郴州市大气PM2.5碳组分污染特征及其来源分析

为研究郴州市PM_2.5中碳组分的污染特征及来源,于2016年7月-2017年4月分4个季度典型时段采集郴州市环境大气中的PM_2.5,测定了样品中OC（有机碳）和EC（元素碳）的质量浓度,对碳气溶胶污染水平、时空分布、SOC（二次有机碳）以及OC和EC相关性等特征进行了分析,并分析了碳组分的来源.结果表明:郴州市ρ（PM_2.5）年均值为（40.2±19.0）μg/m3,ρ（OC）、ρ（EC）占比分别为15.7%和7.2%;ρ（OC）与ρ（EC）相关性分析显示二者来源较为一致,但春季、夏季差异相对较大;ρ（SOC）全年估算值为1.84 μg/m3,占ρ（OC）的29.11%,夏季较高的温度和较低的相对湿度导致夏季ρ（SOC）的估算偏低.结合碳组分丰度分析、PCA（主成分分析）和PMF（正矩阵因子分解分析）结果发现,燃煤/道路尘、机动车排放和生物质燃烧对PM_2.5中TC（总碳）的影响最为明显,贡献率分别为49.25%~56.71%、19.79%~25.36%和9.35%~13.69%.反向轨迹聚类结果显示,广东珠三角区域的汽油车排放、道路尘和生物质燃烧对郴州市PM_2.5中碳组分有较大的影响,而燃煤和柴油车的贡献主要来源于本地.研究显示,郴州市PM_2.5中碳组分污染较为严重,应重点加强本地燃煤和柴油车的控制.      

杭州市冬季环境空气PM2.5中碳组分污染特征及来源

为研究杭州市PM_2.5中碳组分特征,于2013年12月-2014年2月在7个常规点位和2个对照点同步采集PM_2.5样品,分析其污染特征及来源.结果表明:杭州市冬季有机碳（OC）、元素碳（EC）、二次有机碳（SOC）的平均质量浓度分别为（23.7±7.5）（5.0±2.4）和（9.2±4.5）μg/m3,OC/EC[ρ（OC）/ρ（EC）]和SOC/OC[ρ（SOC）/ρ（OC）]的平均值分别为5.3±1.9和0.4±0.2.对照点ρ（OC）、ρ（EC）、ρ（SOC）和OC/EC、SOC/OC分别为常规点位的0.8、0.6、1.2、1.2和1.3倍.采样期间,常规点位和对照点ρ（OC）和ρ（EC）的日均值具有相同的时间变化趋势.对照点ρ（OC）和ρ（EC）的相关性（0.49）低于常规点位（0.61）,对照点PM_2.5中OC和EC的来源差异性更明显.8个碳组分的丰度分析表明,常规点位和对照点PM_2.5中碳组分的来源基本一致,主要来源于道路尘、燃煤、机动车和生物质燃烧.绝对主因子分析法源解析结果表明,杭州市冬季PM_2.5中总碳（TC）的主要来源中,燃煤/汽油车排放/道路尘、柴油车排放和生物质燃烧的分担率为79.1%、13.1%和3.5%.      

石家庄市采暖前后大气颗粒物及其碳组分特征

为研究石家庄市大气颗粒物、碳组分特征和污染来源,采集2016年11月1日—12月31日石家庄市大气颗粒物（PM₁₀、PM_2.5和PM₁）样品,分析采暖前后PM₁₀、PM_2.5和PM₁及其中OC（有机碳）、EC（元素碳）和WSOC（水溶性有机碳）浓度水平,计算颗粒物与碳组分间相关性,进行OC/EC（质量浓度之比,下同）特征比值法和8个碳组分（OC1、OC2、OC3、OC4、OPC、EC1、EC2和EC3）研究.结果表明:①采暖后ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）比采暖前分别增加了26.4%和32.1%,而采暖后ρ（PM₁）比采暖前降低了12.2%.采样期间ρ（PM₁₀）与ρ（PM_2.5）显著相关,而ρ（PM₁）分别与ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）相关性差.采暖后散煤燃烧造成ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）增加,区域机动车限行和工业限产/停产导致ρ（PM₁）降低.②Pearson相关系数计算可知,ρ（OC）与ρ（EC）强相关;ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）分别与ρ（OC）和ρ（WSOC）强相关,而ρ（PM₁）分别与ρ（OC）和ρ（WSOC）中等相关;ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）分别与ρ（EC）弱相关,ρ（PM₁）与ρ（EC）中等相关.③采暖后PM₁₀、PM_2.5和PM₁中ρ（OC）比采暖前分别增加了215.1%、97.2%和18.5%;采暖后PM₁₀和PM_2.5中ρ（EC）比采暖前分别增加了65.2%和5.3%,而采暖后PM₁中ρ（EC）比采暖前降低了10.9%.集中供热和散煤燃烧排放了大量OC;PM₁₀和PM_2.5中EC主要来源于散煤燃烧,PM₁中EC主要来源于工业排放和机动车尾气.④采暖前PM₁₀、PM_2.5和PM₁中OC/EC平均值分别为4.5、4.5和4.3;采暖后PM₁₀和PM_2.5中OC/EC平均值分别为9.8和9.7,而PM₁中OC/EC平均值为7.4.采暖前后SOC/OC（质量浓度之比,下同）平均值的范围为0.36~0.65,石家庄市冬季大气中SOC污染严重;⑤8个碳组分分析发现,石家庄市机动车限行导致PM₁中ρ（EC1）降低,而采暖后集中供暖和散煤燃烧的增加,导致ρ（OC2）明显增加.研究显示,大气颗粒物中碳组分采暖前主要来源于机动车尾气,而采暖后主要来源于燃煤燃烧,尤其是散煤燃烧.      

天津市春季道路降尘PM2.5和PM10中碳组分特征

为研究天津市春季道路降尘PM_2.5和PM₁₀中碳组分特征,丰富道路降尘的成分谱库,于2015年3月22日-5月23日在天津市主干道、次干道、支路、快速路和环线5种道路类型道路两侧采集道路降尘样品,通过再悬浮装置得到PM_2.5和PM₁₀的滤膜样品,并用热光碳分析仪测定PM_2.5和PM₁₀中OC（有机碳）和EC（元素碳）的百分含量,利用两相关样本非参数检验、OC/EC比值法以及相关分析法,定性分析天津市春季道路降尘PM_2.5和PM₁₀的碳组分的特征及其主要来源;利用因子分析法,进一步分析道路降尘PM_2.5和PM₁₀的主要来源.结果表明:道路降尘PM_2.5中w（OC）为10.27%（主干道）~13.94%（快速路）、w（EC）为1.24%（支路）~1.77%（环线）,PM₁₀中w（OC）为8.48%（主干道）~12.56%（快速路）、w（EC）为1.01%（次干道）~1.59%（快速路）,可见快速路中碳组分含量相对较高,这可能与其车流量较大,导致道路扬尘和机动车尾气排放量较大有关,也可能与其路面保养及保洁状况有关.对于大部分碳组分而言,其在PM_2.5中的百分含量均高于PM₁₀;除EC2,其他碳组分在PM_2.5和PM₁₀间均无显著性差异.不同道路类型PM_2.5和PM₁₀中OC/EC的大小顺序基本相同,与其车质量变化趋势相反.道路降尘中PM_2.5中碳组分主要来源于道路扬尘、机动车尾气、生物质燃烧以及燃煤源的混合源,PM₁₀主要受道路扬尘、燃煤和柴油车尾气等污染源的影响.      

廊坊市开发区冬季颗粒物碳组分污染特征及来源分析

廊坊市是北京市及周边传输通道“2+26”城市之一.为研究廊坊市开发区冬季颗粒物中碳组分污染特征,于2018年1月5日—2月5日在廊坊市开发区国控点位同步开展PM_2.5及PM₁₀样品采集,使用DRI分析OC（有机碳）与EC（元素碳）的质量浓度.结果表明:廊坊开发区冬季ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）分别为（54.5±46.0）（91.0±58.2）μg/m3.PM_2.5中ρ（OC）、ρ（EC）分别为14.64、3.54 μg/m3,PM₁₀中分别为17.07、4.58 μg/m3;PM_2.5、PM₁₀中ρ（OC）与ρ（EC）相关性均较好,R2均为0.91（P < 0.01）,表明二者具有相似的来源;在PM_2.5和PM₁₀中OC/EC〔ρ（OC）/ρ（EC）,下同〕分别为4.46和4.16,ρ（SOC）（SOC为二次有机碳）分别为6.15和5.88 μg/m3,分别占ρ（OC）的42.1%和37.7%,表明二次污染较严重.碳组分丰度及主成分分析结果表明,PM_2.5与PM₁₀中碳组分来源基本一致,主要来源于汽车尾气、水溶性极性化合物、生物质燃烧及燃煤的混合源,柴油车排放,以及道路扬尘.后向气流轨迹聚类结果表明,颗粒物及碳组分质量浓度受途径内蒙古自治区及河北省中部、北京市南部气团的影响较大;对于碳组分来源,道路扬尘及汽车尾气受气团传输的影响较大,而生物质燃烧、燃煤等受气团传输的影响较小.研究显示,汽车尾气、燃烧源及道路扬尘为廊坊市开发区冬季碳组分的主要来源.      

盘锦市夏冬季PM2.5中碳组分污染特征及来源分析

于2016年7月和2017年1月采集盘锦市3个点位的PM_2.5样品,研究盘锦市夏冬季节PM_2.5中碳组分的特征与来源.结果表明：盘锦市夏季PM_2.5、有机碳（OC）和元素碳（EC）日均浓度分别为（46.14±12.70）,（8.58±2.82）和（2.89±1.54）μg/m³;冬季分别为（91.01±43.51）,（24.50±15.51）和（7.31±5.00）μg/m³.夏季开发区和第二中学2个采样点的OC与EC之间不具有线性相关性;冬季3个采样点OC、EC高度相关.采用最小相关系数法（MRS）估算SOC浓度,得到夏季SOC的浓度为4.65μg/m³,占OC总量的54.19%;冬季SOC浓度为8.42μg/m³,占OC总量的34.36%.通过比值分析和主成分分析得出盘锦市夏季PM_2.5中碳组分主要来源为汽油车尾气和燃煤排放;冬季PM_2.5中碳组分主要来源为机动车尾气、燃煤排放和生物质燃烧.     

京津冀地区典型城市大气细颗粒物碳质组分污染特征及来源

为研究京津冀地区典型城市大气细颗粒物及其碳质组分的时空变化特征及来源,于2016年12月28日—2017年1月22日及2017年7月1—26日,对北京市与石家庄市PM_2.5（细颗粒物）及PM₁（亚微米颗粒物）进行采集,使用DRI（热光碳分析仪）检测PM_2.5与PM₁中ρ（OC）与ρ（EC）,并对其碳质组分来源进行分析.结果表明:①采样期间,冬、夏两季PM_2.5与PM₁中ρ（OC）均为石家庄市采样点远高于北京市采样点;冬季PM_2.5与PM₁中ρ（EC）均为石家庄市采样点高于北京市采样点,夏季则略有不同.②冬季污染日,北京市采样点ρ（PM_2.5）与ρ（PM₁）均为石家庄市采样点的1.08倍,PM_2.5与PM₁中的ρ（OC）分别为石家庄市采样点的1.14和1.12倍,石家庄市采样点PM_2.5与PM₁中ρ（EC）分别为北京市采样点的1.15和1.28倍;冬季重污染日,北京市采样点的ρ（PM_2.5）与ρ（PM₁）分别为石家庄市采样点的1.03和1.04倍,PM_2.5和PM₁中的ρ（OC）分别为石家庄市采样点的1.23和1.22倍,石家庄市采样点PM_2.5和PM₁中的ρ（EC）分别为北京市采样点的1.03和1.16倍.夏季污染日,石家庄市采样点ρ（PM_2.5）与ρ（PM₁）分别为北京市采样点的1.16和1.30倍,PM_2.5与PM₁中ρ（OC）分别为北京市采样点的1.64和2.71倍,两个采样点ρ（EC）相近.③冬、夏两季PM_2.5与PM₁中ρ（SOC）/ρ（OC）均较高,冬季北京市采样点分别为48.09%和54.29%,石家庄市采样点分别为44.98%和48.09%,夏季北京市采样点分别为48.47%和61.50%,石家庄市采样点分别为61.52%和63.55%,表明SOC更易富集于亚微米粒子中.④冬季北京市和石家庄市两个采样点PM_2.5与PM₁中碳质组分均主要来源于生物质燃烧、燃煤和机动车尾气;夏季北京市采样点PM_2.5与PM₁中碳质组分主要来源于机动车尾气,石家庄市采样点PM_2.5与PM₁中碳质组分主要来源于燃煤和机动车尾气.研究显示,北京市和石家庄市两个采样点大气细颗粒物及其碳质组分浓度存在时空分布和污染来源差异.      

邯郸市PM2.5中碳组分的污染特征及来源分析

为研究邯郸市PM_2.5中碳组分的污染特征及其来源,于2017年4~12月采集PM_2.5样品,用热光反射法（TOR）分析PM_2.5中有机碳（OC）和元素碳（EC）的质量浓度.结果表明：邯郸市PM_2.5和总碳气溶胶（TCA）质量浓度的年均值分别为（88.87±58.89）μg/m³和（31.45±23.35）μg/m³,PM_2.5质量浓度超标率为50%,TCA/PM_2.5比率的年均值为（38.23%±14.61%）,表明邯郸市碳组分污染严重.冬季PM_2.5中TCA质量浓度均值为（68.06±23.77）μg/m³,TCA/PM_2.5比率的均值为（46.86%±10.07%）,OC（37.09±13.05）μg/m³和EC（8.72±3.78）μg/m³浓度明显高于其它季节,表明冬季碳组分污染较为严重.各季节OC/EC比值均大于2,表明邯郸市全年均受二次有机碳（SOC）的污染;OC、EC及SOC与SO₂、NO₂呈显著正相关,与O₃呈显著负相关,尤其是与NO₂相关关系最强,说明邯郸市碳质气溶胶可能受到机动车尾气排放的影响.对8种碳组分进行主成分分析,发现道路扬尘、燃煤排放和机动车尾气是邯郸市PM_2.5中OC和EC的主要贡献源.     

和田市城区PM2.5化学组成特征及来源分析

为了解中国极干旱区域和田市城区大气PM_2.5的组成特征及污染水平,于2014年1-12月采集和田市城区大气PM_2.5样品,并用气相色谱-质谱联用仪（GC-MS）、离子色谱仪（IC）、电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS）及元素分析仪分析其中PAHs（多环芳烃）、金属元素、水溶性无机离子、OC（有机碳）和EC（元素碳）等化学组分.结果表明,采样期间和田市城区大气PM_2.5质量浓度年均值为（770.11±568.01）μg/m3,呈夏季最高、冬季最低趋势;金属元素、水溶性无机离子、OC、EC、∑₁₆ PAHs（总多环芳烃）分别占PM_2.5质量浓度的15.292%、9.789%、4.246%、0.331%、0.015%.利用PMF（正交矩阵因子分解法）分别对PM_2.5中PAHs和金属元素、水溶性无机离子、OC、EC进行来源解析表明,PAHs主要来源为煤和汽油燃烧排放（13.91%）、生物质燃烧（33.98%）、天然气燃烧（52.11%）;金属元素、水溶性无机离子、OC、EC的主要来源为土壤尘（56.49%）、油类燃烧（25.49%）、机动车排放（10.09%）、燃煤及生物质燃烧（7.93%）.研究显示,采样期间沙尘对和田市城区大气PM_2.5组成影响较大,是该地区大气污染来源的主要因素.      

重庆主城区大气PM10及PM2.5来源解析

为探讨重庆主城区4个季节大气PM₁₀和PM_2.5的主要来源,于2012年2—12月在重庆主城区的工业区、文教区和居住区5个环境监测点同步采集PM₁₀及PM_2.5样品,分析了无机元素、水溶性离子、有机碳和元素碳含量及其分布特征. 采集了重庆主城区土壤尘、建筑水泥尘、扬尘、移动源(包括机动车、施工机械及船舶)、工业源(包括固定燃烧源及工业工艺过程源)、生物质燃烧源及餐饮源等7类污染源,建立了重庆市本地化的污染源成分谱库. 利用CMB(化学质量平衡)受体模型及二重源解析技术分析了PM₁₀及PM_2.5的来源. 结果表明:重庆主城区大气中ρ(PM₁₀)及ρ(PM_2.5)的年均值分别为153.2和113.1 μg/m3,超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值2倍以上. 大气PM₁₀的主要来源为扬尘、二次粒子和移动源(贡献率分别为23.9%、23.5%和23.4%),大气PM_2.5主要来源于二次粒子和移动源(贡献率分别为30.1%和27.9%).PM₁₀和PM_2.5的主要源类贡献率差别不大,表明研究区域内大气颗粒物污染控制应采取多源控制原则. 大气PM₁₀来源的季节性变化特征表现为春季和秋季主要以扬尘为主、夏季和冬季主要以二次粒子为主.      

邯郸市PM2.5中碳组分的浓度、来源及其变化

为明确邯郸市PM_(2.5)中碳组分污染浓度、来源和近年来的变化,分别于2015和2017年1、4、7、10月在河北工程大学能环实验楼4层采集PM_(2.5)样品,采用热/光碳分析仪测定了样品中8种碳组分含量,并计算得到有机碳(OC)、元素碳(EC)、Char-EC和Soot-EC含量.结果表明,2017年PM_(2.5)中碳组分浓度较2015年下降约15%,质量分数下降约17%,季节变化均表现为冬高夏低的特点;2017年SOC浓度和SOC/PM_(2.5)、SOC/OC比值均低于2015年,SOC浓度和SOC/PM_(2.5)比值下降约36%,季节分布特征相似(秋冬高、春夏低).两年除夏季外,其余季节OC、EC相关系数均高于0.7,表明存在共同来源;2017年OC、OC1与EC相关性高于2015年,此外,两年中EC1～EC3、Char-EC和Soot-EC与各组分相关系数差异较大;两年中Char-EC与OC、EC的相关性(r=0.5～1.0)明显高于Soot-EC与OC、EC的相关性(r=0.1～0.6),这主要与二者形成机理有关.碳组分之间的关系和主成分分析结果表明,燃煤、生物质燃烧和柴油车尾气的混合源是2015年碳质组分的主要来源,而2017年则来源于燃煤和机动车尾气排放.     

城市间PM2.5源的碳成分谱比较

为了解我国不同城市PM_2.5源的碳成分谱特征和地域差异,采集沈阳市、十堰市和乌鲁木齐市的燃煤源、柴油车尾气源、汽油车尾气源和餐饮源样品,使用热光透射法分析PM_2.5中的总碳（TC）、有机碳（OC）和元素碳（EC）,以及细分的8种碳组分（OC1,OC2,OC3,OC4,EC1,EC2,EC3和OPC_T）,构建各类污染源碳成分谱.结果表明：3个城市4类源TC/PM_2.5从高到低分别为：餐饮源（65.1%±8.4%）、柴油车尾气源（46.2%±9.5%）、汽油车尾气源（37.7%±3.5%）和燃煤源（17.3%±8.0%）;OC/TC在餐饮源中最高（98.0%±0.5%）,EC/TC在柴油车尾气源中最高（38.6%±8.5%）.3个城市同类源的碳组分含量受污染源细分后的不同类型影响有一定差异,但归一化处理后总体仍表现为燃煤源中OC2（14%~30%）和OC3（13%~23%）含量最高,柴油车尾气源中EC2（22%~56%）含量最高,汽油车尾气源中OC2（24%~41%）、OC1（16%~42%）和OC3（12%~26%）含量最高,餐饮源中OC2（21%~43%）和OC3（23%~49%）含量最高.不同污染源的OC/EC值为燃煤源在0.4~7.6之间,柴油车尾气源在0.2~5.6之间,汽油车尾气源在1.1~38.5之间,餐饮源在6.4~170.2之间.分歧系数结果显示3个城市不同源的碳成分谱具有差异性,同类源的碳成分谱具有相似性.将3个城市同类源碳成分谱合并后利用化学质量平衡灵敏度矩阵得到OC2,OC3,OC4,EC1和OPC_T可共同作为燃煤源的标识组分;EC2是柴油车尾气源的标识组分;OC1,OC2和OC3可共同作为汽油车尾气源的标识组分;OC2和OC3可共同作为餐饮源的标识组分.沈阳市、十堰市和乌鲁木齐市相同污染源相似的碳成分谱和一致的标识碳组分可为国内其他城市相关研究提供数据参考.     

路边微环境PM2.5化学组分特征及来源解析

采集并分析了武汉市机动车尾气源PM_2.5样品,并于2019年10月18~27日采集了武汉市不同路边微环境（市区路边、环线路边、环境背景点）PM_2.5样品并分析其化学组分特征,利用化学质量平衡模型（CMB）解析评估了机动车尾气对城市不同路边微环境PM_2.5的贡献.结果表明,机动车尾气成分谱以OC和EC为主,汽油车OC质量分数约为柴油车的1.14倍,柴油车EC质量分数是汽油车的1.08倍.路边碳组分主要来源于机动车尾气,其中OC浓度在市区路边最高,EC浓度在环线路边最高;市区路边NO₃^-和NH₄⁺浓度较高,与二次转化有关;环线路边Fe、Si、Al质量浓度高于市区路边.CMB来源解析结果显示,机动车尾气源是环线路边、市区路边微环境的主要来源,分担率为35.20%和38.89%,是环境背景点的2倍左右.不同路边微环境污染源贡献差异明显,与环线路边相比,市区路边机动车尾气源与二次来源均相对较高,而扬尘源贡献低于环线路边.     

青岛环境空气PM10和PM2.5污染特征与来源比较

年分别在青岛设6个和2个采样点采集PM₁₀和PM_2.5样品,分析二者质量浓度及颗粒物中多种无机元素、水溶性离子和碳等组分的质量浓度,以研究PM₁₀及PM_2.5的污染特征. 采用CMB-iteration模型估算法,确定一次源类及二次源类对PM₁₀和PM_2.5的贡献,利用统计学方法比较PM₁₀和PM_2.5的污染源. 结果表明:青岛大气颗粒物质量浓度季节变化显著,表现为春、冬季高,夏、秋季低;Na、Mg、Al、Si、Ca和Fe元素主要富集在PM₁₀中,SO₄2-、NO₃-、EC和OC主要富集在PM_2.5中;城市扬尘、煤烟尘、建筑水泥尘及海盐粒子等粗粒子在PM₁₀中的分担率较PM_2.5中的高,分担率分别为28.7%、17.2%、7.16%及4.47%;二次硫酸盐、二次硝酸盐、机动车尾气尘及SOC(二次有机碳)等在PM_2.5中的分担率较PM₁₀中的高,分担率分别为19.3%、8.97%、13.7%及6.07%;由PM₁₀与PM_2.5化学组分的分歧系数可见,春、秋季PM₁₀和PM_2.5化学构成存在一定差异,而冬、夏季二者的化学构成相似.      

典型道路路边空气颗粒物中碳组分的组成特征

在天津市内选取了4条不同等级的道路（次干道,主干道,快速路,外环线）,于2015年4～5月分别在4条道路的路边进行了PM_2.5和PM₁₀样品和车流量信息的采集,并对其中的碳组分进行了分析.结果显示,天津路边PM_2.5和PM₁₀中OC、EC的浓度与国内已研究的其它城市相比处于中等水平,与国外城市相比,国内这些城市的OC、EC的浓度水平则较高.char-EC、soot-EC、OC、EC在PM_2.5中的百分含量在4条道路之间存在显著性差异,在4条路上百分含量为主干道 > 快速路 > 外环线 > 次干道,而PM₁₀不存在.PM_2.5中OC/EC和char-EC/soot-EC的平均比值分别是2.95和2.3,PM₁₀中分别为3.1和2.2.相关性分析的结果表明PM_2.5和PM₁₀中OC和EC有相同的来源,且EC与char-EC存在线性关系.