京津冀地区典型城市大气细颗粒物碳质组分污染特征及来源

为研究京津冀地区典型城市大气细颗粒物及其碳质组分的时空变化特征及来源,于2016年12月28日—2017年1月22日及2017年7月1—26日,对北京市与石家庄市PM_2.5（细颗粒物）及PM₁（亚微米颗粒物）进行采集,使用DRI（热光碳分析仪）检测PM_2.5与PM₁中ρ（OC）与ρ（EC）,并对其碳质组分来源进行分析.结果表明:①采样期间,冬、夏两季PM_2.5与PM₁中ρ（OC）均为石家庄市采样点远高于北京市采样点;冬季PM_2.5与PM₁中ρ（EC）均为石家庄市采样点高于北京市采样点,夏季则略有不同.②冬季污染日,北京市采样点ρ（PM_2.5）与ρ（PM₁）均为石家庄市采样点的1.08倍,PM_2.5与PM₁中的ρ（OC）分别为石家庄市采样点的1.14和1.12倍,石家庄市采样点PM_2.5与PM₁中ρ（EC）分别为北京市采样点的1.15和1.28倍;冬季重污染日,北京市采样点的ρ（PM_2.5）与ρ（PM₁）分别为石家庄市采样点的1.03和1.04倍,PM_2.5和PM₁中的ρ（OC）分别为石家庄市采样点的1.23和1.22倍,石家庄市采样点PM_2.5和PM₁中的ρ（EC）分别为北京市采样点的1.03和1.16倍.夏季污染日,石家庄市采样点ρ（PM_2.5）与ρ（PM₁）分别为北京市采样点的1.16和1.30倍,PM_2.5与PM₁中ρ（OC）分别为北京市采样点的1.64和2.71倍,两个采样点ρ（EC）相近.③冬、夏两季PM_2.5与PM₁中ρ（SOC）/ρ（OC）均较高,冬季北京市采样点分别为48.09%和54.29%,石家庄市采样点分别为44.98%和48.09%,夏季北京市采样点分别为48.47%和61.50%,石家庄市采样点分别为61.52%和63.55%,表明SOC更易富集于亚微米粒子中.④冬季北京市和石家庄市两个采样点PM_2.5与PM₁中碳质组分均主要来源于生物质燃烧、燃煤和机动车尾气;夏季北京市采样点PM_2.5与PM₁中碳质组分主要来源于机动车尾气,石家庄市采样点PM_2.5与PM₁中碳质组分主要来源于燃煤和机动车尾气.研究显示,北京市和石家庄市两个采样点大气细颗粒物及其碳质组分浓度存在时空分布和污染来源差异.      

廊坊市开发区冬季颗粒物碳组分污染特征及来源分析

廊坊市是北京市及周边传输通道“2+26”城市之一.为研究廊坊市开发区冬季颗粒物中碳组分污染特征,于2018年1月5日—2月5日在廊坊市开发区国控点位同步开展PM_2.5及PM₁₀样品采集,使用DRI分析OC（有机碳）与EC（元素碳）的质量浓度.结果表明:廊坊开发区冬季ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）分别为（54.5±46.0）（91.0±58.2）μg/m3.PM_2.5中ρ（OC）、ρ（EC）分别为14.64、3.54 μg/m3,PM₁₀中分别为17.07、4.58 μg/m3;PM_2.5、PM₁₀中ρ（OC）与ρ（EC）相关性均较好,R2均为0.91（P < 0.01）,表明二者具有相似的来源;在PM_2.5和PM₁₀中OC/EC〔ρ（OC）/ρ（EC）,下同〕分别为4.46和4.16,ρ（SOC）（SOC为二次有机碳）分别为6.15和5.88 μg/m3,分别占ρ（OC）的42.1%和37.7%,表明二次污染较严重.碳组分丰度及主成分分析结果表明,PM_2.5与PM₁₀中碳组分来源基本一致,主要来源于汽车尾气、水溶性极性化合物、生物质燃烧及燃煤的混合源,柴油车排放,以及道路扬尘.后向气流轨迹聚类结果表明,颗粒物及碳组分质量浓度受途径内蒙古自治区及河北省中部、北京市南部气团的影响较大;对于碳组分来源,道路扬尘及汽车尾气受气团传输的影响较大,而生物质燃烧、燃煤等受气团传输的影响较小.研究显示,汽车尾气、燃烧源及道路扬尘为廊坊市开发区冬季碳组分的主要来源.      

杭州市冬季环境空气PM2.5中碳组分污染特征及来源

为研究杭州市PM_2.5中碳组分特征,于2013年12月-2014年2月在7个常规点位和2个对照点同步采集PM_2.5样品,分析其污染特征及来源.结果表明:杭州市冬季有机碳（OC）、元素碳（EC）、二次有机碳（SOC）的平均质量浓度分别为（23.7±7.5）（5.0±2.4）和（9.2±4.5）μg/m3,OC/EC[ρ（OC）/ρ（EC）]和SOC/OC[ρ（SOC）/ρ（OC）]的平均值分别为5.3±1.9和0.4±0.2.对照点ρ（OC）、ρ（EC）、ρ（SOC）和OC/EC、SOC/OC分别为常规点位的0.8、0.6、1.2、1.2和1.3倍.采样期间,常规点位和对照点ρ（OC）和ρ（EC）的日均值具有相同的时间变化趋势.对照点ρ（OC）和ρ（EC）的相关性（0.49）低于常规点位（0.61）,对照点PM_2.5中OC和EC的来源差异性更明显.8个碳组分的丰度分析表明,常规点位和对照点PM_2.5中碳组分的来源基本一致,主要来源于道路尘、燃煤、机动车和生物质燃烧.绝对主因子分析法源解析结果表明,杭州市冬季PM_2.5中总碳（TC）的主要来源中,燃煤/汽油车排放/道路尘、柴油车排放和生物质燃烧的分担率为79.1%、13.1%和3.5%.      

菏泽市冬季大气PM2.5和PM10中碳组分来源解析

为研究菏泽市冬季大气颗粒物中碳组分的污染特征和来源,于2016年1月采集菏泽市冬季大气PM_2.5和PM₁₀样品,基于热光反射法分析样品中OC（有机碳）、EC（元素碳）及8个碳组分[OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3和OP（裂解碳）]的含量,并计算得到ρ（Char-EC）（Char-EC为燃料燃烧后固体残渣中的EC）和ρ（Soot-EC）（Soot-EC为燃烧后气相挥发物质再凝结形成的EC）,以定性识别大气颗粒物中碳组分的来源.结果表明,菏泽市冬季大气颗粒物样品中碳组分浓度处于较高水平,PM_2.5中的ρ（OC）、ρ（EC）分别为26.34、9.22 μg/m3,PM₁₀中ρ（OC）、ρ（EC）分别为31.82、10.71 μg/m3.采样期间大气PM_2.5中碳组分（OC、EC、OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3、Char-EC、Soot-EC）浓度与PM₁₀中相应各组分浓度的比值均大于0.5（0.60~0.90）,表明碳组分多集中于细粒子（PM_2.5）.大气颗粒物样品中各碳组分浓度具有明显空间差异,各点位大气PM_2.5和PM₁₀中ρ（OC）均显著高于ρ（EC）（T检验,P < 0.05）.菏泽市冬季大气PM_2.5和PM₁₀中Char-EC/Soot-EC（二者质量浓度之比）分别为10.04、8.00,并且存在显著的空间差异性（T检验,P < 0.05）.PMF（正定矩阵因子分解法）解析结果表明,菏泽市冬季大气PM_2.5和PM₁₀中碳组分来源主要有4类,包括两类柴油车（1类排放的碳组分中以EC2为主,定义为柴油车-1;1类排放的碳组分中以EC3为主,定义为柴油车-2）、汽油车、生物质燃烧和燃煤混合源,对大气PM_2.5中碳组分的分担率分别为13.98%、5.13%、24.47%、41.97%,对大气PM₁₀中碳组分的分担率分别为16.08%、8.21%、18.34%、47.35%.可见,菏泽市冬季大气PM_2.5和PM₁₀中碳的主要来源是柴油车、汽油车、生物质燃烧和燃煤.      

机动车源和民用燃料源颗粒物中有机碳和元素碳的排放特征

为了获取机动车源尾气和主要民用燃料源燃烧过程排放的颗粒物中含碳气溶胶的排放特征,使用多功能便携式稀释通道采样器和Model 5L-NDIR型OC/EC分析仪,采集分析了典型机动车源(汽油车、轻柴油车、重柴油车)、民用煤(块煤和型煤)和生物质燃料(麦秆、木板、葡萄树树枝)的PM₁₀和PM_2.5样品中的有机碳(OC)和元素碳(EC).结果表明,不同排放源释放的PM₁₀和PM_2.5中含碳气溶胶的质量分数存在显著差异.总碳(TC)在不同源PM₁₀和PM_2.5中的质量分数范围分别为40.8%～68.5%和30.5%～70.9%,OC/EC范围分别为1.49～31.56和1.90～87.57.不同源产生的含碳气溶胶均以OC为主,OC在PM₁₀和PM_2.5中的质量分数范围分别为56.3%～97.0%和65.0%～98.7%.在PM₁₀和PM_2.5的含碳气溶胶中OC质量分数按照从高到低...     

天津市区夏季碳气溶胶特征及改进的二次有机碳估算方法

为更加准确地估算环境受体PM_2.5中SOC（二次有机碳）的质量浓度,于2015年6-8月利用在线监测仪器同步采集小时分辨率的PM_2.5及OC（有机碳）和EC（元素碳）样品数据,分析碳气溶胶的变化特征,并尝试运用改进的EC示踪法估算ρ（SOC）.结果表明:天津市区夏季ρ（PM_2.5）为（70.9±46.0）μg/m3,ρ（OC）和ρ（EC）分别为（7.6±3.1）（2.2±1.5）μg/m3,占ρ（PM_2.5）的11.8%±4.6%和3.1%±1.4%,OC/EC（质量浓度之比,下同）的平均值为4.0±2.0.ρ（OC）与ρ（EC）之间的Pearson相关系数（R）仅为0.66,说明OC和EC的来源较为复杂,SOC的产生可能是重要影响因素.ρ（NO₂）与OC/EC呈显著负相关（R=-0.47,P < 0.01）,并且OC/EC（4.0）相对较低,说明天津市区机动车可能对碳气溶胶具有重要影响.ρ（SO₂）与ρ（OC）、ρ（EC）的相关性较低（R均为0.33,P均小于0.01）,说明天津市区碳气溶胶可能受燃煤源的影响较低.改进的EC示踪法主要是利用O₃和CO、EC作为光化学反应和一次源排放的指标,并结合ρ（OC）、ρ（EC）和OC/EC的变化特征,逐步筛选一次排放源主导的时间段的ρ（OC）和ρ（EC）数据,然后利用最小二乘法拟合获得ρ（OC）和ρ（EC）的线性方程,最后进行ρ（SOC）和ρ（POC）（POC为一次有机碳）的估算.天津市区夏季ρ（SOC）的平均值为（2.5±2.0）μg/m3,分别占ρ（OC）和ρ（PM_2.5）的28.8%±15.0%和3.7%±3.6%;ρ（POC）的平均值为（5.2±1.7）μg/m3,分别占ρ（OC）和ρ（PM_2.5）的71.2%±15.0%和8.1%±5.2%,说明天津市区夏季有机碳的主要来源是一次排放源.研究显示,相比于EC示踪法,改进的EC示踪法估算的ρ（SOC）明显降低,ρ（POC）明显升高.AT（大气温度）对ρ（SOC）的影响较为显著,而WS（风速）对ρ（POC）的影响较为显著.      

2015~2019年南京北郊碳质气溶胶组成变化

碳质气溶胶是大气细颗粒物的重要组成,对空气质量、人体健康和气候变化有着重要影响.为了探究碳质气溶胶在减排背景下的长期变化,本研究测定了南京北郊5 a（2014年12月17日至2020年1月5日） PM_2.5样品的有机碳（OC）和元素碳（EC）浓度.结果表明,ρ（OC）和ρ（EC）5a平均值分别为（10.2±5.3）μg·m^-3和（1.6±1.1）μg·m^-3,其中OC占PM_2.5的31.1%,EC占PM_2.5的5.2%.OC和EC均呈现出冬高夏低的季节特征.通过非参数的Mann-Kendall检验和Sen’s斜率发现,OC和PM_2.5的浓度整体呈显著下降趋势[OC:P<0.000 1,-0.79μg·（m³·a）^-1,-0.29%·a^-1; PM_2.5:P<0.000 1,-4.59μg·（m³·a）^-1,-1.5...     

郴州市大气PM2.5碳组分污染特征及其来源分析

为研究郴州市PM_2.5中碳组分的污染特征及来源,于2016年7月-2017年4月分4个季度典型时段采集郴州市环境大气中的PM_2.5,测定了样品中OC（有机碳）和EC（元素碳）的质量浓度,对碳气溶胶污染水平、时空分布、SOC（二次有机碳）以及OC和EC相关性等特征进行了分析,并分析了碳组分的来源.结果表明:郴州市ρ（PM_2.5）年均值为（40.2±19.0）μg/m3,ρ（OC）、ρ（EC）占比分别为15.7%和7.2%;ρ（OC）与ρ（EC）相关性分析显示二者来源较为一致,但春季、夏季差异相对较大;ρ（SOC）全年估算值为1.84 μg/m3,占ρ（OC）的29.11%,夏季较高的温度和较低的相对湿度导致夏季ρ（SOC）的估算偏低.结合碳组分丰度分析、PCA（主成分分析）和PMF（正矩阵因子分解分析）结果发现,燃煤/道路尘、机动车排放和生物质燃烧对PM_2.5中TC（总碳）的影响最为明显,贡献率分别为49.25%~56.71%、19.79%~25.36%和9.35%~13.69%.反向轨迹聚类结果显示,广东珠三角区域的汽油车排放、道路尘和生物质燃烧对郴州市PM_2.5中碳组分有较大的影响,而燃煤和柴油车的贡献主要来源于本地.研究显示,郴州市PM_2.5中碳组分污染较为严重,应重点加强本地燃煤和柴油车的控制.      

北京冬季PM2.5中元素碳、有机碳的污染特征

通过2003年1月对北京市区PM_2.5中元素碳(EC)、有机碳(OC)连续测量,分析了其污染特征。监测资料表明,北京市区PM_2.5中ρ(OC)高于ρ(EC),它们多在夜间高、白天低,且变化趋势大致相同。北京市区冬季ρ(OC) ρ(EC)的值较低。      

清洁取暖对保定市采暖期PM2.5中碳质气溶胶的影响

为了研究清洁取暖措施对保定市PM_2.5中碳质气溶胶浓度和来源的影响,于2014年和2019年冬季采暖期在保定市采集PM_2.5样品,用DRI Model 2001A热光碳分析仪测定样品中OC和EC的浓度.结果表明,2014年采暖期PM_2.5中ρ(OC)和ρ(EC)平均值分别为60.92μg·m^-3和18.15μg·m^-3,2019年采暖期PM_2.5中ρ(OC)和ρ(EC)平均值分别为36.63μg·m^-3和6.07μg·m^-3,与2014年相比2019年OC、 EC浓度分别下降了39.87%和66.56%,EC下降幅度大于OC,且2019年气象条件与2014年相比更不利于污染物扩散.通过对OC和EC相关性分析和SOC估算,发现2014年和2019年保定市OC和EC相关性R²分别为0.874和0.811,表明保定市OC和EC具有较为一致的来源.2014年和2019年ρ(SOC)的平均值分别为16...     

十堰市城区冬季PM2.5污染特征与来源解析

为探讨内陆山区城市湖北省十堰市冬季PM_2.5污染特征及来源构成,于2016年1月12日—2月4日在4个采样点位同步采集PM_2.5样品,分析了无机元素、水溶性离子、有机碳和元素碳的质量浓度.并采集了十堰市主城区城市扬尘、裸露山体尘、建筑水泥尘、燃煤源、机动车尾气、工业源及餐饮油烟源等7类污染源,初步建立十堰市本地的污染源成分谱库,利用统计学方法研究冬季PM_2.5的污染特征,并采用CMB受体模型及“二重源解析技术”分析其来源构成.结果表明:冬季采样期间,十堰市ρ（PM_2.5）平均值达到110.65 μg/m3,超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准24 h浓度限值,并且随空气RH（相对湿度）增加污染加重.城区3个采样点PM_2.5化学组成及特征的空间差异不明显.PM_2.5中ρ（TC）最高,其次是ρ（NO₃-）和ρ（SO₄2-）,与二次反应、机动车尾气、煤燃烧等密切相关.ρ（NO₃-）/ρ（SO₄2-）为1.22,说明机动车尾气的影响较大.二次粒子、燃煤源和机动车尾气是十堰市城区冬季大气PM_2.5的主要来源,贡献率分别为51.2%、10.9%和10.1%.研究显示,十堰市城区冬季ρ（PM_2.5）超过GB 3095—2012二级标准,PM_2.5的污染控制应以二次粒子、燃煤和机动车为主,采取多源控制原则.      

驻马店市区采暖季PM2.5时间和空间来源解析研究

为了明确驻马店市区PM_2.5污染特征及贡献源类,2019年1—3月在驻马店市区2个采样点采集PM_2.5样品,分析了其化学组分特征;结合PMF和后向轨迹模型构建了PM_2.5的时间和空间来源解析方法,并对该解析方法进行应用.结果表明:①采暖季,驻马店市区环境空气中ρ(PM_2.5)平均值为117 μg/m3,NO₃-和OC是其主导组分;ρ(OC)和ρ(EC)分别达18.2和5.2 μg/m3,且ρ(OC)/ρ(EC)平均值为3.5,说明机动车源和燃煤源的影响较明显.②ρ(SO₄2-)与ρ(NO₃-)相关性显著(R=0.80,P < 0.01),表明SO₄2-和NO₃-具有较高的同源性.③重污染过程中ρ(SNA)(SNA为SO₄2-、NO₃-和NH₄+三者统称)平均值为61.5 μg/m3,显著高于清洁期;重污染过程中硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)分别达0.42和0.39,说明存在明显的二次离子生成过程.④重污染过程中Si、Al、Mg等地壳类元素的浓度和占比均高于清洁期,说明重污染过程中扬尘源的贡献可能较高.⑤来源解析结果表明,二次源是采暖季PM_2.5的最大贡献源,贡献率为32.6%,其次为扬尘和生物质燃烧混合源(26.4%)、机动车源(21.4%)、燃煤源(13.2%)和工业源(6.3%);两次重污染过程中的最大贡献源分别为二次源(54.5%)和机动车源(46.2%),清洁期的主要贡献源主要为二次源(45.2%)和燃煤源(29.8%).从空间变化来看,扬尘和生物质燃烧混合源对天方二分厂的贡献率(29.3%)明显高于对彩印厂的贡献率(23.3%),而燃煤源对彩印厂的贡献率(16.5%)高于对天方二分厂的贡献率(10.1%),其他源类的贡献率相差不大.正东、东南以及西北方向是彩印厂和天方二分厂各类源的主要贡献方向.研究显示:二次源是采暖季、重污染期间和清洁期最大的贡献源;相比于清洁期,重污染期间扬尘和生物质燃烧混合源贡献增加.源类贡献存在空间差异,正东、东南及西北方向是采样点各类源主要贡献方向.      

银川市冬季PM2.5重污染特征、来源与成因分析

近年来银川市冬季重污染过程频发,为明确银川市冬季PM_2.5重污染的特征,分析其主要来源及成因,于2016年12月-2017年1月在银川市选取3个采样点开展PM_2.5的样品采集与化学组分分析,利用CMB（化学质量平衡）模型对银川市冬季PM_2.5进行来源解析,对比分析了重污染日与非重污染日污染特征的差异.结果表明:①银川市冬季重污染日ρ（PM_2.5）[（181±33.6）μg/m3]是非重污染日的2.1倍;重污染日和非重污染日的ρ（NO₃-）/ρ（SO₄2-）均小于1,表明燃煤仍是银川市冬季PM_2.5的重要来源.银川市冬季PM_2.5中ρ（SOC）为（14.4±7.34）μg/m3,约占ρ（OC）的65.2%.②与非重污染日相比,重污染日人为源无机元素As、Pb、Cd和Zn质量浓度在ρ（PM_2.5）中的占比分别升高33.2%、18.4%、9.8%和2.9%,表明银川市冬季重污染主要受人为源贡献影响.③源解析结果表明,燃煤源、机动车尾气源、二次离子源和扬尘源是银川市PM_2.5的主要污染源,与非重污染日相比,重污染日机动车尾气源的贡献率明显降低.研究显示,银川市冬季重污染受人为源污染物排放的影响较大,燃煤源是银川市冬季PM_2.5的重要来源.      

和田市城区PM2.5化学组成特征及来源分析

为了解中国极干旱区域和田市城区大气PM_2.5的组成特征及污染水平,于2014年1-12月采集和田市城区大气PM_2.5样品,并用气相色谱-质谱联用仪（GC-MS）、离子色谱仪（IC）、电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS）及元素分析仪分析其中PAHs（多环芳烃）、金属元素、水溶性无机离子、OC（有机碳）和EC（元素碳）等化学组分.结果表明,采样期间和田市城区大气PM_2.5质量浓度年均值为（770.11±568.01）μg/m3,呈夏季最高、冬季最低趋势;金属元素、水溶性无机离子、OC、EC、∑₁₆ PAHs（总多环芳烃）分别占PM_2.5质量浓度的15.292%、9.789%、4.246%、0.331%、0.015%.利用PMF（正交矩阵因子分解法）分别对PM_2.5中PAHs和金属元素、水溶性无机离子、OC、EC进行来源解析表明,PAHs主要来源为煤和汽油燃烧排放（13.91%）、生物质燃烧（33.98%）、天然气燃烧（52.11%）;金属元素、水溶性无机离子、OC、EC的主要来源为土壤尘（56.49%）、油类燃烧（25.49%）、机动车排放（10.09%）、燃煤及生物质燃烧（7.93%）.研究显示,采样期间沙尘对和田市城区大气PM_2.5组成影响较大,是该地区大气污染来源的主要因素.      

重庆主城区大气PM10及PM2.5来源解析

为探讨重庆主城区4个季节大气PM₁₀和PM_2.5的主要来源,于2012年2—12月在重庆主城区的工业区、文教区和居住区5个环境监测点同步采集PM₁₀及PM_2.5样品,分析了无机元素、水溶性离子、有机碳和元素碳含量及其分布特征. 采集了重庆主城区土壤尘、建筑水泥尘、扬尘、移动源(包括机动车、施工机械及船舶)、工业源(包括固定燃烧源及工业工艺过程源)、生物质燃烧源及餐饮源等7类污染源,建立了重庆市本地化的污染源成分谱库. 利用CMB(化学质量平衡)受体模型及二重源解析技术分析了PM₁₀及PM_2.5的来源. 结果表明:重庆主城区大气中ρ(PM₁₀)及ρ(PM_2.5)的年均值分别为153.2和113.1 μg/m3,超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值2倍以上. 大气PM₁₀的主要来源为扬尘、二次粒子和移动源(贡献率分别为23.9%、23.5%和23.4%),大气PM_2.5主要来源于二次粒子和移动源(贡献率分别为30.1%和27.9%).PM₁₀和PM_2.5的主要源类贡献率差别不大,表明研究区域内大气颗粒物污染控制应采取多源控制原则. 大气PM₁₀来源的季节性变化特征表现为春季和秋季主要以扬尘为主、夏季和冬季主要以二次粒子为主.