天山东部雪冰中硝酸根浓度对中亚生物质燃烧的响应研究

研究了天山东部雪冰中NO3-浓度对中亚哈萨克斯坦生物质燃烧的响应情况.在天山乌鲁木齐河源1号冰川持续采集了52组表层雪与雪坑样本,分析了雪样中NO3-等成分的浓度,运用HYSPLIT模型模拟了空气轨迹,目的是考察雪冰中NO3-与2002年哈萨克斯坦草原大火的关系,探讨由生物质燃烧产生的NO3-在高海拔山岳冰川雪层中的沉...     

鼎湖山大气颗粒物中OC与EC的浓度特征及粒径分布

为了解华南背景区域鼎湖山站碳质气溶胶的浓度水平与来源,采用DRI Model 2001A热/光碳分析仪测定了鼎湖山站大气颗粒物分级样品中的有机碳(OC)与元素碳(EC)浓度水平,并分析了碳质组分的浓度特征和粒径分布.结果表明,在PM_(1.1)、 PM_(2.1)和PM_(9.0)中,鼎湖山OC的平均质量浓度分别为(5.6±2.0)、(7.3±2.4)和(12.8±4.0)μg·m~(-3), EC的平均质量浓度分别为(2.3±1.4)、(2.7±1.6)和(3.4±1.7)μg·m~(-3). PM_(1.1)和PM_(2.1)中OC分别占PM_(9.0)中OC的43.8%和57.0%, EC占67.6%和79.4%. OC和EC主要富集在细粒子中. PM_(1.1)和PM_(2.1)中OC和EC在秋季最高,OC在冬季最低,EC在夏季最低. PM_(9.0)中OC夏季最高.鼎湖山中碳质气溶胶以OC2、 EC1、 OC3和OC4为主,夏季OC3EC1,生物排放源增强,冬季EC1质量浓度最高,局地的机动车排放源更强.OC和EC在4个季节都呈现双峰型分布,细粒径段峰值位于0.43～0.65μm,粗粒径段峰值出现在3.3～5.8μm. PM_(1.1)和PM_(2.1)中OC以一次排放为主,二次有机碳(SOC)在春季最高[(3.0±1.4)μg·m~(-3)],冬季最低[(1.3±1.4)μg·m~(-3)],春季二次转化更强.鼎湖山大气细粒径段OC主要来自燃煤和机动车排放,粗粒径段主要来自生物源排放,EC主要受到燃煤、机动车排放和扬尘的影响.     

成都平原PM2.5中碳质组分时空分布特征与来源

为了探究成都平原碳质气溶胶污染特征及来源,于德阳、成都和眉山三地采集了1 a的PM_(2.5)样品,利用光热透射法测量其有机碳(OC)和元素碳(EC). 3个点年均碳质气溶胶的质量浓度(μg·m~(-3))分别为眉山(OC:15. 8±9. 6,EC:6. 6±5. 3)成都(OC:13. 0±7. 5,EC:4. 7±3. 6)德阳(OC:9. 6±6. 1,EC:3. 4±2. 6),对应的总碳质气溶胶(TCA)在PM_(2.5)中的占比分别为36%、34%和30%.由EC示踪法估算获得二次有机碳(SOC)在OC中的占比分别为眉山38%、成都46%和德阳47%. OC和EC质量浓度季节变化显著,呈现出秋冬季高夏季低的特征,在2013年10月12～13日、12月2～7日和2014年1月中下旬出现峰值,同期气溶胶中K+质量浓度激增,说明这些污染过程中生物质燃烧有重要贡献. PMF模型对碳质气溶胶来源解析结果表明,该地区总碳(TC)的主要来源为生物质燃烧源(46%～56%)、二次有机气溶胶源(26%～38%)、机动车排放源(9%～12%)、扬尘源(3%～4%)、燃煤源(2%～3%)和工业源(1%～2%),生物质燃烧源全年范围内对TC有显著贡献,尤以秋冬两季贡献最高.     

兰州春夏季PM10碳组分昼夜变化特征与来源分析

为探讨兰州市春夏季大气可吸入颗粒物(PM_(10))中碳气溶胶的昼夜变化特征及来源,从2015年4月1日至8月30日分白天(08:00~20:00)和夜间(20:00~次日08:00)对兰州市区PM_(10)样品进行采集,并分析了其中的有机碳(OC)和元素碳(EC)的昼夜浓度.结果表明,采样期间白天PM_(10)、OC和EC的平均浓度分别为(136.0±84.3)、(12.4±3.2)和(2.3±0.7)μg·m-3.夜间,PM_(10)和OC、EC的平均浓度分别为(196.0±109.2)、(16.0±5.3)和(5.0±2.1)μg·m-3.PM_(10)、OC和EC浓度均呈现出夜间高于白天.采样期间白天二次有机碳占有机碳的比值均高于夜间,表明白天受二次有机碳的污染更严重.沙尘日PM_(10)和OC浓度均高于非沙尘日,而EC浓度与非沙尘日接近.沙尘日,二次有机碳和总碳气溶胶的浓度均较高,但对PM_(10)的贡献相对较低.对碳气溶胶8种组分进行主成分分析,结果表明在非沙尘日,白天碳气溶胶主要来源于燃煤、汽油车、柴油车排放和生物质燃烧,夜间主要受到燃煤、扬尘以及柴油车和生物质燃烧的影响.     

大连市PM2.5中有机碳和元素碳的季节变化特征和来源分析研究

2014年1月-2014年12月期间,在大连市对PM2.5的质量浓度和含碳气溶胶进行了在线连续观测,获得了不同季节的含碳气溶胶的变化特征.观测结果显示:大连市PM2.5中有机碳(OC)和元素碳(EC)的年平均质量浓度分别为6.9 μg/m3和2.9 μg/m3,OC和EC浓度之和占PM2.5的18%,表明碳质气溶胶是大连市大气细粒子中的重要组分.OC和EC的比值表明机动车尾气、燃煤排放和船舶排放是大连市PM2.5中OC和EC的主要来源.重污染过程期间OC/EC的比值和PM2.5的变化趋势呈负相关关系可以作为判定外来污染输送的一个重要指标.     

中国碳质气溶胶浓度时空分布的研究进展

通过对我国近年来碳质气溶胶相关研究成果进行整理,系统总结了我国碳质气溶胶时空分布及其气候效应.通过搜集已有离线观测数据,发现背景观测点PM_2.5中有机碳(OC)和元素碳(EC)浓度分别小于5和1μg/m³,城市PM_2.5中OC浓度范围为3.78～30μg/m³(平均值为11.98μg/m³),EC浓度在0.69～10μg/m³范围内变化(平均值为3.93μg/m³),其中高值区主要分布在胡焕庸线(黑河-腾冲线)及其以北区域,如东北区域、汾渭平原区域、京津冀区域、兰州盆地和四川盆地.同时,PM_2.5中OC/EC比值和二次有机碳在总有机碳中占比(SOC/OC)随海拔具有相似的变化趋势.碳质气溶胶的气候效应也强烈依赖于在边界层内所处高度,其在边界层上层可通过辐射效应抑制边界层发展,而在近地面的碳质气溶胶对边界层的发展具有促进作用.     

太原市PM2.5中有机碳和元素碳的污染特征

采集了太原市4个点位冬季和夏季PM2.5样品,利用元素分析仪测定了PM2.5中有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度,并对碳气溶胶污染水平、时空分布、二次有机碳(SOC)以及OC和EC相关性等特征进行了分析.结果表明,太原市冬季有机碳(OC)、元素碳(EC)平均质量浓度为22.3μg·m-3和18.3μg·m-3,夏季OC、EC平均质量浓度为13.1μg·m-3和9.8μg·m-3,冬季和夏季总碳气溶胶(TCA)占PM2.5的比例分别为56.6%和36.5%;各点位OC和EC质量浓度均呈现冬季夏季的季节特征,冬季OC、EC浓度呈现出较好的均一性,夏季OC、EC质量浓度存在较明显的空间分布差异;太原市SOC污染较轻;冬季OC、EC相关性较强,夏季OC、EC相关性差.     

京津冀区域PM2.5中碳组分污染特征研究

为了解京津冀区域PM_(2.5)中碳组分污染特征,于2015年7月和10月及2016年1月和4月在北京、天津、保定、石家庄、沧州5个城市同步采集PM_(2.5)样品,采用热/光分析法分析样品中有机碳(OC)和元素碳(EC),使用OC/EC最小比值法估算二次有机碳(SOC).结果表明:京津冀区域主要城市OC、EC和SOC的年均浓度分别为12.9~28.5、4.1~7.9和3.3~10.4μg·m~(-3),OC/EC和SOC/OC的比值分别为2.4~3.0和0.26~0.32.OC和EC的浓度呈现保定石家庄沧州天津北京的空间分布特点和夏季春季秋季冬季的季节变化特点.OC/EC的比值及OC和EC的相关性在夏季最低,冬季最高,这可能与京津冀区域冬季采暖燃煤有关,冬季不利的气象条件也加剧了碳质气溶胶污染.冬季较高的SOC浓度主要与低温、气态前体物的增加以及频繁出现的逆温、小风和混合层高度降低等不利气象条件有关.京津冀区域碳质气溶胶的污染特征具有空间相似性.     

重庆市北碚城区气溶胶中有机碳和元素碳的污染特征

为了研究重庆市北碚城区大气碳质气溶胶组分的污染特征,于2014年3月~2015年2月采用安德森采样器采集大气颗粒物样品,用DRI Model 2001 A热光碳分析仪测定其中有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度.结果表明,北碚城区PM_(2.1)和PM_(9.0)中OC和EC的年平均浓度分别为(16.3±7.6)、(1.8±0.7)和(25.0±9.7)、(3.2±1.3)μg·m-3.在PM_(2.1)中,OC和EC均呈现出冬春季大于夏秋季的季节变化特征,而PM_(9.0)中OC呈现出夏春季大于冬秋季,EC呈现出冬春季大于夏秋季的季节变化特征.对全年OC和EC的粒径进行分析,发现OC在整个粒径上呈现"双峰型"分布,其中细粒子段峰值位于0.43~0.65μm粒径段,粗粒子段峰值位于4.7~5.8μm粒径段;EC呈现出"三峰型"分布,其中细粒子段峰值位于0.43~0.65μm粒径段,粗粒子段峰值位于4.7~5.8μm粒径段,同时2.1~3.3μm粒径段也出现一个明显峰值.对OC和EC进行相关性分析并对PM_(2.1)中的SOC进行估算,发现北碚城区全年SOC浓度为(6.3±5.9)μg·m-3,占全年OC的33.5%±22.6%,且OC和EC显著相关.最后对北碚城区大气气溶胶的污染来源进行分析,发现污染主要来源于汽油车尾气、生物质燃烧和燃煤排放.     

春节期间西安城区碳气溶胶污染特征研究

采用美国R&P公司TEOM-1400a大气颗粒物监测仪器及其8通道采样系统(ACCU),在2011年春节期间实时监测和分8个时段采集了西安城区的PM2.5样品.研究了春节期间西安城区大气中PM2.5的碳气溶胶污染特征.目的是阐明2011年春节期间燃放烟花爆竹时,西安城区大气中细颗粒PM2.5的质量浓度、元素碳(EC)、有机碳(OC)及水溶性有机碳(WSOC)的浓度分布特征,探讨了其污染来源.结果表明,除夕00:00～02:59为污染浓度最大时段,PM2.530 min平均浓度在01:00时刻达到最大值1 514.8μg·m-3,其碳组分OC、EC、WSOC、非水溶性有机碳(WIOC)分别为123.3、18.6、66.7和56.6μg·m-3,高于春节期间的其他正常时段1.7倍、1.2倍、1.4倍和2.2倍.碳气溶胶组分WSOC与OC、EC相关性分析表明春节烟火期间含碳物质更多的来自于烟花爆竹燃放,但其对烟火时段的气溶胶的贡献较小,仅为9.4%.     

念青唐古拉山扎当冰川雪冰中不溶性有机碳含量及其辐射强迫研究

为了研究雪冰中不溶性有机碳(Water-insoluble Organic Carbon,WISOC)的含量及其辐射强迫作用,于2012年7月和8月对青藏高原南部纳木错流域扎当冰川90个表层雪冰样品中WISOC的含量进行了分析,采样期间利用地物光谱仪实地测量了反照率.结果表明,在消融季节(7—8月),扎当冰川表面被裸冰、老雪和新雪覆盖,以上3种消融情形下WISOC的平均含量分别为(1618.4±1236.0)、(432.3±329.7)和(183.7±158.0)ng·g-1,雪冰的融化导致WISOC等吸光性物质在冰川表面的富集,降低了冰川表面反照率.通过SNICAR模型(Snow,Ice,and Aerosol Radiative Modle)敏感性分析表明,3种情形下WISOC降低雪冰表面反照率(贡献率)分别为0.0020(6.8%)、0.0018(7.4%)和0.0010(2.1%),对应的WISOC的辐射强迫分别为1.14、1.34和0.81 W·m-2.平均地,WISOC对辐射强迫的影响超过了黑碳(BC)影响的20%,而在新雪覆盖条件下,WISOC对辐射强迫的影响甚至达到了粉尘影响的72.3%.因此,虽然雪冰中的WISOC的吸光能力相对于BC较弱,但所引起的雪冰表面反照率降低及冰川消融等效应不容忽视.     

民用燃煤含碳颗粒物的排放因子测量

通过烟尘罩稀释通道系统采样,实验室模拟民用燃煤的燃烧方式,获取了不同成熟度的散煤、蜂窝煤的PM2.5、EC和OC的排放因子.民用燃煤的排放与煤炭成熟度有很大相关,不同煤种排放因子差距很大.在6种实验煤炭中,烟煤散烧的排放因子较大,其中S3煤种的排放因子最大,其PM2.5、EC和OC的实测值分别为11.06、3.51和5.39 g·kg-1;无烟煤散烧排放因子较少,S1煤种的排放因子最小,其PM2.5、EC和OC分别为0.78、0.02和0.49 g·kg-1;蜂窝煤的颗粒物以及OC排放因子与相似成熟度的散煤燃烧相当,但是EC排放相对散煤较低.EC、OC源清单工作需要对民用燃煤源进行更详细的分类,结合相应的排放因子,才能更加准确的估计这一重要排放源的贡献率.     

广西大石围巨型漏斗土壤中多环芳烃与环境因素

选择典型的广西乐业大石围巨型岩溶漏斗(天坑)为研究对象,采集大石围漏斗不同部位的表层土壤,采用气象仪器观测大石围漏斗的环境因子,利用气相色谱-质谱仪(GC-MS)测定16种多环芳烃(PAHs)优先控制污染物.结果表明,大石围天坑群地表(正地形)土壤中ΣPAHs浓度范围为75.20～373.79 ng·g-1,平均值120.70 ng·g-1;地下(负地形)土壤,绝壁中ΣPAHs浓度范围为19.88～330.79 ng·g-1,平均值131.86 ng·g-1;底部中ΣPAHs浓度范围为127.48～661.62 ng·g-1,平均值395.22 ng·g-1;地下河(洞穴)中ΣPAHs浓度范围为1 132.11～1 749.95 ng·g-1,平均值为1 412.39 ng·g-1;土壤中PAHs以4～6环为主.比值法推断大石围漏斗土壤PAHs的来源主要为化石燃料燃烧源,主要污染途径为大气传输沉降.总体上,大石围漏斗土壤中PAHs浓度的空间分布随温差和相对湿度的升高呈现地面-绝壁-底部-地下河(洞穴)逐渐增加,PAHs显示"冷陷阱效应"的垂向富集与分异作用.影响PAHs分布的主要环境因素是温度,其次是湿度、风向和风速,在漏斗局部显示多环境因子共同作用.环境因子夏季影响大于冬季.监测发现,2007年比2006年大石围漏斗底部土壤中PAHs的浓度增加了3.5倍.因此,本研究提出巨型岩溶漏斗PAHs的富集和分异作用与环境因素密切相关.     

辽河水系沉积物中PAHs的分布特征及风险评估

采用GC-MS方法测定了辽河流域19个采样点位枯水期以及丰水期表层沉积物中多环芳烃（PAHs）的含量,共检出15种PAHs.枯水期ΣPAHs为123.5～21 233.4 ng·g-1,平均含量为3 208.1 ng·g-1;丰水期ΣPAHs为37.9～9 014.0ng·g-1,平均含量为1 612.0 ng·g-1.利用特征化合物指数法对PAHs进行源分析,主要来源是燃料燃烧.运用平均沉积物质量基准商（mSQG-Q）对辽河流域PAHs进行风险评价,芴和芘存在中低度生态效应;丰水期抚顺段L3-1有较强的负面效应,枯水期沈阳段L1-1点位、抚顺段L3-1和L3-2有较强的负面效应.     

稻草烟尘中有机碳/元素碳及水溶性离子的组成

选取我国6种稻草,通过自制的生物质焚烧装置模拟秸秆露天焚烧.采用Model 2001A热/光分析仪和ISC 2000/ISC3000离子色谱仪测定了阴燃、明燃烟尘中有机碳(OC)、元素碳(EC)与水溶性离子的含量.结果表明,明燃条件下稻草中OC排放因子(EFOC)均值为(6.37±1.86)g·kg-1,EC排放因子(EFEC)均值为(1.07±0.30)g·kg-1;阴燃条件下稻草中EFOC均值为(37.63±6.26)g·kg-1,EFEC均值为(4.98±1.42)g·kg-1.同一品种稻草燃烧排放出的PM、OC与EC变化趋势一致.明燃时稻草中的OC/EC均值为5.96,阴燃时比值均值为7.80,OC/PM几乎不受燃烧状态的影响,阴燃、明燃时EC/PM分别在0.06~0.08、0.08~0.11范围内,通过EC/PM比值可以初步判断燃烧状态的趋势,两种燃烧方式中排放的OC、EC相关性达到0.97,在0.01水平上相关性显著.阴离子中,Cl-含量最高,明燃时稻草中Cl-的排放因子均值为(0.246±0.150)g·kg-1,阴燃下为(0.301±0.274)g·kg-1,明燃时K+排放因子均值为(0.118±0.051)g·kg-1,阴燃时排放因子远低于明燃排放量,均值为(0.053±0.031)g·kg-1.水溶性Na+在阴燃条件下的排放因子均高于明燃状态下的排放.明燃条件下水溶性离子间的相关性比阴燃时显著.通过OC/EC比值可以将稻草与石化燃料及其他一些生物质燃烧区分开,而水溶性离子中的K+/Na+、Cl-/Na+比值也可以将稻草与一些树木类焚烧区别开来.     

树叶烟尘中的有机碳和元素碳

为了探讨不同燃烧条件下树叶烟尘中有机碳(OC)、元素碳(EC)及8种碳组分(OC1~OC4、POC、EC1~EC3)的质量分数及分布,利用自制的燃烧采样装置,对10种绿叶进行了阴、明燃两种条件的燃烧,并用热/光碳分析仪对产生的烟尘进行了测定.结果表明,10种绿叶阴燃烟尘中的OC、EC质量分数均值分别为48.9%和4.5%,焦炭char-EC(定义为EC1-POC)的质量分数均值为4.4%.该条件下绿叶燃烧的烟尘(PM)、OC及EC的排放因子均值分别为102.4、50.0和4.7 g·kg-1,烟尘中OC/EC、OC1/OC2及焦炭和炭灰的比值char-EC/soot-EC(定义为EC1-POC/EC2+EC3)的均值分别为11.5、1.9和48.1.明燃条件下,10种绿叶烟尘中OC、EC及char-EC的质量分数均值分别为44.9%、10.9%和10.7%,PM、OC及EC的排放因子均值分别为59.2、26.6和6.0 g·kg-1.10种绿叶明燃烟尘中上述三特征比值的均值分别为4.8、1.1和133.0.树叶阴燃烟尘中OC1质量分数及OC1/OC2值均显著高于明燃,而明燃烟尘中的char-EC质量分数及char-EC/soot-EC显著大于阴燃.树叶烟尘中OC、EC的组成在不同树种及燃烧条件间均体现出一些差异,同时也明显区别于其他生物质烟尘.     

辽宁大伙房水库沉积物中有机氯农药和多氯联苯的分布、来源及风险评价

利用GC-MS测定24个大伙房水库表层沉积物中有机氯农药和多氯联苯含量,主要揭示水库沉积物中有机氯农药和多氯联苯的残留特征.结果表明,HCHs的含量为0.70～3.48 ng.g-1,均值为（1.58±0.71）ng.g-1;DDTs的含量为0.85～4.94ng.g-1,均值为（1.94±0.82）ng.g-1;PCBs的含量为1.46～3.52 ng.g-1,均值为（2.42±0.64）ng.g-1.γ-HCH、β-HCH、DDE、DDT和PCB28百分含量较高.高百分含量γ-HCH和DDT表明目前仍在使用的林丹和工业滴滴涕产品;β-HCH、DDE和PCB28可能来自土壤中农药和多氯联苯残留.水库上游污染物含量明显高于水库下游,同时污染物高值点主要集中在浑河河口,表明水库上游浑河河流搬运是水库沉积物中污染物的主要输入来源,并影响污染物在沉积物中的分布.生态风险评价结果表明,沉积物中DDTs和γ-HCH存在较高的生态风险;沉积物中PCBs残留尚未对周围环境造成不利影响.     

城市不同功能区PAHs多介质累积规律研究

以上海市为例,分析了城市地表灰尘、土壤和行道树叶片累积PAHs的水平差异,探讨了形成这种累积规律的原因与机制.结果发现,同一功能区内,地表灰尘和土壤中PAHs含量较高,分别为8 992～141 723 ng·g-1(均值为54 964 ng·g-1)、9 306～146 689 ng·g-1(均值为56 883 ng·g-1);而悬铃木叶片和小叶黄杨叶片内含量较低,且悬铃木叶片中的含量普遍高于小叶黄杨叶片,含量分别为2 423～32 883 ng·g-1(均值为12 983 ng·g-1)、1 498～19 418 ng·g-1(均值为7 612 ng·g-1).不同功能区之间,地表灰尘和土壤中PAHs总量存在显著差异,而悬铃木叶片和小叶黄杨叶片对PAHs的累积水平相似.灰尘和土壤中PAHs组分构成具有明显的功能区差异,且高环PAHs含量占主导地位.植物叶片中PAHs组分构成在不同功能区具有相似性,且低环组分占绝对优势,高环组分含量很少.这种累积规律与PAHs的理化性质,以及各介质累积PAHs的主要途径和方式密切相关.     

唐古拉冬克玛底冰川流域pH值和电导率分析

2005-05-11～2005-09-27,在青藏高原唐古拉段冬克玛底冰川流域对融水径流和草地径流分别进行采样.对样品的pH值和电导率进行了分析.结果表明,研究区环境受人类活动影响很小.借助电导率水量来源模型对冬克玛底河流量进行划分,暖季径流主要以冰川冰融水补给为主,占总流量的62%以上,其次是积雪融水和降雨补给,其中,第1、3阶段的积雪融水补给分别占31%和37%,第2阶段的降雨补给占17%左右;土壤冻结水消融对径流贡献很小,占2%以下.