煤基活性炭表面改性对稀土负载型CeO_2/AC低温脱硝性能的影响

以煤基活性炭(AC)为载体,在不同温度下分别采用空气热氧化和硝酸浸渍对其进行预氧化表面改性处理,然后将稀土金属Ce3+负载在预氧化改性后的活性炭载体上,经煅烧而制得改性Ce O2/AC低温SCR脱硝剂。并采用N2等温吸附脱附测试、X射线光电子能谱等表征手段考察了2种不同预氧化改性方式对基炭孔结构和表面物化性质的影响。同时研究了不同预氧化方式、稀土负载量、煅烧温度对脱硝剂的低温脱硝性能的影响。结果表明:空气热氧化预处理的AC相对于原炭而言,比表面积没有明显损失,且基炭表面官能团得到了明显丰富;而经硝酸氧化的活性炭,比表面积有明显下降。制备Ce O2/AC低温脱硝剂的最佳工艺为:在350?C下,采用空气热氧化预处理,稀土负载量为5%(质量分数),500?C N2保护煅烧温度下,所得到的Ce O2/AC脱硝剂具有最佳低温脱硝活性。该脱硝剂在脱硝温度为150?C即可达到100%的脱硝率。     

负载型磷酸氧钒低温脱硝催化剂的制备及其抗硫抗水性能

针对目前低温脱硝催化剂抗硫抗水性较差的不足,以TiO_2为载体负载活性组分V_2O_5,利用磷酸调控表面酸性,制备了磷酸氧钒催化剂VPO/TiO_2,并实验研究了SO_2和水蒸气对其脱硝活性的影响。结果表明:控制P与V的摩尔比为1/5,活性组分(VPO)负载量为10%,焙烧温度为400℃时,催化剂脱硝性能最好,180～400℃温度范围内脱硝率高于98%;反应温度为200℃,烟气中SO_2体积分数为200×10~(-6)～800×10~(-6)和水蒸气体积分数为4%时,催化剂的活性无明显下降。添加磷酸能够促使催化剂表面生成VOPO_4、(VO)_2P_2O_7及V~(4+)/V~(5+)氧化还原电对,提高了催化剂的低温脱硝活性。磷酸可增强催化剂的表面酸性,减少了SO_2的表面吸附及其与活性组分的反应。另外,催化剂表面以介孔为主,可提高未被水分子占据的活性位点量,FT-IR图谱显示抗硫抗水测试后的VPO/TiO_2表面未发现有硫酸根生成,VPO/TiO_2表现出较强的抗SO_2和水蒸气毒化的性能。负载型磷酸氧钒催化剂具有较高的脱硝活性和较强的抗硫抗水性能。     

硝酸改性对不同介孔结构生物质炭铅吸附的影响

在通过成功制备2种不同介孔结构的生物质炭AC-1与AC-2的基础上,研究了硝酸氧化改性对不同介孔结构生物质炭铅吸附特性的影响与等温吸附特性。低温氮吸附测试表明,生物质炭AC-1与AC-2的微孔孔容相近,而介孔孔容相差较大,分别为0.319和0.535 cm3·g-1。改性后AC-2-HNO3的介孔孔容与表面含氧酸官能团含量均高于AC-1-HNO3。吸附数据表明,硝酸改性可增强介孔生物质炭对水中铅的吸附去除能力,特别是改性前吸附量较低的AC-2,由于具有较大的介孔孔容和介孔尺寸,经硝酸改性后对铅的吸附性能与去除率均高于微孔孔容相近的生物质炭AC-1,这表明增大介孔孔容与介孔尺寸不仅有利于在介孔炭上接枝活性吸附位,并可缩短被吸附重金属铅离子到吸附活性点的路径,增大硝酸改性生物质炭活性位点对水中铅离子的捕捉机率,从而增大改性生物质炭对铅的吸附性能。Freundlich模型能很好地描述改性前后4种炭对铅的吸附行为,说明上述生物质炭的吸附位主要是非均匀孔隙或表面。     

Ce-TiO2催化剂在含SO2气氛下的NH3-SCR中毒机理及其Co3O4改性性能

通过对Ce-TiO₂催化剂在含硫气氛下、不同温度的NH₃-SCR活性演变,结合含硫组分的定量分析、原位红外分析,研究了Ce-TiO₂催化剂在不同温度的SO₂中毒机理。结果表明,在180℃下,Ce-TiO₂脱硝活性对硫酸铈的生成极为敏感,0.1 mmol·g^-1的硫酸铈生成导致脱硝活性从50.7%降至18.5%,随后硫酸铈持续沉积,低温脱硝活性缓慢下降;在240℃下,Ce-TiO₂脱硝活性对硫酸铈的生成敏感性较低,脱硝活性随时间缓慢下降,0.18 mmol·g^-1的硫酸铈生成导致脱硝活性从100%降至53.8%,随后硫酸铈持续生成。Co改性活性结果表明：在180℃时,脱硝活性从50.7%提升至94.2%,且180℃和240℃抗硫性能均有所提升。进一步的表征测试表明：Co的掺杂能提升Ce-TiO₂催化剂的氧化还原性能,并抑制SO₂在催化剂表面的吸附,提升催化剂的抗硫性能。原...     

单质硫改性介孔炭对水溶液中汞的吸附性能研究

对介孔炭CMK-3进行单质硫改性得到OMC-S,并通过静态吸附实验研究了该材料对水溶液中汞的吸附性能。研究结果表明：单质硫改性可以在介孔炭上负载12.33%的硫,从而使得介孔炭对汞的吸附容量从185 mg/g提高到476 mg/g;OMC-S具有较广的适用pH值范围,在pH 3～11.5范围内其对汞的吸附去除率均达到92%以上;氯离子对OMC-S的吸附性能具有一定的抑制作用,原因在于它能和汞离子络合形成一系列吸附性能较差的Hg-Cl络合物,而腐殖酸在所研究的范围内对OMC-S的吸附性能无明显影响。     

氧化-负载铁组合工艺改性活性炭及其对Cr(Ⅵ)的去除

通过氧化-负载铁组合工艺对活性炭进行改性,对比了不同氧化剂(硝酸/磷酸)对改性效果的影响,利用Boehm、FT-IR、BET、XRD对改性活性炭(ACNF/ACPF)进行了表征,并对改性活性炭吸附水中痕量Cr(Ⅵ)的性能进行了研究。结果显示:硝酸与磷酸氧化均可显著增加活性炭表面酸性官能团数量,提高表面亲水性;改性后活性炭比表面积、孔体积和平均孔径均减小;负载的铁主要以铁(氢)氧化物形式存在于活性炭表面(ACPF)和介孔(ACNF)中;在Cr(Ⅵ)初始浓度0.5 mg/L,p H值3.0,活性炭投加量100 mg/L时,吸附12 h达到平衡,ACNF对Cr(Ⅵ)的去除率达到97.82%,出水Cr(Ⅵ)剩余浓度降至0.05 mg/L以下,满足《生活饮用水卫生标准》(GB5749-2006)要求,改性可显著提高对Cr(Ⅵ)的吸附容量。     

Ce-HPW-TiO2催化剂利用C3H6选择性催化还原NO反应的机理

为提高C_3H_6-SCR脱硝催化剂的低温脱硝性能,采用浸渍法合成了几种由铈和Keggin型磷钨酸改性的TiO_2催化剂。在模拟烟气的实验条件下,考察了不同催化剂在150～350℃的脱硝活性,通过XRD、FT-IR和SEM对催化剂的理化性质进行了分析,并且通过原位FT-IR探究并对比了不同催化剂在吸附NO和C_3H_6时产生的吸附物种。结果表明:铈和磷钨酸的共掺杂大大提高了TiO_2催化剂在中低温区的脱硝效率;Ce和H_3PW_(12)O_(40)(HPW)成功负载于TiO_2上,负载的HPW也保留了其Keggin结构,而且负载后的催化剂表面更加光滑,形态更加规则,分散性更好;原位FT-IR结果显示:Ce和HPW的掺杂可以促进催化剂表面硝酸盐物质和丙烯吸附物种的形成;同时发现无论是在预吸附NO还是在预吸附C_3H_6的情况下,Ce-HPW-TiO_2(CM)催化剂表面发生的反应活性最高。由此提出了Ce-HPW-TiO_2(CM)催化剂的反应机理,发现其反应中间体主要为无机硝酸盐、甲酸盐、乙酸盐和有机氮化合物。     

铁铈复合催化剂的低温SCR脱硝性能

以柠檬酸酸法制备了不同铁铈比例的脱硝催化剂并将其用于NO_x的低温NH_3选择性催化还原,通过N_2吸附、XRD和TPD手段对催化剂进行表征,并考察了H_2O和SO_2对催化剂性能的影响。结果表明:Ce的掺杂显著提高铁基催化剂的低温SCR性能,0.10CeFeO_x催化剂在200~300℃,60 000 h~(-1)空速下能达到85%以上的效率;Ce的掺杂能够提高催化剂比表面积和改善催化剂孔结构,有助于反应气体吸附以及提供更多的活性位点;铁铈之间有较强的相互作用,掺杂Ce后,Fe、Ce以无定型态存在,形成良好固溶体,并且大幅提高了催化剂表面酸性强度;在250℃,由于5%(vol)H_2O竞争吸附导致0.10CeFeO_x催化剂反应效率有所下降,但仍保持在90%左右;对于模拟烟气中SO_2的毒化作用,250℃时0.10CeFeO_x催化剂反应效率下降明显。     

化学改性活性炭对水中阿特拉津的吸附去除

以5 mol/L HNO3,40%NaOH及5%H2O2对活性炭进行化学改性,采用序批式实验研究了活性炭改性前后对阿特拉津(AT)的吸附平衡特性,并以Langmuir和Freundlich模型对吸附等温线进行了拟合。结合活性炭改性前后孔结构和表面化学的变化特征,探讨了不同改性方法对AT吸附去除的影响效应。结果表明:活性炭经5 mol/L HNO3改性后对AT的吸附性能显著降低;而5%H2O2和40%NaOH改性炭对AT的吸附能力较原炭明显增强,且40%NaOH改性炭的吸附能力大于5%H2O2改性炭。原炭及改性炭对AT的吸附等温线均符合Langmuir模型。HNO3改性炭对AT吸附的降低主要是由于表面酸性基团的增加引起的;H2O2改性炭对AT吸附能力的提高主要是由于比表面积的增大引起的;而NaOH改性炭对AT吸附能力的提高是由比表面积增大和表面碱性基团增加共同作用的结果。几种改性炭和原炭对AT去除率的大小顺序依次为:NaOH改性炭>H2O2改性炭>原炭>HNO3改性炭。     

CeOx/AC催化剂NH3选择性催化还原NO

以用不同浓度的HNO3预处理后的椰壳活性炭为载体,负载铈制备SCR催化剂。利用比表面积分析仪(BET)、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和催化剂活性实验,探讨了不同变量如金属离子的分布、焙烧温度和载体属性对催化活性的影响。结果表明,HNO3处理后,经500℃焙烧金属铈负载量为7%的催化剂表现出优良的催化性能。在90℃时,NO转化率在90%以上,随温度升高,达到接近100%的NO转化率。     

酸碱改性生物质炭-纳米零价铁增强六价铬去除的机理

通过氢氟酸和氢氧化钠改性水稻秸秆生物质炭(BC),得到改性材料BC-HF和BC-NaOH,在此基础上负载纳米零价铁(Nanoscale zero-valent iron,nZVI)制得生物质炭负载纳米零价铁(nZVI@BC)、氢氟酸改性生物质炭负载纳米零价铁(nZVI@BC-HF)和氢氧化钠改性生物质炭负载纳米零价铁(...     

Ce掺杂TiO2-V2O5-WO3催化剂在水泥窑脱硝中的应用

以经Ce掺杂后的TiO_2-V_2O_5-WO_3催化剂为材料,在新型干法水泥生产线窑尾布袋除尘器后进行了低温选择性催化还原(SCR)脱硝中试试验。结果表明,掺杂Ce降低了TiO_2-V_2O_5-WO_3催化剂的起活温度。当烟气流量为10 000m~3/h(空速约5 000h~(-1))、氨水流量为5L/h、烟气温度超过150℃时,脱硝效率可达50%以上。SCR脱硝系统中,5 000h~(-1)空速设计是可行的。Ce适宜作为TiO_2-V_2O_5-WO_3催化剂低温改性助剂。     

负载铝铈污泥生物炭对模拟废水的强化除氟作用

以市政污泥为原料,通过热解、活化及共沉淀工艺制备了铝铈负载污泥生物炭复合材料(Al/CeCSBC),运用多种分析技术表征了材料形貌、比表面积及结构特征,通过模拟废水的批量吸附实验,考察了pH、初始氟离子质量浓度及吸附时间对Al/Ce-CSBC吸附氟性能的影响,最后探究了其除氟机制。结果表明,活化和改性均提高污泥生物炭的比表面积,其中Al/Ce-CSBC具有丰富的狭缝形介孔,比表面积为176.36 m²·g^-1,pH_PZC为9.5。负载于材料表面的无定形铝/铈氧化物是主要吸附组分,且发挥了双金属协同作用,在pH=4.0～9.0内其可保持较高的吸附容量。吸附动力学符合伪二级模型,吸附等温线符合Freundlich模型。最大吸附容量可达到41.74 mg·g^-1,显著优于其他常见生物炭材料。其吸附机理主要包括静电吸附、离子交换和表面络合。本文可为污泥的资源化利用提供重要的参考。     

Fe掺杂Mn-Ce/AC催化剂的制备及其低温脱硝

以活性炭为载体,采用浸渍法制备了一系列Fe掺杂Mn-Ce/AC催化剂,研究了Fe的添加量、焙烧温度对催化剂低温脱硝活性的影响;采用了XRD、SEM和N2吸附-脱附技术对催化剂进行了表征。结果表明,Fe的添加能有效提高Mn-Ce/AC的低温脱硝活性,当Fe的添加量为Fe/Mn(摩尔比)为0.1时,催化剂比表面积大,活性组分的分散程度较高,催化剂低温脱硝性能最优,添加量大于0.1时,更多的Fe沉积在载体表面,催化剂活性降低。焙烧温度影响负载氧化物的价态和晶体的分散度,在400℃温度下焙烧时,催化剂低温脱硝性能最佳,此时催化剂孔隙结构较优,活性组分的分散程度也较高。     

基于有效去除铅(Ⅱ)的中孔炭乙二胺改性与影响因素分析

通过硝酸氧化和乙二胺聚合成功在蔗渣基生物质中孔炭孔道内修饰多胺基团,以铅(Ⅱ)为探针,通过L9(34)正交实验探讨了硝酸浓度、氧化时间、乙二胺用量和反应时间等对多胺生物质炭吸附性能的影响,获得适宜的改性条件是硝酸浓度17.5%、氧化时间5 h、乙二胺用量125 m L、乙二胺改性时间48 h,根据正交实验数据分析了不同胺化条件下生物质炭对铅(Ⅱ)的吸附特性与机制。结果表明,乙二胺改性条件对生物质炭对铅(Ⅱ)吸附性能影响显著,不同条件下制备的胺化改性生物质炭铅(Ⅱ)吸附量相差35%;硝酸浓度对多胺生物质炭铅(Ⅱ)吸附性能的影响最大,高于乙二胺用量与改性时间,说明调节生物质炭孔道内羧酸基含量是调控胺化改性介孔炭的铅吸附性能的关键因素。胺化改性后生物质炭对铅(Ⅱ)的吸附行为更加符合Langmuir模型,表明改性后多胺生物质炭表面能量分布更加均衡,对铅(Ⅱ)的吸附更趋向于单分子层的均质吸附。     

SiO_2掺杂对V_2O_5-WO_3/TiO_2脱硝催化性能的影响

采用溶胶凝胶法制备TiO_2-SiO_2载体,浸渍法制备出V_2O_5-WO_3/TiO_2-SiO_2催化剂,利用BET、FESEM、XRD、TGA和激光拉曼对催化剂进行表征,研究催化剂的理化性质。以NH_3为还原剂,考察反应温度、SiO_2掺杂量、焙烧温度、空速和使用时间对SCR催化还原NO的性能影响。结果表明,V_2O_5-WO_3/TiO_2-SiO_2催化剂最佳反应温度在250~350℃。SiO_2掺杂能提高活性组分V_2O_5和WO_3在载体表面的分散性,制备出的催化剂具有更大的比表面积和更宽的温度区间,提高脱硝活性及稳定性。SiO_2掺杂量对催化剂性能影响较大,制备的催化剂中,TiO_2/SiO_2=2显示了最大催化活性,脱硝率均在60%以上,TiO_2/SiO_2=0.5制备的催化剂稳定性最差。焙烧温度对催化剂性能也有影响,焙烧温度在500和600℃时,最低脱硝率为58%和23%,最佳焙烧温度为400℃,脱硝率均在80%以上,具有优越的脱硝性能。实验结果还表明,空速对V_2O_5-WO_3/TiO_2-SiO_2催化剂的影响不大,在20 000 h~(-1)空速下催化剂的使用时间对脱硝率的影响也不大,48 h内能保持在99%左右,非常稳定。     

酸碱改性对活性焦烧结烟气脱硫性能的影响

选取一定目数范围的活性焦,用3种酸(HCl、H2SO4和HNO3)、3种碱(KOH、NaOH和NH3·H2O)和酸碱两步(HNO3和KOH)对其进行改性处理,对比这几种方法改性的活性焦对烧结烟气的脱硫性能,实验结果表明,20~40目范围的活性焦脱硫性能最好;HCl改性活性焦的脱硫性能基本无变化,HNO3改性后有促进作用但作用不大,H2SO4改性反而降低了活性焦的脱硫活性;KOH和NaOH溶液改性活性焦对其脱硫性能有很大的提升作用,其中KOH改性效果更好,NH3·H2O改性基本无影响;先KOH后HNO3两步改性的活性焦效果最佳,并且能维持一定时间100%的脱硫效率。     

改性凹凸棒土负载纳米铁的制备及性能

以200目的天然凹凸棒土为原料,先对原土进行酸活化与微波改性,再以改性凹凸棒土为载体,采用液相还原法由Fe Cl3·6H2O和Na BH4制备改性凹凸棒土负载纳米铁。通过正交实验、扫描电镜(SEM)、能谱仪(EDS)及红外光谱(IR)对负载前后的凹凸棒土进行表征分析确定其最佳条件。并通过稳定性实验和去除实验对改性凹凸棒土负载纳米铁的性能分析。结果表明:改性凹凸棒土负载纳米铁的最佳条件是铁土比为2.5∶1,酸浓度为3 mol·L~(-1),微波时间为6 min,微波功率为600 W,改性时间为24 h。改性凹凸棒土负载纳米铁在常规水处理环境中能稳定存在。对水中的Cr(Ⅵ)有良好的去除效果,去除率可达97.67%。     

锰氧化物改性活性炭去除空气中甲醛

为了提高活性炭材料对于气相甲醛的处理性能,采用浸渍法制得了负载锰氧化物的颗粒活性炭(Mn O_x/GAC)。通过静态去除实验,比较了不同制备条件及环境因素对Mn O_x/GAC去除甲醛性能的影响。结果表明,在负载锰氧化物后,Mn O_x/GAC对甲醛的去除性能有明显提高。在实验考察范围内,当锰氧化物含量为0.98%,焙烧温度为380℃时,Mn O_x/GAC对于甲醛的去除性能最佳,单位处理量较未负载时提高了1倍。具备较多大孔结构的果壳炭较椰壳炭更适合作为Mn O_x/GAC的载体。Mn O_x/GAC对气相甲醛具有持续的去除能力,锰氧化物对富集在活性炭孔内的甲醛起到了催化降解作用。室内低温低湿的处理环境有利于Mn O_x/GAC对甲醛的去除。     

CeO_x/AC催化剂NH_3选择性催化还原NO

以用不同浓度的HNO3预处理后的椰壳活性炭为载体,负载铈制备SCR催化剂。利用比表面积分析仪（BET）、X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）和催化剂活性实验,探讨了不同变量如金属离子的分布、焙烧温度和载体属性对催化活性的影响。结果表明,HNO3处理后,经500℃焙烧金属铈负载量为7%的催化剂表现出优良的催化性能。在90℃时,NO转化率在90%以上,随温度升高,达到接近100%的NO转化率。