关中盆地NO2和SO2对颗粒物污染的协同效应

基于WRF-Chem模式模拟了关中盆地2019年1月2—14日一次颗粒物污染事件,评估了NO_x和SO₂减排及其在颗粒物污染中的协同作用对PM_2.5污染的影响。敏感性实验结果表明：NO_x减排可使PM_2.5中硝酸盐含量下降,但大气中O₃浓度上升,大气氧化能力增强,其他二次组分上升,导致PM_2.5下降不明显;SO₂人为源减排可使硫酸盐质量浓度下降,但由于硫酸盐在PM_2.5中占比较低,当SO₂减排75%时,PM_2.5仅下降1.74%;当减排比例较高时,NO_x和SO₂同时减排更有利于颗粒物污染防治。PM_2.5质量浓度在NO_x和SO₂同时减排75%时比分开减排75%时多下降0.75%,主要是硫酸盐下降所致;对气溶胶含水量进行分析,发现NO_x对气溶胶含水量影响较大,当NO_x减排75%时,气溶胶含水量可下降15.51%;此外,NO_x和SO₂同时减排比分开减排时气溶胶含水量更低,更不利于二次颗粒物生成。     

NOx和VOC自然源排放及其对中国地区对流层光化学特性影响的数值模拟研究

利用Williams等和Guenther等的模型估计中国地区NO_x和VOC的自然源排放.所得清单显示土壤NO_x排放总量（以N计）为225.75 Gg;植被VOC年排放总量（以C计）为13.23 Tg,其中异戊二烯、单萜烯、其它VOC分别为7.77、1.86、3.60 Tg;排放有明显季节变化和空间变化.运用中尺度气象模式MM5以及光化学模式Calgrid研究这些排放在不同季节对对流层化学的影响.结果表明,O₃、NO_x、HNO₃和PAN的全国平均浓度在土壤NO_x排放影响下分别增加15.3%、15.7%、25.5%和6.5%;在植被VOC排放影响下改变5.6%、-4.9%、-19.3％和142.3％;在两者综合影响下增加26.1%、8.8%、4.3%和177.9%;浓度变化在夏季明显强于其它季节.自然源对中国地区光化学污染物空间分布有不同程度的影响,这种影响同区域气象条件、源排放和NMHC/NO_x比值等因素有关.NO_x和VOC的自然源排放对光化学特性影响显著,在光化学模拟过程中不容忽视.     

珠江三角洲大气光化学氧化剂(Ox)与PM2.5复合超标污染特征及气象影响因素

基于粤港澳珠江三角洲区域空气监测网络12个监测子站的大气污染物数据,梳理2013~2017年大气光化学氧化剂O_x（NO₂+O₃）与PM_2.5质量浓度的变化趋势.O_x+PM_2.5复合超标污染定义为NO₂和PM_2.5质量浓度日平均值以及O₃浓度日最大8 h平均值（O₃ MDA8）同时超过二级浓度限值,分析了不同类型站点复合超标污染的时空分布特征以及气象因素影响.结果表明,2013~2017年珠三角PM_2.5年均质量浓度由（44±7）μg·m^-3下降至（32±4）μg·m^-3,实现PM_2.5连续3 a达标.O_x年均质量浓度由2013年（127±14）μg·m^-3下降至2016年（114±12）μg·m^-3,2017年反弹至（129±13）μg·m^-3,O₃浓度上升明显（10 μg·m^-3）.以O₃为首要污染物的污染过程占比由2013年33%增多至2017年78%,多个城市同时发生污染的区域特征明显.研究时段内O_x+PM_2.5复合超标污染事件共发生60次,主要在城区站点（78%）和郊区站点（22%）.秋季发生复合超标污染天数最多（52%）,是因为强太阳辐射有利于臭氧生成,大气氧化性增加,进而促进了PM_2.5二次生成.造成珠三角复合超标污染的天气形势主要为高压出海型（43%）、高压控制型（30%）和热带低压型（27%）.就具体气象因素而言,气温在20~25℃且相对湿度在60%~75%的范围内时,复合超标污染事件发生占比最高（22%）.在O₃重污染过程中,夜间高湿和低风速使得NO₂和PM_2.5浓度显著上升,日间高温加剧了复合超标污染.     

邯郸市PM2.5-O3复合污染特征及相互影响研究

本研究在河北工程大学监测站点开展了大气中56种VOCs、NO_x以及气象参数的长期在线监测,结合2013—2019年国控站的在线监测数据,对邯郸市PM_2.5-O₃复合污染特征进行分析.结果表明,邯郸市2013—2019年复合污染天数波动较大,近几年呈现增加趋势,且集中在每年的春夏季.2013—2017年复合污染天数峰值均出现在6月,2018年和2019年出现在3月和4月.气象因素分析结果表明,温度、湿度和气压对邯郸市复合污染影响较明显,当温度为21.0~29.0℃、湿度较高、气压偏低的条件下,更容易发生复合污染,而风速对邯郸市复合污染影响较小.对PM_2.5与O₃相互作用分析发现,冬季高浓度PM_2.5对O₃有抑制作用,夏季PM_2.5浓度不超标时,O₃浓度随其升高而上升,PM_2.5浓度超标后变化趋势相反,当PM_2.5浓度大于125 μg·m^-3时不再出现PM_2.5-O₃复合污染.虽然近年来PM_2.5、SO₂和NO₂浓度下降,但二次转化率依然较高甚至有加强趋势.利用VOCs/NO_x值分析邯郸市O₃生成敏感性,结果显示邯郸市春冬季属于VOCs控制到NO_x控制的过渡区,夏秋季属于NO_x控制区,且复合污染日VOCs/NO_x值（6.3）最小,清洁日（9.3）最大.复合污染时NO₃^-和OC浓度较高,OC/EC值与其他污染日相比最大,说明复合污染时二次污染严重,有效治理PM_2.5-O₃复合污染必须减排能同时形成O₃和二次有机气溶胶的高活性有机物.     

硫酸铵和硝酸铵对镇江市大气PM2.5理化性质的影响

近年来,无机盐尤其是硝酸盐对我国大气PM_2.5的贡献日益凸显,而其如何影响颗粒物的重要理化性质尚待深入研究.于2021年1~12月期间,在镇江市开展了连续观测,获得了大气PM_2.5中硫酸铵［（NH₄）₂SO₄）］和硝酸铵（NH₄NO₃）浓度,系统讨论了二者对颗粒物消光、吸湿增长和酸度的影响.结果表明,2021年镇江市ρ［（NH₄）₂SO₄］和ρ（NH₄NO₃）的年均值分别为（6.5±4.5）μg ·m^-3和（15.0±13.3）μg ·m^-3,对PM_2.5浓度的平均贡献率分别为（20.5±18.2）%和（34.5±18.4）%;PM_2.5的总消光系数为（224.5±194.2） Mm^-1,其中NH₄NO₃的贡献率为（40.1±20.9）%,（NH₄）₂SO₄为（19.1±10.8）%;（NH₄）₂SO₄和NH₄NO₃是PM_2.5吸湿增长的主要贡献者,在污染条件下NH₄NO₃对颗粒物液态水的贡献率为（53.8±13.4）%~（61.6±14.6）%;NH₄NO₃是未来镇江市能见度和空气质量改善的关键污染物,但削减NH₄NO₃前体物可能会导致颗粒物酸度增加,尤其对春冬季节颗粒物酸度的影响较为明显.研究结果对理解空气质量变化及二次影响具有重要意义,并对镇江市空气质量的持续改善提供了重要参考.     

超细煤粉在氧化条件下NOx的释放特性实验研究

采用DTG(热重/差热分析仪)和GC-MS(气相色谱质谱联用仪)对鹤岗煤超细化煤粉进行燃烧试验,分析了粒径、氧气浓度、升温速率对NO_x释放的影响.结果表明,不同粒径的鹤岗煤在氧气浓度为20％的燃烧条件下,NO_x的析出均为单峰曲线;粒径对煤粉燃烧NO_x释放有重要影响,超细化煤粉可以减少NO_x的排放;在5、10、20 ℃/min升温条件下,随升温速率的增大NO和NO₂的析出量也增加,并且NO的最大析出速率对应的温度随着升温速率的提高也提高;随着燃烧气氛氧气浓度的增高,NO_x的析出量相应增加,并且NO_x的最大析出速率对应温度相应降低.     

基于远程在线监控车载终端的柴油车NOx排放等级诊断研究

远程在线监控车载终端集成了远程通讯模块、卫星定位模块、发动机OBD信息解析模块,能够实时读取车辆排放相关运行信息,但无法直接判断车辆NO_x排放情况.为了快速、准确地评估车辆排放情况,诊断和监测NO_x高排放车,同时为了克服有些重型柴油车监测数据中缺失进气流量、燃油流量、车速等重要的实时信息,无法计算出车辆NO_x排放因子的问题.本文提出了由NO_x浓度分布特征驱动的高排放重型柴油车识别算法,通过远程在线监控车载终端设备获取车辆的发动机信息和SCR系统运行信息,运用NO_x浓度分布计算车辆每天NO_x排放浓度占比,通过系统聚类法对车辆NO_x排放浓度占比进行聚类,结果聚为优、良、中、差4类.利用车辆NO_x排放浓度区间分布及其聚类结果分别作为训练集的输入和输出,选择BP神经网络作为训练算法,训练获得的模型分类准确率为90%,利用训练好的模型判断在用柴油车NO_x排放等级,从而识别及监测NO_x高排放车辆.研究结果可为柴油车NO_x高排放诊断及监测提供依据,有助于监管部门能够快速识别NO_x高排放车辆.     

基于WRF-Chem的长三角地区PM2.5和O3污染协同控制研究

以PM_2.5和O₃浓度超标为表征的区域性大气复合污染已成为当前我国大气污染的主要问题,严重影响到经济的发展和社会的和谐,探究PM_2.5与O₃的协同控制近年来成为大气污染防控的热点.本文基于WRF-Chem模式,结合气象、大气污染物观测数据及MEIC排放清单等数据,依据不同比例的NO_x和VOCs减排量,设计了36组减排情景,模拟了长三角地区PM_2.5和O₃复合污染时段的空气质量状况.同时,利用综合经验动力学（CEKMA）方法,综合考虑NO_x和VOCs减排的边际效益成本和环境健康效益,评估了长三角地区NO_x及VOCs减排对PM_2.5和O₃大气污染控制的影响.最后,定性并定量地研究两者的协同关系及协同减排效果,给出了该区域在复合污染情景下的先侧重VOCs、后侧重NO_x减排的协同优化路径,采取先减少NO_x排放约70%（或60%）且减少VOCs排放约10%（或20%）,再削减剩余VOCs及NO_x排放量的方案,减排的环境空气质量改善效率可以分别达到最优路径的90%（或80%）以上,而等比例同时减排NO_x和VOCs对区域空气质量的改善反而是效果不佳的 减排方案之一.研究方法和结论对区域大气环境的综合治理具有重要的应用价值,对我国其他地区的大气污染防治及相关研究也具有借鉴意义.     

夏季渤海NOx、O3、SO2和CO浓度观测特征

利用2000-08～2000-09渤海海上观测资料,初次揭示了渤海污染物浓度的时间变化特点,分析了光照、天气等因素对NO_x、O₃、SO₂和CO气体浓度的影响.SO₂浓度比较稳定,浓度平均值在0.006 mg·m^-3左右.O₃浓度变化主要受辐射影响.在弱天气形势下,CO和NO_x浓度分别在2.5～3.5 mg·m^-3.和0.1 mg·m^-3左右,台风天气会造成浓度在短时间内的剧烈增长.文中还简要说明了渤海大气污染与陆地污染的差异,评价了渤海夏季的空气质量.     

基于电化学传感器的大气NO2与O3监测研究

利用四电极电化学传感器开展大气NO₂和O₃监测研究.为解决温度和湿度对传感器响应的影响问题,提出了一种具有温湿度补偿与零点校正功能的大气NO₂和O₃测量结果校准模型,通过活性炭吸附特性获得干净的背景气体,实现传感器准确的零点校正,并利用实验系统实测数据结合多元线性回归方法获得校准模型参数.首先对传感器线性响应特性进行了测试,发现O₂和O₃的测量灵敏度分别为3.889 ppbv·mV^-1和4.107 ppbv·mV^-1.同时,在合肥西郊科学岛开展了为期2 d的大气NO₂和O₃连续观测,发现两者的浓度分别为0~30 ppbv和2~100 ppbv.最后将传感器观测结果与NO_x/O₃分析仪测量结果进行了回归分析,发现两者测得的NO₂线性拟合斜率为0.9701±0.0182,R²为0.8378,测得的O₃线性拟合斜率为0.9850±0.0101,R²为0.9431.研究表明,校准后的电化学传感器可用于大气NO₂和O₃的长期监测,可为推动大气环境监测技术发展提供新的思路.     

基于CMAQ模式的自适应“nudging”源反演方法的中国主要污染区排放特征分析

中国中东部地区的空气污染主要集中在京津冀、长三角、珠三角、东北地区及汾渭平原等区域，各区域的污染排放特征各异.本文应用基于CMAQ（The Community Multiscale Air Quality）模式的自适应"nudging"源反演方法，反演中国中东部地区2016年12月—2017年1月逐日NO_x污染源，分析上述主要污染区的污染物排放强度空间分布特征，并与2016年MEIC（The Multi-resolution emission inventory for China）排放源进行比较，检验反演源的可靠性.结果表明，2016年冬季各个区域反演源NO_x排放强度空间分布特征与2016年MEIC排放源基本一致.京津冀地区高强度排放区域形成沿山前区域东北-西南走向的NO_x高强度排放带；长三角地区NO_x高强度排放区域位于常州、苏州、上海和湖州等城市构成的城市群；珠三角地区NO_x高强度排放区域位于以广州为中心的大范围城市群且排放强度呈现向四周逐渐降低的放射状分布；东北地区NO_x高强度排放区域空间分布特征呈现以城市为中心且稀疏分布；汾渭平原排放区域呈现以城市为中心且向峡谷中间集中分布，排放区域轮廓与汾渭平原狭长的新月状相符.     

基于CMAQ源同化反演方法的京津冀局地污染源动态变化特征模拟研究

利用"Nudging"源同化技术反演了京津冀地区2014年1、3、7、11月SO_2、NO_x的局地动态污染源,并分析其排放源强、特征及地理分布,对比其与初始源的差异,同时检验了反演源的模拟效果.结果表明,SO_2、NO_x污染源存在明显的季节变化,冬季或采暖期排放强度最大.由唐山、北京、天津、廊坊、保定、石家庄、邢台、邯郸构成东北-西南走向的带状污染物高排放区,最高排放中心主要集中在太行山、燕山山前区域,且排放具有典型的"城市化"特征,即各个城市市区及附近强度最大,周边郊县稍弱.与初始源模拟结果相比,采用反演源更能反映出污染物的时空变化特征,模拟值与实测值较接近,而且对于重污染过程亦具有较好的模拟效果.     

基于曲面响应建模的PM2.5可控人为源贡献解析

以东莞市PM_(2.5)重污染月份为例,使用强力法(Brute Force)和RSM/CMAQ曲面响应模型法分别解析了珠三角地区人为源排放对东莞PM_(2.5)的贡献,以及区域传输的可控人为源SO_2、NO_x和一次颗粒物(PM)在不同控制比例下(25%、50%、75%和100%)对东莞PM_(2.5)的累积浓度贡献.强力法研究结果表明,2014年1月珠三角地区人为源二次转化对东莞市PM_(2.5)的贡献(约58.10%)大于一次PM排放贡献(约41.90%),其中,人为源NH_3排放贡献最大,约占总量的21.66%.RSM/CMAQ动态源贡献结果显示,东莞市PM_(2.5)的人为可控源排放贡献(SO_2、NO_x和一次PM)占比为82.17%,受本地排放影响较大,且叠加区域排放的影响;一次PM减排对PM_(2.5)环境浓度的贡献高于仅减排SO_2和NO_x.在减排比例较低时,一次PM减排可有效削减东莞市PM_(2.5)浓度;随控制比例加大,二次前体物(SO_2和NO_x)减排对东莞市PM_(2.5)浓度削减率的影响加大.进一步使用HYSPLIT模式和轨迹聚类分析方法研究了2014年1月东莞市PM_(2.5)污染传输过程.结果显示,该时段共有6条长、短距离污染传输路径,污染物主要来自东莞市东、东北及东南方向,途经其上风向区域(惠州、深圳和广州等)传输至东莞;惠州是各主导上风向出现频率最高的城市,因而其区域传输对东莞PM_(2.5)的贡献也较大,深圳次之.     

火电厂大气污染物排放标准实施效果的数值模拟研究

建立了2010年火电厂大气污染物排放清单,在此基础上设计了实施2003版标准和实施新版标准的模拟情景,运用Models-3/CMAQ模型系统分别预测其到2015年和2020年的NO2、SO2、PM2.5浓度以及氮、硫沉降量,探讨新版火电排放标准对我国大陆地区空气质量的改善.研究表明,新版火电标准的实施能够有效地改善我国的空气质量状况,相比于实施2003版标准情景,到2015年和2020年全国NO2浓度超过国家二级标准的面积分别减少了53.9%和55.2%;SO2浓度超过国家二级标准的面积均减少了40.0%;氮沉降强度超过1.0 t·km-2的面积分别减少了75.4%和77.9%;硫沉降强度超过1.6 t·km-2的面积分别减少了37.1%和34.3%.     

基于车用氮氧化物传感器的工程机械NOx排放因子测量方法研究

为了能够低成本地获得包括工程机械在内的非道路移动机械的NO_x排放因子,基于目前广泛使用的车用氮氧化物传感器开展了NO_x排放因子的测量系统搭建和计算模型研究.基于柴油机尾气O_2浓度、NO_x浓度、环境温湿度和燃料特性等参数建立了非道路移动机械单位油耗NO_x排放因子计算模型.为了验证测量系统与计算模型,开展了4台工程机械的实际道路验证试验,并选取其中一台开展了基于车载排放测试系统(PEMS)的NO_x排放比对试验.比对和实测试验结果表明建立的NO_x排放因子测量方法具有较低的相对误差和稳定性,与车载排放测量系统的测量结果相比具有很好的相关性.被测2台挖掘机和1台推土机、1台压路机的平均单位油耗NO_x排放因子分别为(22.8±4.0)、(35.8±16.0)和(55.0±18.0)、(68.8±13.0) g·kg~(-1).基于车用氮氧化物传感器的NO_x排放因子测量结果与目前国内外已有研究的NO_x排放因子测量结果接近.     

NOx和/或NH3气氛下SO2在高岭土表面非均相转化的实验研究

利用自制气溶胶反应器研究了NO_x和/或NH_3气氛下SO_2在高岭土表面的非均相转化过程,应用扫描电镜(SEM)对高岭土颗粒物形貌进行了表征.结果表明:高岭土颗粒表面的SO_2非均相转化致使其成分和形貌产生了较大变化.相同实验条件下,SO_2转化的协同作用程度由高到低依次为NH_3、NO_x/NH_3和NO_x气氛,相对湿度40%、有光照条件下,SO_2转化量增幅最高可分别达125%、75%和50%.所有气氛下,协同作用在无光照时在高相对湿度(40%~70%)区间更为突出,有光照时其显著性则体现在低相对湿度(20%~40%)区间.SO_2、NO_x、NH_3三者共存时,在高岭土颗粒表面发生的非均相反应过程既有协同作用又存在竞争反应.     

京津冀地区主要排放源减排对PM2.5污染改善贡献评估

研究选取2012年1月和7月作为冬夏两季代表时段,利用CMAQ/2D-VBS模型分析了冬夏两季京津冀地区主要排放源减排30%对改善区域PM_(2.5)污染的效果.结果表明,工业源对PM_(2.5)污染的贡献最大,其次是民用源,但工业源单位减排量贡献低于民用源,交通源和电厂源的整体贡献和单位减排量贡献均较小.工业部门内贡献最大的为钢铁冶金行业,其次是水泥、工业锅炉、炼焦、石灰砖瓦和化工行业.与各部门各物种排放量的比较反映出各排放源贡献大小与其一次PM_(2.5)排放水平高度相关.因京津冀地区冬季NO_x减排对PM_(2.5)形成的促进作用,以及冬季较弱的大气垂直扩散作用,各排放源夏季减排比冬季普遍更有效,交通源、电厂源以及工业源中的水泥、工业锅炉和石灰砖瓦行业夏季减排效果相比冬季优势明显.民用源由于采暖季排放较高而冬季贡献更明显,农业源因秸秆开放燃烧量大,冬季单位减排量贡献十分显著.从同等幅度减排考虑,应将工业源作为控制重点,优先控制其一次PM_(2.5)排放,在部门内进一步重点控制钢铁冶金行业的NO_x和SO_2排放、水泥行业的夏季NO_x排放以及炼焦行业的SO_2和NMVOC排放.民用源排放应着重在冬季采暖期控制.     

2019年元旦前后石家庄市重污染过程PM2.5污染特征及来源解析

2018年12月30日至2019年1月15日石家庄市发生了连续的灰霾天气,出现12个重污染天,首要污染物均为PM_2.5.本文从污染演变、时空分布、组分分析、污染来源和气象因素等多方面展开分析探讨污染成因.结果表明,PM_2.5主要成分为二次无机离子（65.4%）,主要来源为燃煤（24.4%）和工业工艺源（23.7%）.随污染加剧SO₄^2-占比和二次无机源贡献均大幅增加.先后受来自偏南-东南和偏西-西南方向低空气团及特殊地形、静稳高湿、近地逆温等不利气象条件影响,燃煤、工业和机动车尾气等一次源产生的污染物在太行山前快速积累,气态污染物二次转化和颗粒物吸湿增长推高PM_2.5,硫酸盐暴发式增长加剧污染发生.建议重污染应急响应期间在确保各项减排措施落实到位情况下,加强二次无机组分前体物SO₂、NO_x及NH₃排放源的管控,并重点关注SO₂排放源（散煤等）,同时加强市区东北方向新乐、无极、深泽、晋州和行唐区县大气排放源管理,减少局地传输影响.     

承德市大气污染源排放清单及典型行业对PM2.5的影响

以承德市为研究对象,基于拉网式实地调查,获得了该地区2013年各类典型行业污染源详细的活动水平数据,以大气污染物排放清单编制指南为参考,辅以排放因子研究的系统梳理,建立了2013年承德市各行业区县分辨率大气污染源排放清单,并结合人口、路网、土地利用等数据进行了1 km×1 km网格分配.在此基础上建立气象-空气质量模型系统(WRFCAMx),应用颗粒物来源识别技术(PSAT),选取2013年典型季节代表月1、4、7、10月,针对承德市电力、建材、冶金等典型行业对PM_(2.5)的影响进行了定量评估.结果表明,2013年承德市SO_2、NO_x、TSP、PM_(10)、PM_(2.5)、CO、VOCs、NH_3的总排放量分别为81 134、72 556、368 750、119 974、51 152、1 281 371、170 642、81 742 t.工业源是SO_2、NO_x、CO、VOCs的主要排放源,分别占总排放量的89.5%、51.9%、82.5%和45.6%,NO_x的主要排放源还包括道路移动源和非道路移动源,分别占总排放量的26.7%和10.8%;TSP、PM_(10)、PM_(2.5)的主要排放源是无组织扬尘,分别占总排放量的76.7%、65.6%、46.5%;畜禽养殖、化肥施用是NH_3的主要排放源,分别占总排放量的67.1%、15.8%.数值模拟结果表明,无组织扬尘、其他行业、冶金、锅炉行业对环境PM_(2.5)影响较大,浓度贡献分别为23.1%、20.6%、13.3%和11.2%,制定具体控制措施时应得到重点关注.