大连市PM2.5中有机碳和元素碳的季节变化特征和来源分析研究

2014年1月-2014年12月期间,在大连市对PM2.5的质量浓度和含碳气溶胶进行了在线连续观测,获得了不同季节的含碳气溶胶的变化特征.观测结果显示:大连市PM2.5中有机碳(OC)和元素碳(EC)的年平均质量浓度分别为6.9 μg/m3和2.9 μg/m3,OC和EC浓度之和占PM2.5的18%,表明碳质气溶胶是大连市大气细粒子中的重要组分.OC和EC的比值表明机动车尾气、燃煤排放和船舶排放是大连市PM2.5中OC和EC的主要来源.重污染过程期间OC/EC的比值和PM2.5的变化趋势呈负相关关系可以作为判定外来污染输送的一个重要指标.     

兰州春夏季PM10碳组分昼夜变化特征与来源分析

为探讨兰州市春夏季大气可吸入颗粒物(PM_(10))中碳气溶胶的昼夜变化特征及来源,从2015年4月1日至8月30日分白天(08:00~20:00)和夜间(20:00~次日08:00)对兰州市区PM_(10)样品进行采集,并分析了其中的有机碳(OC)和元素碳(EC)的昼夜浓度.结果表明,采样期间白天PM_(10)、OC和EC的平均浓度分别为(136.0±84.3)、(12.4±3.2)和(2.3±0.7)μg·m-3.夜间,PM_(10)和OC、EC的平均浓度分别为(196.0±109.2)、(16.0±5.3)和(5.0±2.1)μg·m-3.PM_(10)、OC和EC浓度均呈现出夜间高于白天.采样期间白天二次有机碳占有机碳的比值均高于夜间,表明白天受二次有机碳的污染更严重.沙尘日PM_(10)和OC浓度均高于非沙尘日,而EC浓度与非沙尘日接近.沙尘日,二次有机碳和总碳气溶胶的浓度均较高,但对PM_(10)的贡献相对较低.对碳气溶胶8种组分进行主成分分析,结果表明在非沙尘日,白天碳气溶胶主要来源于燃煤、汽油车、柴油车排放和生物质燃烧,夜间主要受到燃煤、扬尘以及柴油车和生物质燃烧的影响.     

黄石市夏季昼间大气PM10与PM2.5中有机碳、元素碳污染特征

2012年7月,对黄石市城区夏季昼间大气颗粒物PM10与PM2.5样品进行采集,并用热/光反射法(TOR)分析其中的有机碳(OC)、元素碳(EC).结果显示,新老城区PM10中OC平均含量分别为14.60μg·m-3和18.70μg·m-3,EC平均含量分别为4.70μg·m-3和11.02μg·m-3;PM2.5中OC平均含量分别为11.89μg·m-3和13.66μg·m-3,EC平均含量分别为2.28μg·m-3和4.96μg·m-3.研究结果表明,夏季昼间黄石市新老城区大气PM10与PM2.5中碳组分浓度变化趋势相同,且老城区大气PM10、PM2.5中的OC和EC含量普遍要比新城区高,且PM10中OC、EC在总碳(TC)的质量分数均高于在PM2.5中,说明黄石市老城区碳污染状况较新城区要严重,其夏季昼间大气粗颗粒物中碳的含量更高.通过对OC/EC及8个碳组分进行探讨,发现黄石市大气颗粒物中OC易形成二次污染,而EC排放以烟炱为主,夏季燃煤和机动车尾气是黄石碳污染的重要污染源,生物质燃烧也具有一定影响.     

太原市PM2.5中有机碳和元素碳的污染特征

采集了太原市4个点位冬季和夏季PM2.5样品,利用元素分析仪测定了PM2.5中有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度,并对碳气溶胶污染水平、时空分布、二次有机碳(SOC)以及OC和EC相关性等特征进行了分析.结果表明,太原市冬季有机碳(OC)、元素碳(EC)平均质量浓度为22.3μg·m-3和18.3μg·m-3,夏季OC、EC平均质量浓度为13.1μg·m-3和9.8μg·m-3,冬季和夏季总碳气溶胶(TCA)占PM2.5的比例分别为56.6%和36.5%;各点位OC和EC质量浓度均呈现冬季夏季的季节特征,冬季OC、EC浓度呈现出较好的均一性,夏季OC、EC质量浓度存在较明显的空间分布差异;太原市SOC污染较轻;冬季OC、EC相关性较强,夏季OC、EC相关性差.     

上海秋季典型大气高污染过程中有机碳和元素碳的变化特征

于2011年10月1日至10日在上海市城区对大气中细粒子的质量浓度和含碳气溶胶进行了在线连续观测,获得了秋季典型大气灰霾污染过程中含碳气溶胶的变化特征.观测结果显示,在大气灰霾过程中PM2.5中有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度分别为(20.38±7.11)μg·m-3和(4.07±1.97)μg·m-3,浓度显著高于非霾过程.以非霾天气的起始点作为参照点,得出灰霾期间OC和EC的增长率分别为641％±258％和409％±246％,本次灰霾过程中OC的污染累积与二次生成作用分别占63.8％和36.2％,污染过程以累积为主.灰霾期间OC/EC与O3具有良好的线性关系,且相关分析表明二者之间呈正相关,OC浓度的升高与含碳组分的光化学反应有关.采用EC示踪法估算短期大气过程中有机碳(SOC)含量,灰霾天气和非霾天气PM2.5中的SOC浓度分别为1.64～17.96 μg·m 3和0.25 ～2.83 μg·m-3,分别占OC的l0.7％～66.7％和9.2％ ～52.5％.     

南京大气PM2.5中碳组分观测分析

为了解南京地区大气细颗粒物及化学成分在灰霾期间的污染水平及可能来源,于2007年6月至2008年5月,采集PM2.5样品,并测定了其中有机碳(OC)和元素碳(EC)的含量.并考察了有机碳和元素碳的季节变化特征,比较分析了南京地区灰霾与非灰霾期间含碳气溶胶的污染特征.结果显示,南京大气中PM2.5、OC和EC浓度变化范围分别是12.1~287.1,2.6~47.0和1.0~33.6mg/m3,其中夏季PM2.5(109.6mg/m3)和OC(20.8mg/m3)的值在四个季度中最高,呈现出夏季>秋季>冬季>春季的季节变化特征;EC则具有秋季>春季>冬季>夏季的季节变化特征. 霾日的OC、EC、总碳含量(TC)浓度及OC与EC比值分别是非霾日的2.0、1.8、1.9和1.7倍.后向轨迹分析表明,在有利的天气背景下,具有丰富水汽和污染物的混合气团最易使南京产生霾天气.     

西安市夏末秋初PM_(2.5)中碳组分分析

2012年9月1日至30日利用大气气溶胶OC/EC在线分析仪在线分析了西安PM2.5中的OC、EC,并结合O3和紫外辐射数据(UV)进行了分析。结果表明:PM2.5、OC、EC、及O3的日均值分别为85.22,19.50,7.18,56.69μg/m3。PM2.5及其中OC、EC的日变化规律呈现"双峰"分布,OC、EC的日波动范围较PM2.5小,且OC的波动范围较EC大,OC、EC的相关性较高(R2=0.73)。PM2.5中TCA的平均比重为47.85%,是PM2.5的主要成分之一,TCA以OM为主,OM中SOC的平均比重高达54.76%,PM2.5中SOC的平均比重为21.25%,SOC和O3的相关性较高,表明研究期间西安市有机物光化学反应较重。1 d中10:00至19:00是PM2.5中SOC比重最高的时段且呈上升趋势,而PM2.5中TCA的变化规律则呈"W"型双峰分布。     

广州城区PM_(2.5)中水溶性有机碳浓度特征及其来源

水溶性有机碳(WSOC)是碳气溶胶的重要组成部分,具有显著的环境与气候效应。该研究在广州城区采集了冬季和夏季PM_(2.5)日样品,分析了其中的水溶性有机碳、水溶性离子、有机碳(OC)和元素碳(EC)等化学成分,同步收集了臭氧(O_3)的浓度资料,并利用因子分析模型(FA)探讨了广州城区大气PM_(2.5)中WSOC的主要来源。结果表明,冬季和夏季WSOC的平均浓度分别为(9.2±6.2)μg/m~3和(5.2±3.1)μg/m~3,浓度处于较高水平。冬夏两季WSOC与基于EC示踪方法估算的二次有机碳(SOC)均有着显著的相关关系,且夏季WSOC与O_3亦呈现出显著的正相关关系,表明了广州城区观测的WSOC在夏季能较好地示踪SOC的污染程度。因子分析结果则进一步揭示了广州城区WSOC主要来源于SOC的生成和生物质燃烧,而其它污染源对其贡献较小。     

天津市大气中PM10、PM2.5及其碳组分污染特征分析

2007年12月~2008年10月期间,分3个时段,设置2个点位,采集了天津市大气环境中PM10和PM2.5样品.用热光反射分析仪测定样品中的碳组分含量,并用OC/EC最小比值法估算二次有机碳(SOC)的浓度.结果表明,市区采样点颗粒物浓度高于郊区,2个采样点的颗粒物浓度变化趋势一致.5月份 PM2.5/PM10比值最小,主要由于土壤风沙尘对PM10的贡献较大.PM10和PM2.5中的有机碳(OC)、元素碳(EC)浓度12月份最高,且变化趋势相同.OC占总碳(TC)比例较高,PM10中OC/TC为0.60~0.83,PM2.5中OC/TC为0.55~0.81.碳组分主要集中在PM2.5中,PM10中约有76%的OC存在于PM2.5中.12月份的SOC浓度最高,与12月份的气象条件和污染源排放等因素有关.     

万州城区夏季、冬季PM_(2.5)中有机碳和元素碳的浓度特征

在位于三峡库区腹心的山地城市万州城区采集夏季和冬季PM2.5样品,采用热光反射法(Thermal Optical Reflection,TOR)测定了PM2.5中有机碳(OC)和元素碳(EC)的浓度,探讨了其污染特征及来源.结果发现,OC和EC在夏季的平均浓度分别为(7.09±1.86)μg·m-3和(3.49±0.64)μg·m-3;冬季分别为(16.82±6.87)μg·m-3和(6.21±2.06)μg·m-3,高于夏季,这可能与冬季当地居民生物质燃烧的贡献显著增加有关.冬季OC和EC显著线性相关(r=0.89),表明冬季两者的一次污染来源相近.冬季PM2.5中总碳(TC)和水溶性K+含量的相关性(r=0.88)高于夏季(r=0.69),表明冬季生物质燃烧对碳污染贡献显著.利用OC/EC比值法对二次有机碳(SOC)进行估算,SOC的浓度均值在夏季为(2.17±1.46)μg·m-3,占OC比例为28.18%±13.85%;冬季为(4.46±3.69)μg·m-3,占OC的23.13%±12.30%.通过计算PM2.5中8个碳组分丰度,初步判断机动车尾气排放和生物质燃烧是万州城区碳组分的主要来源.     

上海市大气颗粒物中有机碳（OC）与元素碳（EC）的粒径分布

分析了上海市嘉定区不同粒径大气颗粒物(0.49、0.49～0.95、0.95～1.50、1.50～3.00、3.00～7.20、7.20μm)中OC和EC质量浓度的粒径分布特征;讨论了不同粒径大气颗粒物中二次有机碳EC示踪法中(OC/EC)pri的选定方法,用改进后的EC示踪法估算出上海市嘉定区大气颗粒物中的二次有机碳(SOC)质量浓度的粒径分布;通过OC和EC的相关性定性分析了上海市嘉定区大气颗粒物的主要来源.上海市嘉定区大气颗粒物中OC和SOC的质量浓度呈双峰分布,峰值出现在0.49μm与3.00μm的粒径段,EC出现双峰或三峰分布,与OC相比,更集中在0.49μm的粒径段.细颗粒(3.00μm)中OC和EC分别占总OC和EC质量浓度的59.8%～80.0%和58.1%～82.4%,OC和EC的质量浓度主要集中在3.00μm的颗粒物中.不同粒径颗粒物中SOC占相应粒径段内OC浓度的15.7%～79.1%,其中细颗粒物(3.00μm)和粗颗粒物(3.00μm)中SOC质量浓度占相应粒径段中OC的41.4%和43.5%.OC、EC和SOC的粒径分布显现出明显的时间依存性.OC和EC的相关性分析表明,上海嘉定区大气颗粒物的污染源主要以轻型汽油车尾气为主.     

2008年奥运期间北京不同粒径大气颗粒物中元素碳和有机碳的变化特征

采用安德森撞击式分级采样器采集2008-06-01～2008-09-30不同粒径的大气颗粒物样品,并用美国沙漠所DRI(desert research institute)的Model 2001A热光碳分析仪对其中的元素碳和有机碳进行了分析.结果表明,平均有56%、55%和73%的PM、OC和EC富集于粒径<2.1 μ...     

上海市秋季大气VOCs对二次有机气溶胶的生成贡献及来源研究

2011年9月1日～11月21日在上海市城区对大气中颗粒物质量浓度和挥发性有机物体积分数进行了在线连续观测.期间共出现4次大气污染过程:PD1(9月20～23日)、PD2(10月5～9日)、PD3(10月13～18日)、PD4(11月10～14日).本测点大气PM2.5的平均浓度分别为(45±16)、(76±46)、(57±36)和(122±92)μg·m-3,VOCs的体积分数分别为(30.87±30.77)×10-9、(32.09±30.69)×10-9、(34.04±28.13)×10-9和(44.27±31.58)×10-9;烷烃、烯烃、芳香烃的体积分数分别占TVOC的53.58%、27.89%、10.96%;用OH消耗速率(LOH)和臭氧生成潜势(OFP)评估了VOCs大气化学反应活性.结果表明,烯烃和芳香烃是本测点秋季大气VOCs中对LOH和OFP贡献最大的关键活性组分.利用气溶胶生成系数FAC和OC/EC比值法估算上海市SOA的生成潜势,两种方法得出的SOA浓度值分别为1.43μg·m-3和4.54μg·m-3,比值法明显较高,这主要是本研究测得的SOA前体物偏少所致.其中芳香烃不仅是OFP的关键活性组分,而且也是SOA的重要前体物.应用PMF模型对VOCs进行源解析,确定了秋季上海市大气中VOCs的6个主要的污染来源,分别为汽车尾气(24.30%)、不完全燃烧(17.39%)、燃料挥发(16.01%)、LPG/NG泄露(15.21%)、石油化工(14.00%)、涂料/溶剂的使用(13.09%).汽车尾气和涂料/溶剂等源排放的VOCs中富含OFP关键活性组分和SOA重要前体物,它们对VOCs浓度的贡献占TVOC的37.39%,这些排放源应列入未来上海市大气复合污染控制的优先范围.     

紫色土壤有机碳活性组分对生物炭施用量的响应

土壤有机碳(SOC)是土壤最重要的组成部分,土壤活性有机碳是引起土壤碳库变化的关键,为研究在不同施用量生物炭还田下土壤有机碳及其活性组分的影响,本试验在重庆国家紫色土肥力与肥料效益长期监测基地测定了无物料还田(CK)、生物炭还田(8 000 kg·hm-2,BC)、0.5倍生物炭还田(4 000 kg·hm-2,0.5 BC)、2倍生物炭还田(16 000 kg·hm-2,2BC)配施化肥处理下的紫色土丘陵区油菜/玉米轮作制中土壤有机碳及活性组分含量.结果表明:(1)施用生物炭可以显著提高土壤有机碳的含量(P0.05),在一定范围内,生物炭的施用量与土壤有机碳含量成正比.适量的生物炭施入土壤后,土壤微生物量碳(SMBC)含量上升,但0.5BC和2BC处理下土壤微生物量碳反而减少.生物炭不同施入量均可提高土壤可溶性碳(DOC)和土壤易氧化碳(ROC)的含量,其中0.5BC处理的含量最高,分别为198.83 g·kg-1和4.86 g·kg-1.(2)生物炭的施用均显著降低了土壤微生物熵和ROC/SOC,其中0.5BC处理最低,分别较CK处理下降了20.45%和4.11%,而2BC处理最高.0.5BC和BC处理均能提高DOC/SOC,且0.5BC处理显著高于BC处理.总体上,虽然生物炭还田微生物活性较低,但土壤有机碳及其稳定性较高,有利于土壤有机碳积累,促进土壤固碳.同时适量的生物炭还田可以持续稳定增长土壤有机碳含量,少量生物炭0.5BC处理还田可提高土壤中可溶性有机碳和易氧化有机碳含量.     

闽江下游不同碳组分及其通量特征

河流连接着地表主要碳库,在全球碳循环中发挥着重要作用.河流水体中不同碳组分的水平输送、水-气界面通量及其比例对认识河流在区域碳循环的作用具有重要意义.2013年11月-2014年10月在闽江下游竹岐水文站连续进行采样,分析水样中c（DIC）（dissolved inorganic carbon,溶解性无机碳）、c（DOC）（dissolved organic carbon,溶解性有机碳）和c（POC）（particulate organic carbon,颗粒性有机碳）,并结合相关参数估算闽江不同碳组分的水平及垂直通量.结果表明:① c（DIC）、c（DOC）、c（POC）分别为230~892、112~209、14~183 μmol/L.②调查期间闽江总碳水平通量达46×1010 g/a,其中,DIC水平通量为29×1010 g/a,占总碳水平通量的63%;POC水平通量为6×1010 g/a,相当于DOC水平通量（11×1010 g/a）的55%.③不同组分的季节变化特征不同,c（DIC）在丰水期较低、枯水期升高,表明DIC输出受流域生态系统的供应限制;各月c（DOC）变化不大,表明流域DOC输出潜力较大;c（POC）在丰水期明显升高,枯水季较低;溶解态碳是河水碳组分的主要部分;年内各月DIC水平通量分配较均匀,有机碳水平通量集中在丰水期.④闽江竹岐水体pCO₂（二氧化碳分压）为1 500~6 400 μatm（1 atm=101 325 Pa）,是大气CO₂的"源",闽江下游水-气界面CO₂垂直通量约为DIC水平通量的2%,闽江下游河流DIC输出以水平输出为主.建议今后进一步开展闽江中典型流域和水域的碳组分调查,加强闽江碳组分输出的控制机制研究.      

廊坊市开发区冬季颗粒物碳组分污染特征及来源分析

廊坊市是北京市及周边传输通道“2+26”城市之一.为研究廊坊市开发区冬季颗粒物中碳组分污染特征,于2018年1月5日—2月5日在廊坊市开发区国控点位同步开展PM_2.5及PM₁₀样品采集,使用DRI分析OC（有机碳）与EC（元素碳）的质量浓度.结果表明:廊坊开发区冬季ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）分别为（54.5±46.0）（91.0±58.2）μg/m3.PM_2.5中ρ（OC）、ρ（EC）分别为14.64、3.54 μg/m3,PM₁₀中分别为17.07、4.58 μg/m3;PM_2.5、PM₁₀中ρ（OC）与ρ（EC）相关性均较好,R2均为0.91（P < 0.01）,表明二者具有相似的来源;在PM_2.5和PM₁₀中OC/EC〔ρ（OC）/ρ（EC）,下同〕分别为4.46和4.16,ρ（SOC）（SOC为二次有机碳）分别为6.15和5.88 μg/m3,分别占ρ（OC）的42.1%和37.7%,表明二次污染较严重.碳组分丰度及主成分分析结果表明,PM_2.5与PM₁₀中碳组分来源基本一致,主要来源于汽车尾气、水溶性极性化合物、生物质燃烧及燃煤的混合源,柴油车排放,以及道路扬尘.后向气流轨迹聚类结果表明,颗粒物及碳组分质量浓度受途径内蒙古自治区及河北省中部、北京市南部气团的影响较大;对于碳组分来源,道路扬尘及汽车尾气受气团传输的影响较大,而生物质燃烧、燃煤等受气团传输的影响较小.研究显示,汽车尾气、燃烧源及道路扬尘为廊坊市开发区冬季碳组分的主要来源.      

盘锦市秋冬季节PM2.5中碳组分特征及来源解析

为研究盘锦市秋冬季节大气PM_(2.5)中碳组分的污染特征和来源,于2016年10月和2017年1月采集盘锦市3个点位PM_(2.5)样品,通过OC/EC比值法,EC示踪法以及主成分分析法对PM_(2.5)中碳组分进行污染特征分析及来源解析.结果表明,盘锦市秋冬季节PM_(2.5)浓度均超过环境空气质量标准(GB 3095-2012)二级标准,秋季OC和EC的平均浓度为10.02μg·m~(-3)和3.91μg·m~(-3),冬季为16.04μg·m~(-3)和5.62μg·m~(-3);采样期间秋冬季节OC/EC均大于2.0,说明各采样点位在秋冬季均可能存在二次污染,Spearman相关分析及线性拟合可知开发区OC与EC来源复杂,第二中学及文化公园OC和EC可能具有同源性;通过EC示踪法对SOC进行定量估算,得出秋季SOC浓度为7.21μg·m~(-3),冬季为23.07μg·m~(-3),对结果进行不确定性分析,可知秋冬季节SOC不确定性的绝对误差和相对误差均在可接受范围内;通过主成分分析得出盘锦市秋冬季节PM_(2.5)中碳组分主要来源于煤烟尘,生物质燃烧以及机动车尾气.     

焦炉顶和厂区环境中有机碳和元素碳的粒径分布

为了明确焦炉顶和厂区环境空气颗粒物中有机碳(organic carbon,OC)和元素碳(elemental carbon,EC)的污染特征,利用美国Staplex234大流量采样器(粒径:≤1.4μm、1.4～2.1μm、2.1～4.2μm、4.2～10.2μm、≥10.2μm)采集焦炉顶和厂区的环境空气颗粒物样品,并用德国Elementar Analysensysteme GmbH vario EL cube分析其中的OC和EC组分.结果表明,焦炉顶TSP中ρ(OC)和ρ(EC)分别为291.6μg·m-3、255.1μg·m-3,厂区ρ(OC)和ρ(EC)分别为377.8μg·m-3、151.7μg·m-3;厂区≤1.4μm颗粒物中二次有机碳(secondary organic carbon,SOC)的质量浓度为147.3μg·m-3;焦炉顶≤2.1μm颗粒物中ρ(OC)/ρ(EC)值为1.3.厂区TSP中ρ(EC)低于焦炉顶,ρ(OC)明显高于焦炉顶,且厂区≤10.2μm颗粒物中ρ(OC)、ρ(EC)远高于焦化厂所在地区环境空气;焦炉顶和厂区的OC、EC均主要富集在细颗粒物中,焦炉顶和厂区OC的粒径分布差别较大,厂区比焦炉顶OC的粒径分布更趋向于向细颗粒物分布,焦炉顶和厂区EC的粒径分布相似;厂区粒径≤10.2μm颗粒物中,随着粒径的减小,ρ(SOC)和SOC对OC的贡献均呈增大的趋势.     

上海中心城区冬季PM_(2.5)中有机碳和元素碳组成变化特征

采样分析了上海中心城区冬季2009年1月-2月PM2.5中有机碳和元素碳组分,并对其污染和变化特征进行了分析。监测分析结果表明,中心城区范围内OC、EC质量浓度空间分布无明显差异;OC、EC是PM2.5的重要组成部分,其在PM2.5中的质量分数分别为8.88%、1.49%;ρ(OC)/ρ(EC)比值较高,为5.73,且存在一定程度的二次有机污染;OC质量浓度和EC质量浓度有着很好的相关性,二者一定程度上有着相同的源;春节前后,TC浓度变化(即OC+EC)呈现明显的假日效应,机动车排放是TC的重要来源之一。     

北京冬季PM2.5中元素碳、有机碳的污染特征

通过2003年1月对北京市区PM_2.5中元素碳(EC)、有机碳(OC)连续测量,分析了其污染特征。监测资料表明,北京市区PM_2.5中ρ(OC)高于ρ(EC),它们多在夜间高、白天低,且变化趋势大致相同。北京市区冬季ρ(OC) ρ(EC)的值较低。