2010~2015年我国水泥工业NOx排放清单及排放特征

基于我国2011~2015年水泥企业逐条生产线基础信息、活动水平及控制技术等数据,建立了水泥工业NO_x排放量计算方法和动态排放数据库.利用该方法,计算了2011~2015年逐条水泥生产线NO_x排放量,分析了2010~2015年我国水泥工业NO_x排放特征.结果表明,我国水泥工业NO_x排放量变化范围为168~199万t,自2010年的169万t增加到2012年的199万t,达到排放峰值,随后逐年下降,到2015年与2010年基本持平.水泥工业NO_x排放的地区分布不均衡,2015年安徽、四川、河南、湖南、云南、山东是排放量最大的省份,占全国排放总量的40%,上海、内蒙、山西、新疆、湖南、云南、四川是单位熟料NO_x排放强度最大的省份.从生产线规模来看,规模≥ 4000 t·d^-1的熟料生产线产量占比和NO_x排放量占比均最大,分别为68.5%和66.5%,单位熟料NO_x平均排放强度最低.水泥生产工艺结构的转变及水泥工业降氮脱硝工作的开展是影响水泥工业大气NO_x排放特征的主要因素.     

基于远程在线监控车载终端的柴油车NOx排放等级诊断研究

远程在线监控车载终端集成了远程通讯模块、卫星定位模块、发动机OBD信息解析模块,能够实时读取车辆排放相关运行信息,但无法直接判断车辆NO_x排放情况.为了快速、准确地评估车辆排放情况,诊断和监测NO_x高排放车,同时为了克服有些重型柴油车监测数据中缺失进气流量、燃油流量、车速等重要的实时信息,无法计算出车辆NO_x排放因子的问题.本文提出了由NO_x浓度分布特征驱动的高排放重型柴油车识别算法,通过远程在线监控车载终端设备获取车辆的发动机信息和SCR系统运行信息,运用NO_x浓度分布计算车辆每天NO_x排放浓度占比,通过系统聚类法对车辆NO_x排放浓度占比进行聚类,结果聚为优、良、中、差4类.利用车辆NO_x排放浓度区间分布及其聚类结果分别作为训练集的输入和输出,选择BP神经网络作为训练算法,训练获得的模型分类准确率为90%,利用训练好的模型判断在用柴油车NO_x排放等级,从而识别及监测NO_x高排放车辆.研究结果可为柴油车NO_x高排放诊断及监测提供依据,有助于监管部门能够快速识别NO_x高排放车辆.     

超细煤粉在氧化条件下NOx的释放特性实验研究

采用DTG(热重/差热分析仪)和GC-MS(气相色谱质谱联用仪)对鹤岗煤超细化煤粉进行燃烧试验,分析了粒径、氧气浓度、升温速率对NO_x释放的影响.结果表明,不同粒径的鹤岗煤在氧气浓度为20％的燃烧条件下,NO_x的析出均为单峰曲线;粒径对煤粉燃烧NO_x释放有重要影响,超细化煤粉可以减少NO_x的排放;在5、10、20 ℃/min升温条件下,随升温速率的增大NO和NO₂的析出量也增加,并且NO的最大析出速率对应的温度随着升温速率的提高也提高;随着燃烧气氛氧气浓度的增高,NO_x的析出量相应增加,并且NO_x的最大析出速率对应温度相应降低.     

基于WRF-Chem的长三角地区PM2.5和O3污染协同控制研究

以PM_2.5和O₃浓度超标为表征的区域性大气复合污染已成为当前我国大气污染的主要问题,严重影响到经济的发展和社会的和谐,探究PM_2.5与O₃的协同控制近年来成为大气污染防控的热点.本文基于WRF-Chem模式,结合气象、大气污染物观测数据及MEIC排放清单等数据,依据不同比例的NO_x和VOCs减排量,设计了36组减排情景,模拟了长三角地区PM_2.5和O₃复合污染时段的空气质量状况.同时,利用综合经验动力学（CEKMA）方法,综合考虑NO_x和VOCs减排的边际效益成本和环境健康效益,评估了长三角地区NO_x及VOCs减排对PM_2.5和O₃大气污染控制的影响.最后,定性并定量地研究两者的协同关系及协同减排效果,给出了该区域在复合污染情景下的先侧重VOCs、后侧重NO_x减排的协同优化路径,采取先减少NO_x排放约70%（或60%）且减少VOCs排放约10%（或20%）,再削减剩余VOCs及NO_x排放量的方案,减排的环境空气质量改善效率可以分别达到最优路径的90%（或80%）以上,而等比例同时减排NO_x和VOCs对区域空气质量的改善反而是效果不佳的 减排方案之一.研究方法和结论对区域大气环境的综合治理具有重要的应用价值,对我国其他地区的大气污染防治及相关研究也具有借鉴意义.     

关中盆地NO2和SO2对颗粒物污染的协同效应

基于WRF-Chem模式模拟了关中盆地2019年1月2—14日一次颗粒物污染事件,评估了NO_x和SO₂减排及其在颗粒物污染中的协同作用对PM_2.5污染的影响。敏感性实验结果表明：NO_x减排可使PM_2.5中硝酸盐含量下降,但大气中O₃浓度上升,大气氧化能力增强,其他二次组分上升,导致PM_2.5下降不明显;SO₂人为源减排可使硫酸盐质量浓度下降,但由于硫酸盐在PM_2.5中占比较低,当SO₂减排75%时,PM_2.5仅下降1.74%;当减排比例较高时,NO_x和SO₂同时减排更有利于颗粒物污染防治。PM_2.5质量浓度在NO_x和SO₂同时减排75%时比分开减排75%时多下降0.75%,主要是硫酸盐下降所致;对气溶胶含水量进行分析,发现NO_x对气溶胶含水量影响较大,当NO_x减排75%时,气溶胶含水量可下降15.51%;此外,NO_x和SO₂同时减排比分开减排时气溶胶含水量更低,更不利于二次颗粒物生成。     

2013年1月华北地区重霾污染过程SO2和NOx的CMAQ源同化模拟研究

以2006年中国地区的INTEX-B排放清单为基础,采用CMAQ模式污染源同化方法,反演更新了2013年1月重霾污染过程华北地区的SO₂和NO_x排放源;应用WRF-CMAQ模式以及2006年INTEX-B初始排放源和2013年1月改进的排放源,分别模拟了1月9-15日和28-31日两次持续重霾污染过程的SO₂和NO₂浓度,并与华北地区47个环境监测站点实测值进行对比,重点分析了基于初始源和同化反演源的模拟效果及其改进原因;本文亦采用2012年清华大学编制的东亚地区MEIC排放清单评估了SO₂和NO_x同化反演源的合理性.分析结果表明:①CMAQ模式污染源同化方法可适用于重霾污染过程,即采用同化反演源模拟的SO₂、NO₂浓度时空变化特征与实测值较一致,而且可反映SO₂、NO_x排放源强的动态变化特征;②基于同化反演源的SO₂、NO₂浓度模拟效果明显优于2006年INTEX-B排放源,其时间变化趋势与实测值较一致,而且可模拟重霾污染过程SO₂、NO₂浓度的峰值;③采用反演源模拟的SO₂、NO₂浓度空间区分布特征与实测值较一致,而且可较好反映重污染区的极值分布特征;④经污染源同化改进后SO₂、NO₂模拟浓度与实测值的相关系数有所提高,误差明显减小;SO₂的改进效果略优于NO₂,这与污染源对两种污染物浓度的影响差异有关;⑤初始源中SO₂、NO_x排放源的空间分布和强度与2012年清华大学编制的排放源强差异较大,而同化反演源的空间分布和强度均接近于上述2012年排放源,较好反映出重点地区的高污染源分布特征.本文研究结果将为改进重霾污染过程的空气质量预报、减小自下而上建立的排放源清单不确定性、评估SO₂、NO_x等排放源的影响效应以及不同气象条件下区域排放源的动态调控等提供新技术途径和研究思路.     

NOx和VOC自然源排放及其对中国地区对流层光化学特性影响的数值模拟研究

利用Williams等和Guenther等的模型估计中国地区NOx和VOC的自然源排放.所得清单显示土壤NOx排放总量(以N计)为225.75 Gg;植被VOC年排放总量(以C计)为13.23 Tg,其中异戊二烯、单萜烯、其它VOC分别为7.77、1.86、3.60 Tg;排放有明显季节变化和空间变化.运用中尺度气象模式MM5以及光化学模式Calgrid研究这些排放在不同季节对对流层化学的影响.结果表明,O3、NOx、HNO3和PAN的全国平均浓度在土壤NOx排放影响下分别增加15.3%、15.7%、25.5%和6.5%;在植被VOC排放影响下改变5.6%、-4.9%、-19.3%和142.3%;在两者综合影响下增加26.1%、8.8%、4.3%和177.9%;浓度变化在夏季明显强于其它季节.自然源对中国地区光化学污染物空间分布有不同程度的影响,这种影响同区域气象条件、源排放和NMHC/NOx比值等因素有关.NOx和VOC的自然源排放对光化学特性影响显著,在光化学模拟过程中不容忽视.     

苏州市初夏臭氧污染成因及年际变化

以2017~2021年的5~6月苏州市城区站点的大气污染物浓度为研究对象,分析了臭氧（O₃）、氮氧化物（NO_x）、总氧化剂（O_x）、一氧化碳（CO）和挥发性有机物（VOCs）等污染物的变化特征,利用基于观测的模型（OBM）研究了O₃污染成因及其年际变化,解析了环境空气VOCs的主要来源及其变化趋势.结果表明：①近年来苏州O_x平均体积分数以及NO_x和CO平均浓度整体呈下降趋势,但VOCs的体积分数整体呈上升趋势;O₃污染天光化学反应前体物浓度水平仍较高,且显著高于优良天.②近年来苏州O₃生成处于VOCs控制区;苏州市VOCs和NO_x长期减排比例应不低于5∶1,在VOCs控制方面应注重对芳香烃和烯烃的减排.③源解析结果显示,工业排放、汽油车尾气和柴油机尾气是苏州市VOCs的主要排放源;近年来工业排放源和溶剂使用源有所下降,但汽油车尾气源和油气挥发源贡献率上升明显,且上述两类污染源排放VOCs的O₃生成潜势较高.④综合分析各排放源对O₃生成潜势的贡献发现,溶剂使用源和汽油车尾气源的VOCs排放是影响苏州市O₃生成的关键因素.     

大气CO2摩尔分数升高对高、低应答水稻稻田N2O排放的影响

依托稻田大气CO₂摩尔分数（x［CO₂］）升高平台FACE （free-air CO₂ enrichment）,采用静态透明箱-气相色谱法研究x［CO₂］升高（正常x［CO₂］+200 μmol·mol^-1）对高、低应答水稻（产量对x［CO₂］升高的响应分别为>30%和10%~15%）稻田N₂O排放的影响.本试验设置4个处理：A-W （正常x［CO₂］+低应答水稻）、F-W （x［CO₂］升高+低应答水稻）、A-S （正常x［CO₂］+高应答水稻）和F-S （x［CO₂］升高+高应答水稻）.结果表明,对比正常x［CO₂］处理（A-S和A-W）,x［CO₂］升高条件下高、低应答水稻（F-S和F-W）稻田N₂O排放分别降低52.54%（P<0.05）和38.40%（P<0.05）,水稻产量分别增加22.96%（P<0.05）和12.11%（P>0.05）,稻田N₂O排放强度分别降低61.68%（P<0.05）和45.13%（P<0.05）.另外,高、低应答水稻稻田N₂O排放与稻田土壤NH₄⁺-N含量呈显著相关关系,而与NO₂^--N含量无显著相关.x［CO₂］升高条件下,土壤温度是影响高应答水稻稻田N₂O排放的重要因素.综合考虑,未来x［CO₂］升高条件下,高应答水稻品种的"增产减排"效果最佳.     

基于大气成分观测网的山西省近地面O3体积分数分布特征

利用山西省6个大气成分观测站2019年3月至2020年2月的反应性气体O₃、NO、NO₂和NO_x连续观测资料以及同期气象资料,采用统计分析和后向轨迹分析等方法,对山西近地面O₃体积分数变化特征及影响因素进行了对比研究.结果表明,6个站的O₃体积分数一般在4~9月较高,10月至翌年3月较低,研究期内山西南部的晋城和临汾2站的O₃日最大8h体积分数滑动平均值φ（MDA8O₃）超标最严重,其次是北部的五台山、朔州和大同3站,中部的太原站O₃污染较轻.对比城市站和高山站发现,两类站点的O₃体积分数季节变化虽都表现为：夏季 > 春季 > 秋季 > 冬季,但前者主要受前体物NO_x光化学反应的影响,后者的NO_x并不是产生高体积分数O₃的主要来源;两类站点的O₃日变化谱型截然相反,城市站O₃小时平均体积分数的峰谷值分别出现在15：00和06：00,而高山站分别出现在20：00和10：00,分别比城市站滞后了约5 h;此外城市站的O₃日振幅明显大于高山站.就城市站而言,相较日照时数、降水量和总云量,气温对O₃体积分数的影响更为显著;白天的NO₂体积分数直接影响O₃的日振幅大小,尽管太原站O₃的光化学生成潜力也较高,由于被高体积分数的NO滴定消耗,O₃体积分数为城市站中最低;各城市站高体积分数的O₃对应低体积分数的NO_x,低NO_x以NO₂为主,高NO_x的贡献则主要来自NO,在较高NO_x体积分数时,O₃基本上完全被消耗.影响全部站点O₃体积分数升高的地面风主要来自东南、南和西南方向,特定的风速条件将导致站点O₃体积分数增加.站点地理位置不同会引起大气污染物输送作用的差异,而来自华北平原和汾渭平原高浓度O₃的水平输送很可能是造成山西各站点O₃体积分数升高的共同原因.     

33年来中国铁路运输行业的大气污染物排放

铁路是中国重要的交通运输方式,但中国至今尚无铁路运输行业大气污染物排放的报道.根据中国铁路部门逐年统计数据,采用基于燃料消耗量的排放因子法,估算了1975～2007年中国铁路机车大气污染物排放量,并分析了大气污染物排放强度及其变化.结果表明,33年来中国铁路机车烟尘、SO2、CO和CnHm排放量逐年降低,分别由1975...     

海南省淘汰落后产能政策的污染物协同减排效应评价

结构减排是我国污染物减排的主要措施,是海南省推进产业结构升级、实现建成"全国生态文明建设示范区"的必然选择.为评价该政策产生的环境效应,采用海南省2006~2013年"十一五"和"十二五"期间淘汰落后产能数据,运用排放因子法,估算各年份由于淘汰水泥、炼铁、炼钢、造纸和实心黏土砖落后产能带来的多种污染物协同减排效应.结果表明,研究期间氮氧化物(NO_x)、二噁英类污染物、大气汞累计削减量分别达到2 826.0 t·a~(-1)、10 462.5 mg·a~(-1)和280.8 kg·a~(-1).淘汰落后产能对海南省NO_x减排的影响不是很显著,但对降低新型污染物二噁英类和大气汞的排放起到有效的源头控制作用,累计效应显著.该研究为评估淘汰落后产能政策对常规污染物和新型污染物协同控制效应提供了方法和思路.     

NOx和/或NH3气氛下SO2在高岭土表面非均相转化的实验研究

利用自制气溶胶反应器研究了NO_x和/或NH_3气氛下SO_2在高岭土表面的非均相转化过程,应用扫描电镜(SEM)对高岭土颗粒物形貌进行了表征.结果表明:高岭土颗粒表面的SO_2非均相转化致使其成分和形貌产生了较大变化.相同实验条件下,SO_2转化的协同作用程度由高到低依次为NH_3、NO_x/NH_3和NO_x气氛,相对湿度40%、有光照条件下,SO_2转化量增幅最高可分别达125%、75%和50%.所有气氛下,协同作用在无光照时在高相对湿度(40%~70%)区间更为突出,有光照时其显著性则体现在低相对湿度(20%~40%)区间.SO_2、NO_x、NH_3三者共存时,在高岭土颗粒表面发生的非均相反应过程既有协同作用又存在竞争反应.     

BED含氧燃料在不同海拔下对柴油机PM和NOx排放的影响

为研究生物柴油-乙醇-柴油(简称为BED)含氧燃料在不同海拔下对柴油机微粒(PM)和氮氧化物(NO_x)排放的影响,在一台高压共轨柴油机上分别燃用纯柴油和BED含氧燃料,在两种大气压力(81和100 k Pa)下进行了排放试验研究.结果表明,燃用纯柴油和B15E5(15%生物柴油+5%乙醇+80%柴油,体积比)燃料后,在中、低负荷时的PM排放在高气压下基本高于低气压下,最高增幅分别达到26.2%和19.0%;在全负荷时的PM排放在高气压下降低,最高降幅分别达到6.1%和17.0%.燃用B25E5(25%生物柴油+5%乙醇+70%柴油,体积比)燃料后,PM排放在高气压下降低.燃用纯柴油后,柴油机在高气压下的NO_x排放低于低气压下;燃用B15E5和B25E5含氧燃料后,在中、低负荷下的NO_x排放在高气压下降低,在全负荷下的NO_x排放在高气压下升高.在中、低负荷下NO_x排放最高降幅分别达到12.1%和15.3%;在全负荷下,NO_x排放最高增幅分别达到6.5%和5.8%.在不同大气压力下,柴油机燃用纯柴油和BED含氧燃料后,PM与NO_x排放均呈现明显的trade-off关系.相比于在低气压下,随负荷增加引起的PM排放降幅和NO_x排放增幅在高气压下增加.     

长江三角洲2018年土壤NO排放特征

土壤是大气一氧化氮（NO）重要的来源之一,在大气化学中起着重要的作用.基于最新的BDSNP算法构建长三角地区2018年土壤NO排放清单,并进一步分析其时空特征和不确定性.结果表明,长三角地区2018年土壤NO排放量为213.6 kt,占人为源NO_x排放总量的7.3%,排放高值区主要集中在安徽省北部和江苏省大部分地区.从月变化来看,土壤NO排放在6月达到峰值,占全年排放的19.9%,占6月人为源NO_x排放量的19.7%;从小时变化来看,土壤NO排放在16:00点达到峰值,占全天的5.5%.土壤NO排放包括土壤本底、氮肥施用和氮沉降这3个部分;氮肥施用是土壤NO排放的主要来源,占比高达77.8%.随着机动车和工业等NO_x排放的深入减排,土壤NO排放的重要性将日益凸显.     

2020年和2021年南京城区臭氧生成敏感性和VOCs来源变化分析

PM_2.5和臭氧(O₃)协同防控是“十四五”期间空气质量提升的重点.O₃生成与其前体物挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NO_x)呈高度非线性关系.基于南京市城区站点2020年和2021年的4～9月O₃、 VOCs和NO_x的连续在线监测数据,比较了两年间O₃及其前体物浓度的变化,进一步利用基于观测的盒子模型(OBM)和正定矩阵因子分解(PMF)模型分析了O₃-VOCs-NO_x敏感性和VOCs来源.结果表明,2021年的4～9月O₃日最大浓度、 VOCs和NO_x浓度的平均值相较于2020年同期约下降7%(P=0.031)、 17.6%(P<0.001)和14.0%(P=0.004).2020年和2021年的O₃超标天NO_x和人为源VOCs的平均相对增量反应活性(RIR)分别为0.17和0.14, 0....     

京津冀地区钢铁行业污染物排放清单及对PM2.5影响

以京津冀地区为研究区域,采取自下而上的方法,建立京津冀地区钢铁行业细化至焦化、烧结和球团、炼铁、炼钢、轧钢等工序的多污染物排放清单.清单估算结果显示,2015年京津冀地区钢铁行业SO₂、NO_x、TSP、PM₁₀、PM_2.5、CO、VOC的排放量分别为38.82、27.23、79.19、53.15、38.68、823.38、26.53万t,其中烧结和球团工序是最主要的污染物排放工序（17.0%~72.0%）,其次为炼铁工序（4.6%~42.4%）和轧钢工序（3.5%~35.7%）.采用具有污染物来源示踪功能的双层嵌套气象-空气质量模型系统（WRF-CAMx）耦合模型模拟京津冀地区钢铁行业污染物排放对区域大气PM_2.5浓度的影响.模拟结果显示：钢铁行业在春夏秋冬这4个季节对京津冀地区PM_2.5浓度贡献率分别达到14.0%、15.9%、12.3%、8.7%.各地市中,钢铁行业对唐山市PM_2.5影响最大,年均PM_2.5浓度贡献率高达41.2%,其次为秦皇岛市、石家庄市、邯郸市,年均PM_2.5浓度贡献率分别达到19.3%、15.3%、15.1%.     

基于LMDI中国省域氮氧化物减排与实现路径研究

首先基于Kaya恒等式,利用对数平均Divisia指数分解模型(LMDI法)将氮氧化物排放分解为排放因子、能源强度、经济结构、能源结构和经济发展5个因素;其次通过模型得出的脱钩系数运用构建四象限法评价"十二五"期间中国30个省市脱钩空间差异,研究各省市氮氧化物减排表现、分析减排潜力和减排影响因素,为国家"十三五"制定差异化的区域氮氧化物减排目标和寻找多元化的氮氧化物减排途径提供有益参考.研究结果表明:经济增长是促进氮氧化物排放量增加的决定因素,能源强度降低是抑制氮氧化物增排的决定因素,经济结构优化和能源结构调整具有较大促进氮氧化物减排潜力;中国氮氧化物排放与经济增长脱钩空间分异明显,大部分省市经济发展与氮氧化物排放处于脱钩状态,部分省市弱脱钩状态.同时,中国氮氧化物排放与经济增长脱钩系数呈现逐年上升趋势,2010—2015年中国各省市氮氧化物排放脱钩空间分布由较弱、中脱钩为主至中、较强脱钩为主再到较强脱钩为主,呈现区域间"异质化"和区域内"均质化"的趋势.国家氮氧化物后续减排任务应多分解在中脱钩或弱脱钩(减排潜力大)省市,对相邻的省份制定协同减排计划,且主要通过提高能源利用效率、同时优化经济结构和能源消费结构实现其最优减排.