太原市PM2.5中有机碳和元素碳的污染特征

采集了太原市4个点位冬季和夏季PM2.5样品,利用元素分析仪测定了PM2.5中有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度,并对碳气溶胶污染水平、时空分布、二次有机碳(SOC)以及OC和EC相关性等特征进行了分析.结果表明,太原市冬季有机碳(OC)、元素碳(EC)平均质量浓度为22.3μg·m-3和18.3μg·m-3,夏季OC、EC平均质量浓度为13.1μg·m-3和9.8μg·m-3,冬季和夏季总碳气溶胶(TCA)占PM2.5的比例分别为56.6%和36.5%;各点位OC和EC质量浓度均呈现冬季夏季的季节特征,冬季OC、EC浓度呈现出较好的均一性,夏季OC、EC质量浓度存在较明显的空间分布差异;太原市SOC污染较轻;冬季OC、EC相关性较强,夏季OC、EC相关性差.     

朔州市市区PM2.5中元素碳、有机碳的分布特征

采集朔州市市区4个点位采暖季和非采暖季环境空气PM2.5样品,利用Elementar Analysensysteme Gmb H vario EL cube型元素分析仪测定其中元素碳(elemental carbon,EC)和有机碳(organic carbon,OC)含量,并对碳组分的浓度水平、时空分布特征和主要来源进行分析.结果表明,朔州市市区非采暖季PM2.5中OC和EC的平均浓度为(14.3±2.7)μg·m-3和(10.3±3.1)μg·m-3,采暖季OC、EC平均浓度分别为(23.3±5.9)μg·m-3和(20.0±5.7)μg·m-3;4个点位OC和EC的浓度均表现为采暖季大于非采暖季,其中在采暖季,点位SW中OC和EC浓度分别为28.5μg·m-3和28.1μg·m-3,高于其它采样点,在非采暖季,点位PS中OC和EC的浓度分别为17.7μg·m-3和14.1μg·m-3高于其它采样点;采暖季和非采暖季PM2.5中OC/EC值均小于2,但OC和EC相关性不好(在采暖季和非采暖季的相关系数分别为0.66和0.52),说明PM2.5中碳气溶胶来源复杂.控制碳组分一次排放来源,如燃煤烟尘、生物质燃烧及机动车尾气排放,同时关注二次污染是控制朔州市PM2.5的关键.朔州市市区采暖季和非采暖季PM2.5中二次有机碳(secondary organic carbon,SOC)浓度分别为(6.44±2.77)μg·m-3和(4.11±1.92)μg·m-3.     

上海城区PM2.5中有机碳和元素碳变化特征及来源分析

2010年6月~2011年5月间在上海城区点位采集了181组PM2.5样品,采用热光反射法(thermal optical reflectance,TOR)测定了样品中的有机碳(organic carbon,OC)和元素碳(elemental carbon,EC)含量.结果表明,上海城区环境空气PM2.5中OC和EC年平均浓度分别为8.6μg·m-3±6.2μg·m-3和2.4μg·m-3±1.3μg·m-3,两者之和占PM2.5质量浓度的20%.OC和EC的季节平均浓度值冬季最高,夏季最低,秋季OC和EC在PM2.5中的比例最高.全年OC/EC比值为3.54±1.14.采用最小OC/EC比值法估算二次有机碳(secondary organic carbon,SOC)含量得到SOC年均浓度为3.9μg·m-3±4.2μg·m-3,占OC含量的38.9%.夏季SOC浓度低且与O3最大小时浓度值相关性好,表明光化学反应是夏季SOC的重要生成途径,主导西风向的秋冬季SOC浓度高于静风条件下的浓度水平,存在输送作用.进一步对OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3和OPC进行主成分分析,结果显示上海城区PM2.5中OC和EC主要来自机动车尾气、燃煤排放、生物质燃烧和道路尘,这4个来源对含碳组分的贡献率达69.8%~81.4%,其中机动车尾气在4个季节中的贡献率均较高,生物质燃烧贡献约15%~20%,春季和秋季道路尘影响明显,冬季燃煤的贡献高于其他季节.     

广西玉林市大气PM10和PM2.5中有机碳和元素碳污染特征分析

2015年7月~2016年3月期间在广西玉林市3个空气监测点位共采集环境大气颗粒物PM_(10)样品218份,PM_(2.5)样品202份,利用多波段热/光碳分析仪分析其颗粒物中有机碳和(OC)和元素碳(EC)浓度水平、时空变化、污染特征及可能来源.结果表明,玉林市PM_(10)中OC和EC质量浓度分别为10.99μg·m~(-3)和5.11μg·m~(-3);PM_(2.5)中OC和EC质量浓度分别为7.51μg·m~(-3)和4.70μg·m~(-3).3个监测点位大气中PM_(10)和PM_(2.5)冬季的OC和EC浓度水平均高于其他季节,PM_(10)、PM_(2.5)中OC和EC的相关性较好,R2分别为0.58和0.60(P均小于0.01).应用最小OC/EC比值法对二次有机碳(SOC)含量进行了估算,冬季大气PM_(10)和PM_(2.5)中SOC平均质量浓度分别为14.50μg·m~(-3)和6.74μg·m~(-3),高于其他季节.PM_(10)和PM_(2.5)中SOC/OC比值均0.5,玉林市大气中粗细颗粒物均以SOC为主.夏季PM_(10)和PM_(2.5)中SOC/OC分别为80.6%和77.7%,为四季最高值,与夏季温度较高、光照强烈、有利于光化学反应将OC转化为SOC有关.     

忻州市环境空气PM10中有机碳和元素碳污染特征分析

采集了忻州市4个监测点位采暖季和非采暖季环境空气PM10样品,利用Elementar Analysensysteme GmbH vario EL cube测定有机碳(organic carbon,OC)和元素碳(elemental carbon,EC)的质量浓度,通过OC和EC的时空分布、比值以及相关性分析揭示忻州市的碳组分污染特征.结果表明,忻州市PM10中OC和EC的平均质量浓度分别为(18.5±4.5)μg·m-3和(16.1±4.3)μg·m-3,采暖季和非采暖季TCA占PM10的比例分别为70.7%和43.8%;4个监测点位采暖季OC的质量浓度均高于非采暖季,XT、DC和KQ监测点采暖季EC的质量浓度高于非采暖季,SQ监测点则相反,采暖季燃煤是OC和EC的主要来源;监测点XT的OC质量浓度最高,为24.1μg·m-3,DC的EC质量浓度最高,为22.0μg·m-3,SQ的OC和EC质量浓度最低,分别为17.2μg·m-3和14.5μg·m-3,区域性污染特征存在差异;OC/EC均值小于2,一次污染严重;非采暖季OC与EC浓度相关性较好(R2=0.55),二者排放源单一,主要来源为机动车尾气排放,采暖季相关性不显著(R2=0.13),二者排放源复杂.忻州市主要通过控制燃煤、机动车尾气、生物质燃烧、工业源等的一次排放来减轻碳组分污染,进而提高环境空气质量.     

太原市大气PM2.5中碳质组成及变化特征

采用DRI Model 2001A热/光碳分析仪测定了2009年冬季和2010年春季太原市区大气细粒子(PM2.5)中有机碳(OC)和元素碳(EC)的昼夜变化特征,分析了含碳物质的变化特征,并探讨了其来源.结果表明,PM2.5、OC、EC平均浓度水平和OC/EC平均值均呈现出冬季[(289.2±104.8)μg·m-3、(65.2±22.1)μg·m-3、(23.5±8.2)μg·m-3和2.8±0.3]高于春季[(248.6±68.6)μg·m-3、(29.7±6.2)μg·m-3、(20.2±5.4)μg·m-3和1.5±0.3],冬季夜晚[(309.3±150.0)μg·m-3、(74.6±19.5)μg·m-3、(24.3±6.6)μg·m-3和3.1±0.3]高于白天[(234.9±122.1)μg·m-3、(54.9±28.2)μg·m-3、(22.6±10.8)μg·m-3和2.5±0.5],春季白天[(292.5±120.8)μg·m-3、(32.7±10.5)μg·m-3、(22.7±10.1)μg·m-3和1.6±0.5]高于夜晚[(212.3±36.7)μg·m-3、(29.6±6.6)μg·m-3、(20.7±6.4)μg·m-3和1.5±0.2]的污染特征.这是因为冬季处于采暖期,特别是夜晚,煤和生物质燃烧量增加导致碳质颗粒物排放量增加以及大气温度低且稳定不利于污染物扩散;高的OC/EC是OC排放量增加所致而非二次有机碳(SOC)的贡献,因为气温低且太阳辐射弱不利于SOC的生成.春季白天PM2.5、OC和EC浓度水平高于夜晚可能是白天风速比夜晚大且相对湿度比夜晚低而更有利于城市扬尘形成所致,OC/EC高可能是白天温度较高且太阳辐射较强有利于SOC的生成.与国内其他城市相比,太原PM2.5、OC和EC均处于较高的浓度水平,表明太原碳质气溶胶污染严重,可能对城市灰霾形成有重要贡献.     

南京地区大气PM1.1中OC、EC特征及来源解析

采用DRI Model 2001A热/光碳分析仪测定了2011年南京地区大气PM1.1中OC、EC的含量,并具体探讨了其来源.结果表明,南师OC、EC年均浓度分别为10.10μg·m-3、2.52μg·m-3,南化分别为11.22μg·m-3、3.12μg·m-3,南化污染相对严重.夏季两地OC、EC含量较低,而冬春季较高,这与冬春季燃煤量增加,并且受内陆西风及逆温的影响,污染物集中在南京市上空不易扩散有关.两地PM1.1中SOC/TOC均在夏季较高,冬季最低.秋季SOC和O3有较好的相关性,表明秋季光化学反应是SOC的重要生成途径.     

万州城区夏季、冬季PM_(2.5)中有机碳和元素碳的浓度特征

在位于三峡库区腹心的山地城市万州城区采集夏季和冬季PM2.5样品,采用热光反射法(Thermal Optical Reflection,TOR)测定了PM2.5中有机碳(OC)和元素碳(EC)的浓度,探讨了其污染特征及来源.结果发现,OC和EC在夏季的平均浓度分别为(7.09±1.86)μg·m-3和(3.49±0.64)μg·m-3;冬季分别为(16.82±6.87)μg·m-3和(6.21±2.06)μg·m-3,高于夏季,这可能与冬季当地居民生物质燃烧的贡献显著增加有关.冬季OC和EC显著线性相关(r=0.89),表明冬季两者的一次污染来源相近.冬季PM2.5中总碳(TC)和水溶性K+含量的相关性(r=0.88)高于夏季(r=0.69),表明冬季生物质燃烧对碳污染贡献显著.利用OC/EC比值法对二次有机碳(SOC)进行估算,SOC的浓度均值在夏季为(2.17±1.46)μg·m-3,占OC比例为28.18%±13.85%;冬季为(4.46±3.69)μg·m-3,占OC的23.13%±12.30%.通过计算PM2.5中8个碳组分丰度,初步判断机动车尾气排放和生物质燃烧是万州城区碳组分的主要来源.     

宁波市PM2.5中碳组分的时空分布特征和二次有机碳估算

为了研究PM2.5中碳质组分的时空分布特征,于2012年12月至2013年10月4个季度典型时段在宁波市5个采样点采集环境大气中的PM2.5,分析了样品中有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度,并估算二次有机碳(SOC)对OC的贡献.结果表明:1宁波市PM2.5年均质量浓度为51.6μg·m-3,其中OC和EC的比例分别为17%和6%.反向轨迹模型的分析结果表明,来自内陆地区的区域传输可能是冬季和春季PM2.5浓度较高的主要原因.2OC/EC比值和OC与EC的相关性分析结果表明,夏季有大量SOC生成,而冬季则可能受华北地区燃煤供暖的显著影响.3用EC示踪法对宁波市的SOC进行了估算,结果表明宁波冬季和春季受到区域传输的显著影响,污染源较不稳定,不宜使用该估算方法.夏季和秋季的SOC质量浓度分别为2.5μg·m-3和2.3μg·m-3,占OC的42%和28%.     

天津市区夏冬季环境空气PM2.5中碳组分污染特征及来源研究

为了明确天津市区环境受体PM_(2.5)中碳组分的污染特征及来源,本研究分别于2016年2月(冬季)和8月(夏季)在天津市区设置6个采样点位同步采集PM_(2.5)样品,采用热光反射法测定样品中各个碳组分(OC1~OC4、EC1~EC3和OP(裂解碳))的含量,并计算得到OC、EC、CharEC和Soot-EC,以定性识别大气颗粒物中碳组分的来源.结果表明,夏季PM_(2.5)中OC平均浓度为(7.5±3.0)μg·m-3,占PM_(2.5)的11.7%±4.1%;而冬季相比于夏季OC的浓度和占比均有增加,分别为(13.1±7.0)μg·m-3和13.9%±2.8%.夏季和冬季EC浓度分别为(4.0±1.8)μg·m-3、(4.3±2.4)μg·m-3,占PM_(2.5)的6.1%±2.0%和4.6%±1.2%.OC与EC的相关性在夏季(r=0.83,p0.01)和冬季(r=0.96,p0.01)均显著,而冬季CharEC与OC(r=0.94,p0.01)、EC(r=0.98,p0.01)相关性明显高于夏季(OC:r=0.44,p0.01;EC:r=0.45,p0.01).PM_(2.5)中OC/EC平均值在夏季和冬季分别为1.9和3.0,估算得到夏季SOC为(2.6±1.4)μg·m-3,占OC的33.5%±13.6%;冬季为(3.5±2.5)μg·m-3,占OC的26.6%±12.0%.夏季Char-EC/Soot-EC为6.5,高于冬季(4.9),并且空间差异性显著(t检验,p0.05).正定矩阵因子模型(PMF)解析结果表明,天津市区大气PM_(2.5)中碳组分主要有4类来源:燃煤及生物质排放混合源、柴油车、汽油车、道路尘,对夏季PM_(2.5)中碳组分分担率分别为35.4%、16.4%、20.5%、14.4%;对冬季碳组分分担率分别为41.3%、15.5%、18.1%、16.3%.可见,燃煤和机动车是天津市区PM_(2.5)中碳组分的主要来源.     

石家庄市采暖季PM2.5碳组分昼夜污染特征及来源分析

为探究2017年石家庄市采暖季昼夜PM_2.5中碳组分的污染及来源特征,选取2017年11月30日-2018年1月22日时间段分别采集石家庄白天（8：00-20：00）、夜晚（20：00-翌日8：00）的PM_2.5样品,分析PM_2.5组分中OC和EC昼夜间的浓度变化特征、来源特性,SOC的估算及影响因素,并对石家庄市碳质气溶胶进行源解析和区域传输分析.结果表明,①采样期间白天PM_2.5、OC和EC的平均质量浓度分别为（110.6±71.6）、（39.9±20.4）和（9.3±3.6）μg·m^-3,夜间平均质量浓度分别为（128.5±75.3）、（64.7±36.5）和（13.6±6.0）μg·m^-3,PM_2.5、OC和EC质量浓度均呈现出夜间质量浓度高于白天的特征.②燃煤和机动车尾气排放在增加了一次有机碳（POC）和元素碳（EC）的本底质量浓度的同时,产生的CO、NO₂、SO₂等气体污染物又促进了光化学反应,两者协同作用下促进了SOC质量浓度的生成和积累.根据估算,SOC、SOC/OC值在夜间高于白天,白天较强的太阳辐射和光化学活性是SOC转化的主导因素,夜间气态有机前体物浓度是SOC转化的主导因素.③采样期间昼夜间OC、EC的相关性较好,其来源具有较好的同源性.大气PM_2.5碳质气溶胶主要来自燃煤、汽油车和柴油车尾气排放混合源,夜间柴油车污染源对碳质气溶胶的贡献率较白天更为明显.④后向轨迹结果表明,石家庄市严重污染期间颗粒污染物浓度变化主要受到低空东北方向气团的影响,PM_2.5以及OC、EC质量浓度的变化和周边地区的污染物输送有关.     

石家庄市采暖前后大气颗粒物及其碳组分特征

为研究石家庄市大气颗粒物、碳组分特征和污染来源,采集2016年11月1日—12月31日石家庄市大气颗粒物（PM₁₀、PM_2.5和PM₁）样品,分析采暖前后PM₁₀、PM_2.5和PM₁及其中OC（有机碳）、EC（元素碳）和WSOC（水溶性有机碳）浓度水平,计算颗粒物与碳组分间相关性,进行OC/EC（质量浓度之比,下同）特征比值法和8个碳组分（OC1、OC2、OC3、OC4、OPC、EC1、EC2和EC3）研究.结果表明:①采暖后ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）比采暖前分别增加了26.4%和32.1%,而采暖后ρ（PM₁）比采暖前降低了12.2%.采样期间ρ（PM₁₀）与ρ（PM_2.5）显著相关,而ρ（PM₁）分别与ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）相关性差.采暖后散煤燃烧造成ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）增加,区域机动车限行和工业限产/停产导致ρ（PM₁）降低.②Pearson相关系数计算可知,ρ（OC）与ρ（EC）强相关;ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）分别与ρ（OC）和ρ（WSOC）强相关,而ρ（PM₁）分别与ρ（OC）和ρ（WSOC）中等相关;ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）分别与ρ（EC）弱相关,ρ（PM₁）与ρ（EC）中等相关.③采暖后PM₁₀、PM_2.5和PM₁中ρ（OC）比采暖前分别增加了215.1%、97.2%和18.5%;采暖后PM₁₀和PM_2.5中ρ（EC）比采暖前分别增加了65.2%和5.3%,而采暖后PM₁中ρ（EC）比采暖前降低了10.9%.集中供热和散煤燃烧排放了大量OC;PM₁₀和PM_2.5中EC主要来源于散煤燃烧,PM₁中EC主要来源于工业排放和机动车尾气.④采暖前PM₁₀、PM_2.5和PM₁中OC/EC平均值分别为4.5、4.5和4.3;采暖后PM₁₀和PM_2.5中OC/EC平均值分别为9.8和9.7,而PM₁中OC/EC平均值为7.4.采暖前后SOC/OC（质量浓度之比,下同）平均值的范围为0.36~0.65,石家庄市冬季大气中SOC污染严重;⑤8个碳组分分析发现,石家庄市机动车限行导致PM₁中ρ（EC1）降低,而采暖后集中供暖和散煤燃烧的增加,导致ρ（OC2）明显增加.研究显示,大气颗粒物中碳组分采暖前主要来源于机动车尾气,而采暖后主要来源于燃煤燃烧,尤其是散煤燃烧.      

邯郸市PM2.5中碳组分的浓度、来源及其变化

为明确邯郸市PM_(2.5)中碳组分污染浓度、来源和近年来的变化,分别于2015和2017年1、4、7、10月在河北工程大学能环实验楼4层采集PM_(2.5)样品,采用热/光碳分析仪测定了样品中8种碳组分含量,并计算得到有机碳(OC)、元素碳(EC)、Char-EC和Soot-EC含量.结果表明,2017年PM_(2.5)中碳组分浓度较2015年下降约15%,质量分数下降约17%,季节变化均表现为冬高夏低的特点;2017年SOC浓度和SOC/PM_(2.5)、SOC/OC比值均低于2015年,SOC浓度和SOC/PM_(2.5)比值下降约36%,季节分布特征相似(秋冬高、春夏低).两年除夏季外,其余季节OC、EC相关系数均高于0.7,表明存在共同来源;2017年OC、OC1与EC相关性高于2015年,此外,两年中EC1～EC3、Char-EC和Soot-EC与各组分相关系数差异较大;两年中Char-EC与OC、EC的相关性(r=0.5～1.0)明显高于Soot-EC与OC、EC的相关性(r=0.1～0.6),这主要与二者形成机理有关.碳组分之间的关系和主成分分析结果表明,燃煤、生物质燃烧和柴油车尾气的混合源是2015年碳质组分的主要来源,而2017年则来源于燃煤和机动车尾气排放.     

南京春季北郊地区大气PM2.5中主要化学组分及碳同位素特征

PM_(2.5)是大气的重要污染物之一,其成分复杂,为研究PM_(2.5)的污染特征及来源,于2016年3月采集南京北郊地区大气中的PM_(2.5),利用Dinoex ICS-3000和ICS-2000型离子色谱和DRI Model 2001A热/光碳分析仪分别测定了PM_(2.5)中的阴阳离子和碳质组分,利用元素分析仪-同位素质谱仪测定大气PM_(2.5)中的总碳同位素(δ~(13)CTC)组成特征.结果表明,2016年3月期间南京北郊地区PM_(2.5)污染严重,平均浓度达(106.16±48.70)μg·m~(-3),且88%观测天中存在明显的二次有机污染,SOC平均浓度为(3.58±2.78)μg·m~(-3),且在晴天条件下高浓度的二次有机碳(SOC)与紫外线作用下的O_3具有较强的相关性.大气PM_(2.5)中δ~(13)CTC值范围是-26.56‰~-23.75‰,平均值为(-25.47‰±0.63‰),结合化学组分的三相聚类分析结果可知,大气PM_(2.5)主要来源于燃煤过程、机动车排放,此外还受地质源和生物质燃烧源的影响.     

鞍山市道路扬尘碳组分特征及来源解析

为研究鞍山市道路扬尘PM_(2.5)中碳组分污染特征及来源,于2014年10月采集鞍山市9条道路的扬尘样品,通过再悬浮得到PM_(2.5)滤膜样品,利用热光碳分析仪测定PM_(2.5)中OC(有机碳)和EC(元素碳)并分析其特征.结果表明,道路扬尘PM_(2.5)中ω(TC)为9.78%(外环路)～14.00%(千山西路),ω(OC)为8.15%(外环路)～10.84%(千山西路),ω(EC)为1.63%(外环路)～2.85%(千山西路),ω(OC)明显高于ω(EC),说明各道路扬尘中含有较多的有机碳;采样期间OC/EC的值均大于2,说明道路扬尘中均可能存在二次污染;通过Spearman相关分析及线性拟合可知,鞍山市道路扬尘PM_(2.5)中OC和EC来源大致相同;聚类分析表明,鞍山市道路扬尘PM_(2.5)中碳组分主要来源于机动车尾气排放、生物质燃烧和煤炭燃烧.     

郴州市大气PM2.5碳组分污染特征及其来源分析

为研究郴州市PM_2.5中碳组分的污染特征及来源,于2016年7月-2017年4月分4个季度典型时段采集郴州市环境大气中的PM_2.5,测定了样品中OC（有机碳）和EC（元素碳）的质量浓度,对碳气溶胶污染水平、时空分布、SOC（二次有机碳）以及OC和EC相关性等特征进行了分析,并分析了碳组分的来源.结果表明:郴州市ρ（PM_2.5）年均值为（40.2±19.0）μg/m3,ρ（OC）、ρ（EC）占比分别为15.7%和7.2%;ρ（OC）与ρ（EC）相关性分析显示二者来源较为一致,但春季、夏季差异相对较大;ρ（SOC）全年估算值为1.84 μg/m3,占ρ（OC）的29.11%,夏季较高的温度和较低的相对湿度导致夏季ρ（SOC）的估算偏低.结合碳组分丰度分析、PCA（主成分分析）和PMF（正矩阵因子分解分析）结果发现,燃煤/道路尘、机动车排放和生物质燃烧对PM_2.5中TC（总碳）的影响最为明显,贡献率分别为49.25%~56.71%、19.79%~25.36%和9.35%~13.69%.反向轨迹聚类结果显示,广东珠三角区域的汽油车排放、道路尘和生物质燃烧对郴州市PM_2.5中碳组分有较大的影响,而燃煤和柴油车的贡献主要来源于本地.研究显示,郴州市PM_2.5中碳组分污染较为严重,应重点加强本地燃煤和柴油车的控制.