长三角地区VOCs排放特征及其对大气O3和SOA的潜在影响

以长三角地区(包括江苏省、安徽省、浙江省与上海市)为研究对象,对比分析了挥发性有机物(VOCs)人为源(AVOCs)和自然源(BVOCs)的排放总量、物种组成及其时空变化特征,评估了不同来源和种类的VOCs对臭氧(O₃)和二次有机气溶胶(SOA)的生成潜势(OFP和SOAFP).结果表明,长三角地区2017年VOCs的排放总量为618.1万t, AVOCs和BVOCs分别为385.6万t和232.5万t.该地区VOCs的主要物种为烷烃、芳香烃、异戊二烯、甲醇和萜烯,其占比分别为27.6%、20.2%、15.4%、8.7%和6.1%.时间变化上,AVOCs排放的季节变化较小,BVOCs的排放主要集中在5～9月,其中,7、8月的BVOCs排放量占全年排放总量的40.3%,显著高于同时段的AVOCs排放量.长三角地区VOCs的主要物种在5～9月为烯烃,其余月份则为烷烃和芳香烃.空间分布上,AVOCs排放高值区主要集中在上海、江苏中南部、浙江省北部、安徽省中部等经济较发达的地区;BVOCs排放高值区主要分布在浙江以及安徽南部等森林覆盖率较高的地区.长三角地区全年AVOCs...     

2000~2020年京津冀BVOCs排放量估算及时空分布特征

为研究京津冀地区天然源挥发性有机化合物(BVOCs)近20a排放量及时空分布特征,本文基于卫星遥感解译获得的2000年、2005年、2010年、2015年、2020年共5期中国土地利用数据,计算获得了京津冀地区各市县BVOCs排放量及排放组成,同时对京津冀地区近20a的BVOCs排放的时空分布进行了特征分析.结果表明,近20a京津冀地区BVOCs平均排放总量为76.40万t/a,其中河北省、北京市、天津市的平均排放总量分别为59.11万t/a,15.29万t/a,2.00万t/a;按照排放组成分析,ISOP平均排放总量为16.80万t/a,占总排放量的21.99%,TMT平均排放总量为29.62万t/a,占总排放量的38.77%,OVOCs平均排放总量为29.97万t/a,占总排放量的39.23%.根据排放时间特征分析,京津冀地区冬季BVOCs排放量最低、夏季BVOCs排放量最高.BVOCs排放的空间分布与土地利用类型和植被分布密切相关,不同土地利用类型的BVOCs排放贡献具有显著差异,近20a京津冀地区林地、耕地、草地的BVOCs平均排放量分别为60.33万t/a,12.78万t/a,2.31万t/a,分别占总排放量的78.90%,16.79%,3.04%.京津冀地区BVOCs空间排放分布差异比较明显,北部、东北部的整体排放量明显高于南部、东南部.本研究可为BVOCs的计算提供研究思路,同时可为京津冀地区空气污染治理提供有关基础数据.     

长江三角洲2014年天然源BVOCs排放、组成及时空分布

基于遥感解译植被,结合WRF气象场模拟,利用MEGAN模型估算了2014年长三角地区天然源VOCs（BVOCs）排放清单,分析其化学组成及时空分布特征.结果表明,2014年长三角江浙沪皖三省一市BVOCs排放总量为188.6万t,其中异戊二烯70.42万t（37.3%）,单萜烯30.3万t（16.1%）,其他VOCs为87.88万t（46.6%）.BVOCs季节变化十分显著,夏季最高,冬季最低;夏季排放占年排放量的60.9%（108.8万t）,冬季仅占3.2%（5.7万t）.受植被覆盖影响,BVOCs排放存在空间分布差异,南高北低,浙江、安徽、江苏和上海市的BVOCs排放量依次为84.2万t（44.6%）、76万t（40.3%）、27.2万t（14.4%）和1.2万t（0.7%）,这主要与植被类型分布有关.     

湖南省天然源挥发性有机物排放时空特征研究

基于MEGANv3.1模型,结合WRF3.4.1气象数据、MODIS数据提取的叶面积指数、J4置信度下不同植被排放因子、生态功能类型数据及植被生长因子数据,估算了湖南省范围内2018年植被挥发性有机物（Biogenic Volatile Organic Compounds,BVOCs）排放情况.结果显示,湖南省BVOCs排放总量约为259.15万t,其中,异戊二烯排放占40.35%,单萜烯排放占23.09%,半萜烯排放占2.31%,甲醇排放占8.81%,其他VOC排放占25.45%.空间分布上,湖南省BVOCs排放集中区域与森林密集区域基本重合,主要分布在常德南部、益阳西部、湘西州西南部和怀化市全境及岳阳东部、长沙东部、株洲北部与湘潭交界处,以及株洲南部与郴州北部交界处.BVOCs的排放不仅与植被分布有关,也具有明显的季节性.夏季BVOCs排放最多,占全年的64.23%;冬季BVOCs排放最少,占1.01%;春季与秋季排放分别占18.69%和16.07%.本研究首次聚焦湖南省,在高时空分辨率尺度下分析了该区域BVOCs排放的时间和空间分布特征,可为后续的大气环境研究与精细化管理工作提供依据.     

基于多模型和多源数据的京津冀地区BVOCs排放清单

为系统研究京津冀地区天然源挥发性有机物(BVOCs)排放量及时空分布特征,基于蓄积量产量、土地利用遥感解译数据、MEGAN模型,计算获得了2018年京津冀地区各区县BVOCs排放量及排放组成.结果表明,基于蓄积量产量、遥感解译和Megan数值模型的2018年京津冀地区BVOCs排放总量分别为74.14万t,84.48万t和77.73万t.北京、天津和河北平均排放总量分别为11.8万t、3.2万t和63.7万t;异戊二烯、单萜烯和其他VOCs平均排放量分别为29.19万t、22.58万t和27.41万t,林地、耕地和草地占比分别为68.42%、23.07%和3.89%.从时间分布来看,京津冀地区BVOCs排放呈显著单峰型,其中夏季排放最高,达到52.64万t,占全年总排放量的66.64%,而冬季平均排放量最低,仅有1.59万t,占全年总排放量的2.01%.从空间分布来看,基于多源清单的BVOCs空间分布均呈现出北高南低的趋势,高排放地区沿太行山脉及燕山山脉走势较为明显,这些地区主要以林地草地排放为主,而冀东南平原地区主要以耕地排放为主.从方法差异来看,基于遥感解译的光温模型获得的排放量相...     

我国夏季不同类型植被BVOCs排放观测与模拟研究

植物排放的挥发性有机物（天然源VOCs,BVOCs）对大气二次污染的形成有重要作用,为了解我国不同植被类型BVOCs排放特征,应用动态封闭式采样法和热脱附-气相色谱质谱联用（TD-GC-MS）技术对不同植被类型植物的单萜烯排放进行定量观测,应用MEGAN 2.1排放模式建立2018年夏季我国高时空分辨率BVOCs排放清单.结果表明：针叶树具有较高的单萜烯排放速率,其中以排放异松油烯、顺式-β-罗勒烯、柠檬烯、香桧烯为主;阔叶树种排放的单萜烯以α-蒎烯为主;农作物、草地、灌木中排放速率最高的化合物分别为异松油烯、反式-β-罗勒烯和柠檬烯. 2018年夏季我国BVOCs排放总量为33.6×10¹² g,异戊二烯、单萜烯、倍半萜烯和其他VOCs分别占64.13%、9.63%、2.11%和24.31%,其中阔叶树排放贡献率最高,为56.01%,灌木排放贡献率为14.16%.我国夏季BVOCs排放主要分布在东北、华东和华中地区,6种植被类型的排放受植被分布的影响呈现出不同的空间分布特征.研究显示：各类型植被单萜烯排放速率大小呈针叶树>阔叶树>草地>农作物&...     

我国夏季不同类型植被BVOCs排放观测与模拟研究

植物排放的挥发性有机物（天然源VOCs,BVOCs）对大气二次污染的形成有重要作用,为了解我国不同植被类型BVOCs排放特征,应用动态封闭式采样法和热脱附-气相色谱质谱联用（TD-GC-MS）技术对不同植被类型植物的单萜烯排放进行定量观测,应用MEGAN 2.1排放模式建立2018年夏季我国高时空分辨率BVOCs排放清单.结果表明：针叶树具有较高的单萜烯排放速率,其中以排放异松油烯、顺式-β-罗勒烯、柠檬烯、香桧烯为主;阔叶树种排放的单萜烯以α-蒎烯为主;农作物、草地、灌木中排放速率最高的化合物分别为异松油烯、反式-β-罗勒烯和柠檬烯. 2018年夏季我国BVOCs排放总量为33.6×10¹² g,异戊二烯、单萜烯、倍半萜烯和其他VOCs分别占64.13%、9.63%、2.11%和24.31%,其中阔叶树排放贡献率最高,为56.01%,灌木排放贡献率为14.16%.我国夏季BVOCs排放主要分布在东北、华东和华中地区,6种植被类型的排放受植被分布的影响呈现出不同的空间分布特征.研究显示：各类型植被单萜烯排放速率大小呈针叶树>阔叶树>草地>农作物&...     

京津冀天然源挥发性有机物排放研究

为探明2017年京津冀地区天然源挥发性有机物(BVOCs)的空间分布,将研究区划分成3 km分辨率的格网,并通过WRF模型提供气象驱动数据,MODIS影像提供植被功能类型和叶面积指数,最终利用MEGAN模型进行模拟研究.结果表明,该模型将BVOCs分成147个细类,其中主要有异戊二烯、单萜烯41类、半萜烯32类、其他VOC73类.2017年京津冀地区BVOCs排放总量为426.26×10~3 t,四大类别的排放比例依次为29.38%、12.32%、6.24%、52.05%.单萜烯中排放较高的类别是α-蒎烯、β-蒎烯、t-β-罗勒烯,而半萜烯中排放较高的是α-法呢烯和β-石竹烯.整个研究区域内BVOCs排放较高的区域位于北部森林与灌丛分布密集的燕山山脉和西南的太行山山脉,其中主要的城市有承德、北京、张家口、保定、石家庄等.排放量较低的地区为廊坊、衡水、天津等地.本研究通过模型模拟得到了京津冀地区2017年高时空分辨率BVOCs排放清单,同时可为以后的大气环境研究提供基础数据.     

陕西省天然源挥发性有机物排放清单及时空分布特征研究

基于Guenther提出的天然源性有机化合物(BVOCs)公式计算模型,利用高精度土地利用遥感资料,模拟估算了2000—2020年陕西省107个区县BVOCs的排放量、排放组成及时空分布规律.测算结果显示,陕西省近20年来BVOCs排放量呈上升趋势,总排放量从101.17×10⁴ t·a^-1上升至111.43×10⁴ t·a^-1.近20年陕西省年平均BVOCs排放量为106.01×10⁴ t·a^-1,其中,异戊二烯排放量为31.65×10⁴ t·a^-1,占比为29.86%;单萜烯排放量为35.61×10⁴ t·a^-1,占比为33.60%;其他VOCs排放量为38.75×10⁴ t·a^-1,占比为36.54%.BVOCs排放总量存在季节性变化,呈夏季高、冬季低的规律,夏、冬两季排放量分别为69.0×10⁴、...     

中国生物源挥发性有机物(BVOCs)时空排放特征研究

生物源挥发性有机物(BVOCs)对O_3和二次有机气溶胶(SOA)生成具有重要的影响.本研究基于MODIS卫星遥感数据和WRF模拟的气象结果,运用MEGAN3.0模型对中国2005—2016年BVOCs排放量进行估算,分析了BVOCs及其亚类化学物种的时空分布特征.同时,对人为源挥发性有机物(AVOCs)排放量、总挥发性有机物(TVOCs)排放量和OMI卫星反演获取的甲醛柱浓度之间的关系进行了初步探讨.结果表明:2005—2016年中国BVOCs年均排放量约为10 Tg,其中,异戊二烯约为6.13 Tg,甲醇约为1.47 Tg,单萜烯约为1.03 Tg,其余生物源挥发性有机物(OBVOCs)约为2.84 Tg;近10年我国BVOCs排放量略呈下降趋势,AVOCs呈明显的波动上升趋势,而TVOCs则呈现逐年增加趋势;BVOCs存在明显的季节性变化,呈现夏季高、冬季低的规律,夏、冬两季排放量各占全年排放量的51.50%和3.40%;BVOCs排放量高值分布于中国东南植被密集区域,主要分布于广西(0.87 Tg)、云南(0.84 Tg)和湖南(0.81 Tg);不同土地覆盖类型的BVOCs排放贡献具有显著差异,其中,森林(43.93%)最大,灌木(31.62%)和农田(15.13%)次之,草地(9.31%)最小.本研究所获取的中国近10年BVOCs的时空分布特征可为后续定量评估BVOCs对O_3和SOA生成的贡献提供基础支撑.     

珠江三角洲天然源VOCs排放量估算及时空分布特征

利用实际观测的气象数据和基于遥感图像解译的土地利用现状和植被资料,运用GloBEIS模型,对珠江三角洲2006年度天然源VOCs排放总量进行了估算.结果表明,该区天然源VOCs的年度排放总量达29.6万t,其中异戊二烯7.30万t,占24.7%,单萜10.2万t,占34.4%.其排放量具有夏季高冬季低的典型特征,夏季占全年排放量的40.5%,冬季占11.1%.其空间特征与土地利用和植被分布密切相关,天然源VOCs排放主要集中在城镇化程度较低和林区较密集的区域.此外,对天然源VOCs排放估算过程中可能的不确定性来源进行了讨论.     

南京和北京城市天然源挥发性有机物排放差异

以南京市和北京市优势树种为研究对象,利用森林资源清查数据、小时气象观测资料和G95光温模型算法对中国南北典型城市南京和北京地区2015年森林天然源挥发性有机化合物(BVOCs)排放总量进行估算.研究发现,南京市总BVOCs排放主要来自湿地松、栎树类和杨树,北京市主要优势树种BVOCs排放量最高的是栎树类、杨树和油松.从...     

四川省天然源VOCs排放量的估算和时空分布

利用遥感影像解译的土地利用现状和植被资料,对四川省天然源VOCs的排放情况和时空分布进行研究,建立了四川省天然源VOCs的排放清单.2012年四川省天然源VOCs的排放量为1413.74kt.其中异戊二烯占29.4%,为415.53kt,单萜烯占30.2%,为427kt,其他VOCs占40.4%,为571.215kt.排放量具有夏季高冬季低的典型特征,夏季占全年排放量的44%,冬季占9%.天然源VOCs的排放主要集中在林地密集和日照时间长的达州、巴中、广元、绵阳、乐山、眉山、攀枝花等地.研究表明,四川省天然源臭氧潜势为6134kt, 二次气溶胶的生成潜势为136kt.这说明其对环境空气质量的影响不容忽视.     

北京森林BVOCs排放现状及动态变化特征分析

以北京地区森林植被为研究对象,基于森林资源清查蓄积资料和逐小时气象数据,采用光温影响模型对2000~2020年北京森林BVOCs排放量进行估算,并分析其对空气质量的影响.结果显示,2020年北京森林BVOCs排放量为39.57×10⁹g C,异戊二烯、单萜烯和OVOCs分别占72.19%、17.48%和10.32%,杨树、栎树等阔叶树是主要的异戊二烯排放源,油松等针叶树是主要的单萜烯排放源.2000~2020年森林BVOCs排放量从20.30×10⁹g C/a增加到39.57×10⁹g C/a,年平均增长率4.75%;BVOCs排放量的变化表现出明显阶段性特征,2000~2010年增长缓慢,2010~2020年出现大幅上升.20年间异戊二烯所占比重呈下降趋势,单萜烯和OVOCs所占比重则呈上升趋势;杨树对BVOCs排放量的贡献逐渐降低,栎树和其他阔叶树的贡献明显增加,北京新增森林更加注重物种多样化.2000~2020年,BVOCs的O₃生成潜势从181.76×10⁹g增加到331.07×10⁹g,异戊二烯占92.70%,是主要的贡献者;SOA生成潜势从1.11×10⁹g增加到2.65×10⁹g,单萜烯和异戊二烯分别占75.40%和24.60%.O₃生成潜势最大的树种是杨树,SOA生成潜势最大的树种是油松.森林BVOCs排放在夏季对O₃污染的贡献最大,未来绿化中应考虑优化树种组成.     

北京森林BVOCs排放特征及对区域空气质量的影响

利用林业二类调查蓄积资料,广泛调研植物源挥发性有机物（BVOCs）排放因子的最新研究成果,运用光温影响模型对北京森林BVOCs排放特征进行研究,并分析其对区域空气质量的影响.结果显示,2015年北京森林BVOCs排放量平均值为27.97×10⁹g C/a,变化域值范围为（9.46~76.45）×10⁹g C/a,其中异戊二烯、单萜烯和其他VOCs贡献率分别为75.09%、15.62%和9.29%.不同树种间BVOCs排放量差异较大,杨树和栎树是主要的异戊二烯排放源,贡献率分别为63.16%和25.92%;油松是主要的单萜烯排放源,贡献率为40.90%.不同龄级林对BVOCs排放的贡献不同,中龄林贡献率最大,占总量的39.14%.BVOCs排放呈夏季高、冬季低的特征,春、夏、秋、冬排放量分别占全年的12.55%、77.48%、9.76%和0.21%.BVOCs对O₃生成潜势的贡献量为240.51×10⁹g,其中异戊二烯占92.66%,是主要的贡献者;对二次有机气溶胶（SOA）生成潜势的贡献量为1.73×10⁹g,异戊二烯和单萜烯分别占24.26%和75.73%.研究表明,北京森林BVOCs排放会导致大气年均SOA浓度增加0.94μg/m³,O₃浓度上升9.01μg/m³,特别是对夏季O₃污染具有较大贡献.建议城市绿化时应从有助于空气质量改善的角度考虑树种的VOCs排放能力.     

Biogenic volatile organic compound emissions from leaves and fruits of apple and peach trees during fruit development

Biogenic volatile organic compounds (BVOCs) are widely involved in a variety of atmospheric chemical processes due to their high reactivity and species diversity. To date, however, research on BVOCs in agroecosystems, particularly fruit trees, remains scarce despite their large cultivation area and economic interest. BVOC emissions from different organs (leaf or fruit) of apple and peach trees were investigated throughout the stages of fruit development (FS, fruit swelling; FC, fruit coloration; FM, fruit maturity; and FP, fruit postharvest) using a proton-transfer-reaction mass spectrometer. Results indicated that methanol was the most abundant compound emitted by the leaf (apple tree leaf 492.5 ± 47.9 ng/(g·hr), peach tree leaf 938.8 ±  154.5 ng/(g·hr)), followed by acetic acid and green leaf volatiles. Beside the above three compounds, acetaldehyde had an important contribution to the emissions from the fruit. Overall, the total BVOCs (sum of eight compounds studied in this paper) emitted by both leaf and fruit gradually decreased along the fruit development, although the effect was significant only for the leaf. The leaf (2020.8 ±  258.8 ng/(g·hr)) was a stronger BVOC emitter than the fruit (146.0 ± 45.7 ng/(g·hr)) (P = 0.006), and there were no significant differences in total BVOC emission rates between apple and peach trees. These findings contribute to our understanding on BVOC emissions from different plant organs and provide important insights into the variation of BVOC emissions across different fruit developmental stages.     

人为源和生物源排放对臭氧的贡献 ——以春夏季东亚地区为例

利用因子分离法区分NOx与人为、生物源VOCs(AVOCs、BVOCs)分别对东亚地区近地面O3浓度的纯贡献与协同贡献,基于区域空气质量模式(RAQM)讨论了2000年春、夏季排放源的总贡献以及协同贡献的空间分布.结果表明,光化学反应在日最大O3浓度的形成中占很大比例,我国北方大部分地区源的贡献夏季最大,南方受东亚季风影响,夏季最小.AVOCs与NOx、BVOCs与NOx的协同效应加强了光化学反应中O3的形成.AVOCs与NOx的协同贡献季节性变化特征显著,我国南方大部分地区夏季最小.BVOCs与NOx的协同贡献在我国南北方差异很大,春季高值区主要分布在南方大部分地区,北方峰值出现在夏季.说明臭氧调控对策的制定除源排放大小外还须考虑地域差异和季节变化.     

区域高时空分辨率VOC天然源排放清单的建立

将中尺度气象模式MM5应用于估算VOC天然源排放的研究,建立了高时空分辨率VOC天然源排放清单的估算方法.根据方法需要,确定了我国部分树木排放异戊二烯和萜烯的标准排放因子,各植被类型排放各种VOC的标准排放因子,以及各植被类型季节平均的叶生物量密度.应用该方法估算了华南地区满足区域空气质量数值模拟要求的高时空分辨率VOC天然源排放清单.结果表明,华南地区夏季典型日的VOC天然源排放总量约1.12×10⁴t,VOC排放速率具有明显的时空分布,其中地理分布取决于植被类型及其分布,日变化规律则依赖于太阳辐射和温度的高低.并讨论了VOC天然源排放估算过程中误差的来源