青海南部高原积雪期与生长季高寒草甸土壤CO2、CH4和N2O通量的观测

以静态箱采集气体和气相色谱分析气体浓度方法,测定分析了青海南部高原积雪期和生长季高寒草甸土壤CO_2、CH_4和N_2O通量.结果表明在积雪集中期的3月3日和4日,积雪深度为9~10 cm时,土壤CO_2通量为1.33 g·(m~2·h)-1、N_2O通量为0.21 mg·(m~2·h)-1、CH_4通量为-0.19 mg·(m~2·h)-1;在积雪末期的4月30日,积雪深度在8~9 cm时,土壤CO_2通量为4.70 g·(m~2·h)~(-1)、N_2O通量为0.24 mg·(m~2·h)-1、CH_4通量为-1.23 mg·(m~2·h)-1;积雪深度小于4 cm时,土壤CO_2和N_2O通量较低或为负值,土壤CH_4通量为负值且绝对值较小.土壤CO_2和N_2O通量与积雪深度呈正相关、土壤CH_4通量与积雪深度呈负相关(P0.05),土壤CO_2与CH_4通量及CH_4与N_2O通量间呈负相关、土壤CO_2与N_2O通量间呈正相关.土壤CO_2和N_2O通量在生长季较高、在积雪末期其次、在积雪集中期较低;土壤CH_4通量为负值,其绝对值在生长季和积雪末期较大.结果说明积雪改变将影响青藏高原高寒草甸土壤温室气体通量.     

不同灌溉方式对华北平原冬小麦田土壤CO2和N2O排放通量的影响

节水灌溉是现代农业的发展趋势,为研究节水灌溉措施对农田土壤温室气体排放的影响,采用静态箱暗箱法研究了微喷水肥一体化(微喷)与传统漫灌方式下华北平原西部2013~2014年冬小麦田土壤CO_2及N_2O排放通量的变化特征及微喷方式下垂直微喷管不同距离的3个空间位置土壤CO_2、N_2O排放通量的空间变化.利用根排除法分析土壤呼吸组分,并估算不同灌溉方式下农田碳收支状况.结果表明:1微喷与漫灌方式下小麦田土壤CO_2排放通量平均值分别为418.19mg·(m~2·h)~(-1)和372.14 mg·(m~2·h)~(-1),两种灌溉方式间CO_2排放通量无显著差异,累积排放量分别为2 150.6 g·m~(-2)及1 904.6 g·m~(-2).2返青期-成熟期微喷方式下距离微喷管不同距离的3个位置土壤CO_2累积排放量表现为距离微喷管近的土壤CO_2排放量最大,但无明显差异.3微喷和漫灌方式下,小麦生长季土壤异养呼吸排放量(以C计)分别为468.49 g·m~(-2)和427.31 g·m~(-2),净初级生产力(以C计)分别为1 988.21 g·m~(-2)和1 770.54 g·m~(-2),生长生育期小麦田碳汇(以C计)分别为1 519.72 g·m~(-2)和1 343.24 g·m~(-2).4微喷与漫灌处理小麦生长季土壤N_2O排放通量的平均值分别为50.77μg·(m~2·h)~(-1)和28.81μg·(m~2·h)~(-1),两种灌溉方式间N_2O排放通量无显著差异,累积排放量分别为272.67 mg·m~(-2)及154.08 mg·m~(-2).5小麦返青期-成熟期微喷方式下3个空间位置土壤N_2O排放通量表现为距离微喷管越远,N_2O累积排放量越小,但处理间无显著性差异.可见,小麦田由传统漫灌转变为微喷节水灌溉后,农田土壤CO_2和N_2O排放通量均有增加,但农田碳汇强度也增加了.     

成都平原不同类型沟渠CO2、CH4和N2O排放通量特征及其影响因素

为研究不同类型沟渠CH_4、CO_2和N_2O排放通量特征及其影响因素,于2014年3月~2015年2月,以每月一次的频率,采用静态浮箱法对成都平原的农业沟渠、农业生活复合沟渠、生活沟渠的CH_4、CO_2和N_2O排放通量进行监测.结果表明:(1)受人为活动的影响,研究区域中3种类型的沟渠CO_2、CH_4和N_2O排放通量较大,变化范围分别为-2.26~1 504.40mg·(m~2·h)~(-1)、0.69~40.00 mg·(m~2·h)~(-1)、-2.27~70.35μg·(m~2·h)~(-1),且均表现出夏季高,冬季低的特征.(2)农业生活复合沟渠CO_2排放通量显著高于农业沟渠和生活沟渠(P0.05),生活沟渠CH_4和N_2O排放通量显著高于农业生活复合沟渠和农业沟渠(P0.05).(3)水温和降雨量是影响CO_2、CH_4和N_2O排放通量的主要环境因子,溶解氧(dissolved oxgen,DO)和全氮(total nitrogen,TN)是影响CO_2和N_2O排放通量的主要水质参数;铵态氮(ammonium nitrogen,NH_4~+-N)与DO是影响CH_4排放通量的主要水质参数.     

地膜覆盖对稻-油轮作农田CH4和N2O排放的影响

以位于西南大学农业部重庆紫色土生态环境重点野外科学观测试验站内的稻-油轮作农田为研究对象,采用静态暗箱/气相色谱法,对覆膜与常规(不覆膜)两种处理下稻-油轮作农田CH_4和N_2O的排放特征及影响因素进行了为期一年的原位观测.结果表明,两种处理下,CH_4和N_2O的排放均主要集中在各作物的生长前期,水稻季CH_4和油菜季N_2O的排放通量均具有较明显的季节变化;全年CH_4的排放通量介于-0.45~1.90 mg·(m~2·h)~(-1),N_2O的排放通量介于-46.1~2 040.7μg·(m~2·h)~(-1).地膜覆盖提高了CH_4和N_2O排放总量,其中覆膜处理全年CH_4排放总量为(27.22±4.48)kg·hm~(-2),相比常规处理(19.93±0.56)kg·hm~(-2)提高了26.22%;覆膜处理N_2O的年排放总量为(13.14±0.82)kg·hm~(-2),较常规处理下(11.27±2.77)kg·hm~(-2)增加了16.6%.覆膜显著提高了油菜季土壤含水率,而对全年各作物季土壤温度(地下5 cm温度和地表温度)没有明显的影响.覆膜处理下油菜季CH_4和N_2O的排放与土壤含水率呈负相关,幼苗期达显著负相关;两种处理下,各作物季CH_4和N_2O的排放与土壤温度的相关性均很小.研究表明,地膜覆盖影响作物各生育期内CH_4和N_2O的排放规律,改变了作物各生育期内2种气体排放占全季排放量的比例,促进了稻-油轮作农田CH_4和N_2O的排放.在100 a时间尺度上,覆膜处理下全年排放的CH_4和N_2O所引起的综合GWP(CO_2量)为4 213.00 kg·hm~(-2),较常规处理3 454.17 kg·hm~(-2)提高了22.0%,表明覆膜不是一种有效的碳减排措施.     

模拟氮沉降对闽江口淡水感潮沼泽湿地CO2、CH4排放通量的短期影响

为了评价氮沉降对我国亚热带河口区淡水感潮沼泽湿地CO_2、CH_4排放通量的影响,在福建闽江口道庆洲淡水感潮短叶茳芏沼泽湿地,设置对照CK[0 g·(m~2·a)~(-1)]及3个梯度的氮沉降处理:N1[24 g·(m~2·a)~(-1)]、N2[48 g·(m~2·a)~(-1)]和N3[96 g·(m~2·a)~(-1)],采用静态箱-气相色谱法测定短叶茳芏湿地CO_2、CH_4排放通量,并同步观测相关环境因子.结果表明,(1)与对照相比,N1处理CO_2排放通量增加20.30%,N2处理CO_2排放通量减少10.05%,N3处理CO_2排放通量增加4.06%,除了12月的N2、N3处理CO_2排放通量与对照间有显著差异外(P0.05),其它时间各处理间CO_2排放通量差异性不显著(P0.05).(2)与对照相比,N1处理CH_4排放通量提高64.51%,N2处理CH_4排放通量提高30.23%,N3处理CH_4排放通量提高80.57%,但是各处理间CH_4排放通量的差异性未达到显著水平(P0.05).(3)CO_2、CH_4排放通量与土壤温度具有显著的正线性相关关系(P0.05),与土壤EC、土壤p H的相关性不显著(P0.05).     

杭州西溪湿地CH4、CO2通量及其主要影响因子

本研究采用便携式温室气体分析仪连接通量箱在线监测杭州西溪湿地CH_4、CO_2通量日变化及季节变化,同时也对包括有机碳含量、湿度、孔隙度、比重、p H、Eh在内的潜在影响因子进行了研究。结果表明,通常情况下,CH_4、CO_2通量的变化分别为-0.001 9~0.035 3mg/(m~2·h)和-109.76~442.55mg/(m~2·h);CH_4、CO_2通量的变化存在明显正相关关系。CH_4通量的季节变化表现为夏季秋季春季冬季;CO_2通量的季节变化表现为夏季春季冬季秋季。土壤湿度是影响CH_4通量变化的重要因子,通常湿度越大,CH_4通量越大;在生长季维管植物有助于CH_4的氧化;西溪湿地土质差异也使CH_4、CO_2通量排放有所差异,具体表现在土壤有机碳含量相差较大,而土壤中有机碳的含量与CH_4产生潜力呈显著正相关。     

地膜覆盖对菜地生态系统N2O排放的影响

为了探讨地膜覆盖对菜地N_2O的排放通量、土壤剖面N_2O浓度以及土壤温度和湿度的影响,选取西南地区常见菜地(辣椒-萝卜轮作)为研究对象,采用静态暗箱/气相色谱法,进行了为期1 a的野外观测实验.结果表明,在辣椒季,常规处理(不覆膜)N_2O的平均排放通量为1000.0μg·(m~2·h)~(-1),覆膜处理为400.6μg·(m~2·h)~(-1),覆膜显著低于常规处理(P0.05);而在萝卜季,N_2O的平均排放通量则表现为覆膜处理[128.1μg·(m~2·h)~(-1)]高于常规处理[107.8μg·(m~2·h)~(-1)],但两者差异未达到显著水平(P0.05).覆膜和常规菜地土壤中N_2O含量均基本随土层深度的增加而增加,表现为:30 cm20cm10 cm,相同处理各层次土壤N_2O含量间均呈显著相关,不同处理相同深度处的土壤N_2O含量间也存在显著的正相关关系.对不同土层中的N_2O含量与地表N_2O排放通量的相关性分析可得出,常规处理各土层处的N_2O含量与地表N_2O排放通量呈显著正相关关系.覆膜处理的N_2O排放通量仅与30 cm深土壤中的N_2O含量存在显著正相关关系.通过对土壤湿度和温度的观测可以得出,地膜覆盖对土壤的增温效应在夏季更加明显,对土壤的保水作用在秋冬季更加突出.相关性分析和主成分分析结果表明,土壤中氮素形态是决定农田N_2O排放最重要的因素,其中常规菜地N_2O排放主要受土壤中总氮含量的影响,而覆膜菜地N_2O的排放对土壤中无机态氮含量的变化更加敏感.     

生活垃圾填埋场CH4及N2O释放规律及影响因素研究

对生活垃圾填埋场5个操作平台开展了为期1年的CH_4和N_2O释放通量监测,分析了填埋场CH_4和N_2O释放通量变化规律,并对CH_4和N_2O释放通量与CO2释放通量之间相关关系及其影响因素进行了探讨.结果表明,生活垃圾填埋场是CH_4和N_2O释放的源,CH_4释放通量范围为(9.16±7.46)~(21287.03±128.70)mg·m-2·h-1CH_4-C;N_2O释放通量范围为(31.74±16.00)~(17089.31±7599.24)μg·m~(-2)·h~(-1)N_2O-N;整个填埋场5个平台中CH_4和N_2O年释放总量分别约为86.17 Gg·a-1、0.81 Gg%a-1CO2当量,填埋场温室气体的减排主要是控制CH_4释放.生活垃圾填埋场是高度异质性体系,不同平台释放通量变化规律并不统一,N_2O与含水率呈显著负相关(p0.05),两种气体释放通量与土壤温度均呈显著正相关关系(p0.01),而与其他因素无明显相关关系.     

竹炭和猪炭对空心菜-小青菜轮作土壤N2O和CO2排放的影响

以动物源的猪炭和植物源的竹炭为试验材料,通过田间小区试验,研究生物质炭的种类(竹炭和猪炭)、施用方式(一次施用和分批施用)对空心菜-小青菜轮作土壤N_2O和CO_2排放的影响,结果表明:空心菜季土壤N_2O和CO_2排放显著高于小青菜季,土壤N_2O和CO_2排放与土壤pH、温度呈显著相关(p0.01).与不施炭对照相比,竹炭处理可使两季空心菜和小青菜土壤N_2O累积排放量减少16.9%~39.9%,同时CO_2排放量减少9.2%~15.7%,且一次施用处理优于分批施用.猪炭处理在土壤N_2O减排效果上没有竹炭显著,且一次性施用猪炭处理明显增加了两茬空心菜土壤CO_2排放量,与对照相比,分别增加了13.3%和12.9%.与猪炭相比,一次性施用20 t·hm~(-2)竹炭处理在抑制土壤N_2O和CO_2排放上效果更佳.     

秸秆与化肥减量配施对菜地土壤温室气体排放的影响

采用静态箱/气相色谱法,2016年11月至2017年9月通过田间原位试验,设置了无物料还田(CK)、常规化肥(F)、秸秆还田配施100%化肥(100FS)、秸秆还田配施70%化肥(70FS)、秸秆还田配施60%化肥(60FS)、秸秆还田配施50%化肥(50FS),对比分析了在化肥减量的基础上,配施秸秆处理的菜地(莴笋-卷心菜-辣椒轮作)土壤CO_2、CH_4、N_2O动态变化特征及温室效应,研究秸秆与化肥减量配施对菜地温室气体排放的影响.结果表明,土壤CO_2、CH_4、N_2O排放具有一定的季节变化规律,排放高峰主要集中在4~8月,且在施肥灌水后均会出现气体的排放峰.秸秆与化肥配施较常规施肥(F)处理提高了土壤N_2O排放量,累积排放量及其排放系数,其中100FS处理的效果最为明显,辣椒季的累积排放通量明显高于莴笋季和卷心菜季,高达60.76 kg·hm~(-2)(P0.05),N_2O的排放系数(以N_2O-N/N计)为0.138 kg·kg-1,而秸秆与化肥减量配施较100FS处理可以降低氮肥的N_2O排放系数.与对照CK和F处理相比,70FS处理降低了土壤CO_2排放量和累积排放量,分别为55.28~1 831.62 mg·(m2·h)-1和7 502.13~25 988.55 kg·hm~(-2),而其他秸秆与化肥配施处理均增加了CO_2累积排放通量,尤其是60FS和50FS处理.对土壤CH_4排放而言,辣椒季的排放波动较大,除CK外,各处理的土壤CH_4累积排放量多为负值,表现为大气中CH_4汇;秸秆与化肥减量30%~50%配施处理均降低了辣椒季的土壤CH_4排放量和累积排放通量,而100FS处理提高了CH_4排放量和累积排放通量.与CK和F处理相比,除70FS外,100FS、60FS和50FS均显著提高了GWP.总体上,从温室气体排放角度,在常规化肥施用的基础上减量30%再与秸秆配施可以降低土壤CO_2和CH_4排放,缓解温室气体的增温潜势,而对土壤N_2O减排效果不显著.     

Pd/CeZr/TiO2/Al2O3蜂窝状金属丝网催化剂选择催化还原NOX

采用溶胶-凝胶法和浸渍法制备了Pd/CeZr/TiO2Al2O3蜂窝状金属丝网催化剂,并将其应用于在富氧条件下以丙烯选择催化还原NOx的研究.利用扫描电镜(SEM)分析了钛酸四丁酯的含量以及涂敷次数对TiO2涂层的影响,系统地考察了Pd含量、氧气浓度和空速对蜂窝状金属丝网催化剂催化性能的影响.实验结果表明,采用钛酸四丁酯的含量为20.0%的溶胶,涂敷2次,可以在金属丝网载体上氧化铝涂层表面获得均匀、无皲裂的TiO2涂层;Pd含量在0.23%～1.06%的范围内, NOx的转化率随Pd含量的增加而减小, Pd含量为0.23%时, NOx表现最高的NOx转化率;反应气体中氧气浓度从1.5%增加到6.0%, NOx的转化率随氧气浓度的增加而增大,当氧气浓度高于6.0%, NOx的转化率则随氧气浓度的增加而迅速减小; NOx的转化率随着空速的增加而降低,在高温条件下空速对转化率的影响要大于在低温条件下.     

重庆市北碚大气中PM2.5、NOx、SO2和O3浓度变化特征研究

重庆是我国西南工业重镇,但长期受大气污染困扰.利用全自动在线环境监测仪器,于2012年1月—2014年2月,对重庆市北碚区大气中的典型污染物PM2.5、NO_x、SO_2和O_3进行了观测研究.结果表明:重庆北碚大气首要污染物为PM2.5,2012和2013年平均浓度分别为(67.5±31.9)和(66.6±37.5)μg·m~(-3),是国家环境空气质量一级标准35μg·m~(-3)的1.9倍,两年超过国家二级标准的天数分别为119和126 d,年超标率均大于1/3;两年NO_x,SO_2及O_3的年平均浓度分别为(57.1±24.6)和(55.1±36.6),(43.1±24.0)和(35.0±21.9)及(31.1±24.9)和(48.5±37.4)μg·m~(-3).大气污染物浓度具有明显的季节变化特征,PM2.5和NO_x冬季污染最为严重,两年冬季平均值分别比两年年平均值高33.6%、59.6%和43.2%、8.5%;O_3表现为夏高冬低;SO_2春季最高且污染最轻.大气污染物日变化显示PM2.5和NO_x浓度呈双峰日变化形式,有早晚两个峰值,与城市交通高峰相对应.SO_2和O_3浓度呈单峰日变化,前者峰值出现在午前10∶00—12∶00大气对流层被打破之后,而后者峰值出现在午后16∶00局地光化学最强之时.消减各种污染源的颗粒物直接排放,消减气态污染物SO_2和NO_x的工业排放,消减机动车NO_x和VOCs等的排放,才有可能使重庆北碚的大气污染状况得到改善.     

CeO2改性MnOx/Al2O3的低温SCR法脱硝性能及机制研究

采用凝胶溶胶法制备大比表面积的Al2O3载体,等体积浸渍法配制负载MnOx和CeO2组分的CeO2-MnOx催化剂.以NH3为还原剂,一定的空气流速及合适的气体配比的条件下,考察所制备的催化剂在70～300℃范围内低温SCR法的脱硝性能及机制,同时分别对催化剂进行BET、XRD、SEM等表征实验,研究催化剂的理化性质....     

污泥与煤在CO2/O2及N2/O2气氛条件下的混燃特性分析

采集了广州具有代表性的市政污泥,利用热重法对单一污泥、煤及其混合样品在CO_2/O_2及N_2/O_2气氛条件下进行了TG(热重)实验,同时计算了污泥和煤的4个燃烧特性指数,获得了燃烧的动力学参数.实验结果表明,污泥燃烧有4个燃烧阶段,包括水分析出、挥发分析出与燃烧、固定碳的燃烧和无机盐类挥发分解,其中,挥发分析出与燃烧是污泥燃烧的主要阶段;煤掺烧污泥可以提高煤的着火性能.在CO_2/O_2及N_2/O_2燃烧气氛下,增加O_2浓度,污泥与煤混合样的热重曲线整体向低温区移动,微商热重曲线峰值增大,峰宽变小,燃烧性能增强.在CO_2/O_2气氛下,O_2浓度从30%增加到60%时,污泥的挥发分释放特性指数D、可燃性指数C、燃尽指数Cb、综合燃烧特性指数S分别增加了45%、12%、18%、6%.相同O_2浓度条件下,污泥与煤在CO_2/O_2气氛下的着火性能较N_2/O_2气氛滞后,最大峰值变小,高浓度的CO_2抑制其混合样的燃烧.采用Coats-Redfern方程计算得到3个燃烧阶段反应的动力学参数,其中,增加O_2浓度,污泥与煤混合样品的质量平均表观反应活化能Em减小,并且O_2浓度越高越有利于燃烧反应的进行.污泥与煤混合燃烧取n=2可以对挥发分燃烧与固定碳燃尽峰峰前与峰后的反应模型进行描述.     

H2O2和NO互作调控SO2诱导的胡杨细胞死亡

二氧化硫(SO_2)是一种常见的大气污染物,目前关于SO_2对木本植物的毒害作用及相关机制并不清楚.本文以木本植物胡杨的愈伤细胞为材料,研究SO_2衍生物对胡杨细胞的致死效应,以及过氧化氢(H_2O_2)与一氧化氮(NO)在SO_2诱导胡杨细胞死亡中的信号调节作用.研究发现:SO_2衍生物处理(1~5 mmol·L-1)可诱发胡杨细胞死亡,且SO_2衍生物浓度越大、处理时间越长,细胞死亡率越高.2 mmol·L-1SO_2衍生物处理胡杨细胞后,胞内H_2O_2和NO水平显著升高,且H_2O_2水平的升高先于NO.一定浓度的外源H_2O_2或NO供体SNP能够提高SO_2胁迫下胡杨细胞的死亡率;而使用H_2O_2清除剂CAT和ASA、NO清除剂c PTIO、NO合成抑制剂钨酸钠后,SO_2诱导的细胞死亡率明显降低.进一步实验发现,外源H_2O_2可以提高SO_2胁迫下胡杨细胞的硝酸还原酶(NR)活性,促进胞内NO产生;而利用CAT和ASA清除H_2O_2后,细胞NR活性和NO产生均受到明显抑制.此外,SO_2胁迫下,外源SNP能够抑制抗氧化酶(CAT和APX)活性,增加胡杨细胞内的H_2O_2水平,而一定浓度的c PTIO和钨酸钠均可提高CAT和APX活性,降低胞内H_2O_2水平.结果表明:SO_2胁迫下,胡杨细胞快速产生的H_2O_2能够激活硝酸还原酶活性,促进NO生成,同时NO能够通过抑制抗氧化酶活性而提高H_2O_2水平.H_2O_2与NO互作调控SO_2诱导的胡杨细胞死亡.     

土壤质地对自养固碳微生物及其同化碳的影响

自养微生物可同化大气中的CO2并将其转化为土壤有机碳,对提高农田土壤的碳吸收和碳储存有重要意义,然而土壤质地对自养固碳微生物功能种群及其同化碳的影响机制还不清楚.本研究选取亚热带地区同一母质发育而成的两种质地水稻土壤(壤质黏土和砂质黏壤土),通过14C-CO2连续标记技术结合室内模拟培养实验,探讨土壤质地对自养微生物同化碳(14C-SOC)、自养微生物截留碳(14C-MBC)和自养微生物可溶性碳(14C-DOC)的影响.以固碳功能基因(cbb L基因)作为指示基因,结合PCR和克隆测序技术,分析不同质地土壤自养固碳微生物群落结构和多样性的差异.结果表明,壤质黏土14C-SOC、14C-MBC和14C-DOC平均含量分别为133.81、40.16和8.10 mg·kg-1,均显著高于砂质黏壤土14C-SOC(104.95 mg·kg-1)、14C-MBC(33.26 mg·kg-1)和14C-DOC(4.18 mg·kg-1)平均含量(P0.05),说明土壤质地显著影响了土壤自养微生物碳同化量以及自养微生物同化碳在土壤中的转化.稀疏曲线、细菌cbb L基因文库覆盖度以及多样性指数分析结果显示壤质黏土固碳细菌群落多样性高于砂质黏壤土.系统发育分析表明,壤质黏土细菌cbb L基因序列与Rhodoblastus acidophilus、Blastochloris viridis、Thauera humireducens、Mehylibium sp.、Variovorax sp.等具有一定的同源性,而砂质黏壤土cbb L基因序列主要与根瘤菌和放线菌同源.可见,土壤质地对自养固碳微生物群落结构和多样性产生了深刻的影响,壤质黏土中较高的黏粒含量、土壤养分含量和阳离子交换量可能有利于维持更高的自养固碳微生物多样性和活性,从而导致不同质地土壤自养微生物碳同化量及其转化存在显著差异.     

基于ZrO2/TiO2催化H2O2氧化低温脱硝的实验研究

以纳米TiO_2为载体,采用等体积浸渍法掺杂过渡金属氧化物ZrO_2进行改性,制备了一系列ZrO_2/TiO_2催化剂,以催化H_2O_2低温氧化NO脱硝,并采用X射线衍射(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、O_2程序升温氧化(O_2-TPO)、X射线光电子能谱(XPS)及电子顺磁共振(EPR)等表征分析探究了影响H_2O_2脱硝活性的因素.表征结果表明ZrO_2的负载量会影响催化剂中晶格氧的含量,晶格氧相对含量的增加有利于氧化还原反应中的电子传递,这是促进H_2O_2活化分解的关键.在微观表征的基础上,通过实验研究筛选获得了催化剂的最佳ZrO_2负载量,同时对比考察了非催化和纳米TiO_2催化作用下的H_2O_2氧化低温脱硝性能;针对获取的最优催化剂,进一步考察了不同烟气工况对催化剂活性的影响.实验结果表明,ZrO_2/TiO_2催化剂能有效促进H_2O_2的活化分解实现低温脱硝,且ZrO_2负载量为4%(质量分数)时,催化活性最高;在烟温为160℃、[H_2O_2]/[NO]物质的量比为2及空速为30000 h~(-1)时,NO转化率最高可达81%.     

微生物法液相氧化SO2

通过对酸性水溶液、含Fe³⁺水溶液、含Fe²⁺水溶液、细菌菌液和细菌培养基水溶液脱除二氧化硫的实验,探讨了微生物液相氧化二氧化硫的途径.以液相中SO₄^2-浓度考察了Fe³⁺浓度、Fe²⁺浓度、进口SO₂浓度以及温度对脱硫成酸的影响.微生物脱硫有2种机制:一是直接氧化作用,即氧化亚铁硫杆菌(Thiobacillus ferrooxidans)将S(IV)氧化成S(VI);二是间接催化氧化,氧化亚铁硫杆菌在酸性条件下具有快速氧化Fe²⁺成Fe³⁺,增强Fe³⁺对SO₂的液相催化氧化能力,研究表明微生物脱硫以间接催化氧化为主.在浓度0～1.2g/L之间,Fe³⁺和Fe²⁺浓度越高,脱硫效果越好,氧化亚铁硫杆菌表现出对Fe³⁺/Fe²⁺体系氧化SO₂的强化效果.入口SO₂浓度越高,细菌脱硫效率越低,但液相中SO₄^2-浓度随进口SO₂浓度增加变化不大.温度对微生物脱硫影响较大,最佳脱硫温度为30～40℃.     

Fe3O4/FeS2活化H2O2降解典型苯胂酸类污染物

利用水热法成功制备了Fe₃O₄/FeS₂催化剂,并将其用于构建非均相芬顿体系降解典型的苯胂酸类污染物（洛克沙胂,ROX）.XRD、SEM、XPS和磁学测量系统（VSM）等表征结果表明,Fe₃O₄/FeS₂呈明显的颗粒状且具有良好的磁性.降解实验结果显示,在最优条件下（初始pH值为4.5、ROX起始浓度为20mg/L、Fe₃O₄/FeS₂投加量为0.15g/L和H₂O₂浓度为0.034g/L,Fe₃O₄/FeS₂介导的非均相芬顿体系可以超快速降解ROX,1min后的降解效率达到96.74%,明显优于单独的Fe₃O₄或FeS₂体系.此外,Fe₃O₄/FeS₂可以通过磁铁进行快速回收利用,同时也具有良好的重复利用性能,使用3次后,ROX的降解效率仍超过80%.机理分析表明,Fe₃O₄/FeS₂能够快速地催化H₂O₂产生具有强氧化性的羟基自由基（·OH）.在·OH的作-用下,ROX分子结构中C-As、C-N和C-C等化学键发生断裂,发生脱砷、脱硝和开环等反应,进而生成一系列的有机产物（如酚类、醌类、小分子有机酸等）和无机产物（As （V）和NO₃^-）.之后,无机砷能够被吸附在催化剂表面,而有机产物则进一步被矿化.     

O3/H2O2降解水中扑灭通效能研究

利用拟一级降解速率常数表征O3/H2O2对扑灭通(Prometon)的氧化效能,探讨了n(H2O2)/n(O3)、pH值、水质和碳酸氢根离子对去除的影响,对有机氧化产物进行了气相和液相质谱分析,以离子色谱法测定了反应过程中产生的NO3-,在此基础上对扑灭通降解途径进行了研究.结果表明,扑灭通初始浓度2 mg.L-1,反应温度25℃,O3投量13 mg.L-1时,最佳反应条件为n(H2O2)/n(O3)=0.7,体系pH为7～8;扑灭通在自来水中的去除效果好于纯水;HCO3-浓度>50 mg.L-1时,对扑灭通的氧化有明显的抑制作用.液质和气质的分析结果表明扑灭通并未开环,氧化过程中扑灭通三嗪环支链上的2个异丙基首先被氧化脱去,离子色谱检测到的NO3-是三嗪环支链胺基氧化的产物.