北方城市天然降雨中氨氮污染特征研究

通过对北京市2015年3-9月共15场自然降雨中氨氮污染物浓度的检测,分析了自然降雨中氨氮污染特征,考察了厕所排气口氨气排放对降雨中氨氮污染的影响,阐述了氨氮污染物总量变化及其影响因素。研究结果表明:首场降雨氨氮平均浓度最高,达到20.5 mg/L,后续14场降雨氨氮平均浓度介于2.0~5.0 mg/L之间,14场自然降雨中氨氮浓度高于《地表水环境质量标准》(GB 3838-2002)的Ⅴ类标准(≤2 mg/L),是水体氨氮污染的重要来源。厕所排气口附近自然降雨pH值介于6.5~7.0之间,远高于大气降雨监测站所测pH值,且自然降雨中氨氮浓度随采样点距厕所排气口距离的增加呈现线性下降趋势,表明厕所排气口排放的氨气是城市大气氨氮污染的一个主要来源。自然降水中氨氮污染物总量的主要影响因素包括降雨强度、降雨历时和前期干旱天数,地表径流氨氮污染物总量小于自然降水中氨氮污染物总量。     

抚顺市大气污染物对降水pH值的影响及预测分析

降水 pH值在一定程度上反映了降水和大气的污染状况。研究抚顺市大气污染物对降水 pH值的影响并预测了未来几年降水 pH值的变化趋势。结果表明 :抚顺市的降水酸度是由大气中的SO2 等酸性气体和碱性尘埃共同作用的结果 ,降水 pH值向酸性降水发展。     

大气颗粒物和降水化学特征的相互关系

分别于2007年在泰安市郊区和深圳市郊区采集了大气颗粒物并同时对降水进行了分级采样,通过降水过程中降水化学特征的变化和降水前后颗粒物浓度和化学组成的改变,讨论了云下冲刷过程中大气颗粒物对降水化学组分的贡献和降水对颗粒物的去除作用.泰安降水雨量加权pH为5.97,总可溶解离子浓度为1 187.96μeq.L-1,PM10的质量浓度为131.76μg/m3,PM2.5为103.84μg/m3.深圳降水雨量加权pH为4.72,总可溶解成分离子浓度为175.89μeq.L-1,PM10的质量浓度为56.66μg/m3,PM2.5为41.52μg/m3.泰安和深圳降水过程中pH和离子浓度都逐渐降低,冲刷过程主要是中和作用.泰安和深圳降水中Na+和Ca2+的去除效率较高,NH4+和NO3-去除效率较低.两地降水化学性质的差别取决于云水酸度、大气颗粒物性质和大气中酸碱性气体差别的共同作用.降水对大气颗粒物质量浓度、离子组分和元素组分都有显著清除作用.     

庐山春季降水化学的研究

对庐山春季降水的化学组成进行了研究。庐山大气中SO₂、NO_X、NH₃、HNO₃浓度较低;降水酸化严重,所采样品的pH值全部小于5.6,最小pH值为3.71,平均pH值为4.26,降水中主要酸性物质是硫酸,而硝酸则占次要地位;云雾水组成高于降水,且酸度强于降水;对不同相态降水的比较表明,固相降水组成比雨水高2～6倍,但Ph值比雨水高0.6倍。根据研究结果推测,降水酸化是局地大气污染物的清除与酸性物质长距离输送共同作用的结果。     

庐山酸性降水的化学特征及致酸因子研究

为了解庐山降水的化学特征和酸化趋势,于2011年夏季及2012年春季在庐山进行降水采集,对降水的p H、主要阴阳离子和有机酸进行分析。结果表明,酸性降水出现频率为100%,p H均值为4.44。降水中SO_4~(2-)、NH_4~+、NO_3~-和Ca~(2+)占总离子的70.1%,降水酸度主要贡献为H_2SO457%、HNO_325%及有机酸19%。降水的相对酸度较高,在2011年夏季和2012年春季分别为0.47和0.32。而SO_4~(2-)/NO_3~-则分别为2.28和2.63。相对于1993年春季,庐山降水酸度趋于降低,SO_4~(2-)、Ca~(2+)浓度水平下降明显,而NH_4~+、NO_3~-略有升高,HNO_3对酸度的贡献增加,降水已由硫酸型污染转成混合型污染。相对于国内其他背景站点,庐山降水酸度较高,但总离子浓度水平较低,因此庐山作为研究中国东南酸雨区的背景站点具有一定的科学意义。     

亚热带稻区大气NO2、HNO3及硝态氮污染特征及干湿沉降

二氧化氮(NO_2)和硝酸(HNO_3)是大气中的酸性含氮污染气体,是形成气溶胶和雨水硝态氮的重要前体物质,在高强度的大气氮氧化物排放下,我国亚热带稻区农业生态系统大气NO_2、HNO_3气体及气溶胶、雨水硝态氮污染特征及其干湿沉降量尚不清楚.本研究选取我国亚热带丘陵区一个典型双季稻区,对大气中NO_2-N、HNO_3-N、气溶胶和雨水硝态氮浓度及相关气象因子进行了同步监测,旨在明确大气NO_2-N、HNO_3-N及气溶胶、雨水硝态氮浓度特征及其影响因素,并定量其干湿沉降量.结果表明,大气中NO_2-N、HNO_3-N、大气颗粒物PM_(10)中NO_3~--N_p、雨水中NO_3~--N_r年均浓度分别为4.2μg·m~(-3)、0.7μg·m~(-3)、4.0μg·m~(-3)和1.0 mg·L~(-1),年氮沉降量分别为1.5、3.2、2.3和6.1 kg·hm~(-2).NO_2-N浓度与气温呈负相关;HNO_3-N浓度与风速呈负相关;NO_3~--N_p浓度与气温呈负相关,与NO_2-N浓度呈正相关,与HNO_3-N浓度未显著相关,表明NO_2-N浓度在本研究区域是形成NO_3~--N_p污染的重要限制因子;NO_3~--N_r浓度与降雨量呈负相关,与HNO_3-N浓度和NO_3~--N_p浓度呈正相关.本研究区域大气中NO_2-N、HNO_3-N、NO_3~--N_p及雨水NO_3~--N_r年总干湿沉降量为13.0 kg·hm~(-2),是稻田重要的氮素来源,对稻田及周边生态系统的影响不容忽视.     

丹东凤凰山山上与山下降水酸度迥异原因分析

采用分段监测的方法研究了辽宁丹东凤凰山垂直高度上的降水酸度及组分特征,并利用后向气流轨迹与分段离子相关性叠加分析的方法,对山上与山下降水酸度的差异成因进行了分析。结果表明：凤凰山4次降水中,pH值山上均低于山下,总离子浓度山上均低于山下,说明近地面大气污染物对酸雨起到一定的中和作用;山上降水酸度主要受大气远距离传输影响,山下降水酸度受本地源和远距离传输的共同作用。     

降水中 SO_2含量与大气中 SO_2表面浓度的相关性

作为美国多洲电力生产大气污染研究(简称MAP3S)的一部分,作者从1978年10月以来对大气中SO_2浓度进行了连续监测。同时,用Battelle和Aero-chem两种不同的采样器采集降水样品分析。为确定雨水中所含SO_2和大气中SO_2浓度的相关程度,以及所溶SO_2对降水酸度的贡献,作者对两种采样器所提供的数据、温度、SO_2的数据等进行了分析。研究结果扼要如下: (1)用Battelle采样器所采集的雨样中S_1v的含量接近于相对应的大气SO_2表面浓度的平衡值。Aerochem采样器所采样品结果偏低。作者认为降雨中气—液相间的平衡建立的相当迅速。若样品收集、保存得当,平衡值可维持不变。 (2)冬度时S_1v对总游离酸度的贡献高达13％,而在夏季则降到零。 (3)雨水中SO_4~(2-)的含量与大气中 SO_2表面浓度呈负相关。     

长江源区大气降水化学特征及离子来源

基于长江源区冬克玛底流域2013年6～9月采集的64个降水样品,分析了降水的pH值、电导率及离子浓度特征,并应用因子分析、相关分析、富集因子及后向轨迹法,讨论了降水离子主要来源及其与大气环流的联系.结果表明,长江源区冬克玛底流域降水pH值变化范围为5. 26～9. 25,加权平均值为6. 70;电导率变化范围为0. 23～28. 70μS·cm-1,加权平均值为3. 45μS·cm-1,低于瓦里关全球大气本底站降水电导率;总离子浓度变化范围为7. 0～376. 9μeq·L-1,平均总浓度仅为40. 8μeq·L-1;各离子加权平均浓度大小顺序为:HCO_3~- NH_4~+ Ca~(2+) NO_3~- SO_4~(2-) Na~+ Cl~- K~+ Mg~(2+); HCO_3~-、NH_4~+、Ca~(2+)和NO_3~-是降水中的主要离子,占总离子浓度的74. 75%;相对酸度(FA)分析表明,有97. 8%的降水酸度被碱性物质中和,同时中和因子(NF)分析表明NH_4~+和Ca~(2+)对降水酸性的中和起主导作用;研究区降水离子主要来自陆源的贡献,而来自海源的输入则相对较少;结合气团的后向轨迹分析发现,不同来源的总离子浓度差异明显,其加权平均浓度大小顺序为:局地源西风源季风源,表明不同的大气环流背景和气团来源对降水化学组成具有重要影响.长江源区大气降水受人类活动影响较小,其降水化学特征一定程度上可以代表偏远地区的大气质量状况和本底值.研究结果能够为长江源区水质的保护以及为评估人类活动对该区域大气环境的影响提供科学依据.     

海南五指山和福建武夷山降水离子组成及来源

分析海南五指山及福建武夷山大气背景点2008年1月—2009年12月的降水pH及离子组成,并探讨离子来源. 结果表明:海南五指山监测点降水年均pH约为564,呈中性;武夷山监测点降水的年均pH约为530,呈弱酸性. 2个监测点降水中的SO₄2-、NO₃-和NH₄+的浓度和占总离子浓度的59%左右,表现出与城市相似的组成特征,表明这2个监测点的降水已经受到人类活动的影响. 降水酸度除受SO₄2-和NO₃-的影响外,还受到NH₄+、Ca2+和Mg2+等碱性物质的中和作用. 相对酸度和中和因子的计算表明,五指山和武夷山监测点降水酸度分别有85%和76%被碱性物质NH₄+和Ca2+中和. 富集因子计算及来源定量分析表明,这2个监测点已受到人为源的影响,人为源的贡献大于海洋源及地壳源. 武夷山监测点88%的Ca2+和56%的K+均来自人为源,主要是受人为污染物长距离传输及生物质燃烧的影响.      

云下降雨洗脱痕量气体时S(IV)的液相氧化过程

用数值模拟跟踪S(Ⅳ)氧化生成SO_4~2的行为,研究SO_2及NH_3等气体浓度、降雨酸度、雨滴大小、持续降雨时间等因素对四个氧化途径(O_3氧化,H_2O_2酸催化氧化;Mn~(2+),Fe~(3+)催化氧化;降落到地面后S(Ⅳ)的氧化)的影响。 计算结果表明,我国北方地区云下降雨洗脱SO_2等痕量气体时,降雨中四个氧化途径都起作用,而以O_3氧化过程为主,在西南地区,首先是O_3氧化S(Ⅳ)起主要作用,而降雨的进一步酸化则是H_2O_2酸催化氧化S(Ⅳ),降雨过程中Mn~(2+),Fe~(3+)催化氧化S(Ⅳ)不是最主要途径。     

层状云降水中化学过程的数值模拟

对一维时变的层状云物理化学模式的化学过程作了研究,引入了较为细致的化学模式,并以类似化学反应方程式的方式处理了气液传输、碰并和云雨转化过程。在此基础上讨论了典型条件下的云雨酸化过程。模拟结果表明,高空云雨水组成随时间逐渐减小,地面雨水组成呈峰型分布。在降水后期pH值主要同O₃和SO₂有关;主要来自气溶胶,来自NH₃,气体和气溶胶对的贡献大致相当,和Ca￣(2＋)的云下清除约占60％～80％;在降水前期H₂O₂时S(Ⅳ)的氧化超过O₃,降水后期S(Ⅳ)的氧化主要通过O₃。      

南京北郊大气细粒子中黑碳气溶胶的观测研究

运用2008年11月至2010年4月在南京北郊大气细粒子中黑碳气溶胶的观测结果,研究黑碳的时间序列演变特征、污染状况、与气体的非均相关系等.结果表明,黑碳气溶胶的日均浓度为1114～19408 ng·m-3,局地人为活动与气象条件的改变等因素导致黑碳气溶胶日变化呈双峰形;黑碳气溶胶小时平均浓度频数统计和对数正态分布拟合...     

改性颗粒活性炭吸附低浓度甲醛的试验研究

通过试验研究了表面改性方法、焙烧气氛和气相水分对颗粒活性炭(GAC)吸附低浓度甲醛性能的影响。结果表明:3%HNO3浸泡改性可增加GAC表面的含氧官能团,显著改善GAC对甲醛的吸附性能,并延长吸附穿透时间;O2气氛下焙烧所得GAC的吸附效果优于N2气氛下焙烧的GAC;反应气体含水1.5%时,GAC对甲醛的吸附性能明显降低。另外,分别采用低温N2吸附法和傅立叶红外光谱法表征了3%NHO3浸泡改性前、后GAC的孔结构和孔表面化学性质的差别,从而揭示了GAC的吸附性能与孔结构、孔表面化学性质之间的关系。     

黔江区降水化学组份变化趋势及相关性分析研究

通过对重庆市黔江区"十二五"期间320个降水样品的pH值和化学组成成分等特征进行了研究,结果表明,五年间黔江区降水pH范围为4.71~7.81,电导率范围为21.8~42.5 μS/cm-1,平均值33.4 μS/cm-1.降水pH和电导率的Spearman秩相关系数法检验表明,pH的rs为正值,电导率的rs为负值,五年期间大气降水中总离子当量浓度有所下降,降水酸雨环境得到有效控制.SO2-4是降水中主要阴离子,占阴离子总量的74.3%,Ca2+是降水中主要阳离子,占阳离子总量的31.4%.黔江区酸雨为硫酸型或燃煤型酸雨,SO2-4/NO-3浓度比均值为7.13,SO2-4/NO-3比值在2013年达最大值,之后呈现减小趋势,黔江区汽车尾气和工业排放的NOx对降水的影响在变大.在99.0%的置信水平下,降水离子浓度总和与电导率线性相关显著.相关性研究表明:降水中SO2-4、NH+4、Ca2+、Mg2+、F-主要来自煤燃烧.Mg2+、Na+与Cl-即来源于地壳源又来自于海洋远源传输,人类活动对黔江区降水影响较大.     

A numerical simulation of kinetic constraint on evaporation of ammonium nitrate in diffusion denuder

ＡｎｕｍｅｒｉｃａｌｓｉｍｕｌａｔｉｏｎｏｆｋｉｎｅｔｉｃｃｏｎｓｔｒａｉｎｔｏｎｅｖａｐｏｒａｔｉｏｎｏｆａｍｍｏｎｉｕｍｎｉｔｒａｔｅｉｎｄｉｆｕｓｉｏｎｄｅｎｕｄｅｒＳｈｅｎＪｉＲｅｓｅａｒｃｈＣｅｎｔｅｒｆｏｒＥｃｏＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａ...     

Chelation of heavy metals by potassium butyl dithiophosphate

Potassium butyl dithiophosphate (PBD) was developed and introduced as a new chelating agent for heavy metal removal. The synthesized PBD were characterized by IR and NMR. The e ects of pH, chelating agent dosage, and other heavy metal ions on the performance of PBD in Cd2+ removal from water are investigated. Experimental results showed that the chelating agent could be used to treat acidic heavy metal wastewater. The Cd2+ removal was not a ected by solution pH value within the range of 2 to 6. The Cd2+ removal rate could reach over 99%. Therefore, the deficiency of the precipitation process using hydroxide under alkaline condition can be overcome.Without the need for pH adjustment, the method could save on costs. If Cd2+ co-exists with Pb2+ and Cu2+, the a nity of the chelating agent with these three heavy metal ions was in the order of: Cu2+ > Pb2+ > Cd2+. Through PBD chelating precipitation, all the contents of Pb2+, Cd2+, and Cu2+ in wastewater met the standard levels through a one-step treatment. The one-step treatment process was superior to the process (sectional treatment is required) of precipitation with hydroxide. When the pH was between 3 and 11, the amount of leached chelated Cd2+ was much lower than that obtained by precipitation with hydroxide. Therefore, the risk of environmental pollution could be further reduced.     

Sulfur dioxide-hydrogen peroxide relationships and acidification of precipitation in Guiyang area-a case study

-The concentrations of gas phase SO2, O3 and chemical composition of sequential rainwater samples were measured on 6/11/88 to 6/28/88 at some sites of Guiyang area. S (IV) was present in great excess of H2O2 in rainwater samples collected at residential sites of the city corresponding to high level of gas phase SO2. Considerable H2O2 in rainwater samples was observed in background air at suburbs. The evidence that clean rainwater samples were collected at 20km away from the city in 6/18/88 precipitation event revealed that the major process of acidification of the rain in the high polluted areas was below-cloud scavenging of trace gases. From a simulation calculation it was found that the rate of oxidation of S(IV) by O3 and by Mn2+, Fe3+ catalytic in high pH rainwater is significant, but for low pH the major SO42- is produced by the reaction of S (IV) with H2O2.     

珠海市降水化学与沉降特征

为探究珠海市降水及湿沉降的长期变化趋势,基于东亚酸沉降监测网（EANET）的湿沉降监测数据,针对2008—2018年珠海市大气降水量、降水电导率、pH、水溶性离子浓度与湿沉降量进行了降水酸化、降水组分及湿沉降分析.结果表明:①珠海市1—12月降水pH均低于5.6,强酸雨及特强酸雨频率较高,降水酸化问题普遍;2008—2018年pH由4.9增至5.2,总体呈改善趋势;降水电导率小于3 mS/m的月份占61.68%.②珠海市降水中Cl-浓度和Na+浓度较高,二者的区域性特征表明海洋源和人为源共同影响珠海市降水;SO₄2-/NO₃-（浓度比）总体呈逐年递减趋势,降水类型为硫酸-硝酸混合型;较低的ΔpH（酸中和能力评估参数）说明缺乏中和能力可能是珠海降水酸化问题严重的主要原因.③珠海市湿沉降量范围为71.98~200.77 kg/（hm2·a）,其中SO₄2-湿沉降量最高;2008—2018年DIN-N（可溶性无机氮湿沉降量）在11 kg/（hm2·a）上下波动,而SO₄2--S（硫湿沉降量）降幅接近40%;大气氮、硫湿沉降量在春季达到最高.四季NH₄+-N/NO₃--N（铵态氮湿沉降量与硝态氮湿沉降量的比值）均大于1,说明珠海市活性氮主要来源于农业活动.研究显示,珠海市大气降水酸化问题普遍但总体呈改善趋势,严重的降水酸化问题与缺乏中和能力存在一定关系.