邯郸市PM2.5中碳组分的污染特征及来源分析

为研究邯郸市PM_2.5中碳组分的污染特征及其来源,于2017年4~12月采集PM_2.5样品,用热光反射法（TOR）分析PM_2.5中有机碳（OC）和元素碳（EC）的质量浓度.结果表明：邯郸市PM_2.5和总碳气溶胶（TCA）质量浓度的年均值分别为（88.87±58.89）μg/m³和（31.45±23.35）μg/m³,PM_2.5质量浓度超标率为50%,TCA/PM_2.5比率的年均值为（38.23%±14.61%）,表明邯郸市碳组分污染严重.冬季PM_2.5中TCA质量浓度均值为（68.06±23.77）μg/m³,TCA/PM_2.5比率的均值为（46.86%±10.07%）,OC（37.09±13.05）μg/m³和EC（8.72±3.78）μg/m³浓度明显高于其它季节,表明冬季碳组分污染较为严重.各季节OC/EC比值均大于2,表明邯郸市全年均受二次有机碳（SOC）的污染;OC、EC及SOC与SO₂、NO₂呈显著正相关,与O₃呈显著负相关,尤其是与NO₂相关关系最强,说明邯郸市碳质气溶胶可能受到机动车尾气排放的影响.对8种碳组分进行主成分分析,发现道路扬尘、燃煤排放和机动车尾气是邯郸市PM_2.5中OC和EC的主要贡献源.     

山西省四城市冬季PM2.5中碳质组分特征及来源分析

为研究山西省太原、阳泉、长治和晋城冬季PM_2.5中碳质组分的污染特征和来源,于2017-11-15—12-31同步采集了冬季PM_2.5样品,采用热/光分析法分析了样品中有机碳（OC）和元素碳（EC）组分含量,使用最小相关系数法估算了二次有机碳（SOC）浓度,并利用相关分析及正定矩阵因子分析法（PMF）研究了各城市PM_2.5中碳质组分的来源。结果表明:采样期间各城市OC、EC的平均浓度分别为（13.5±5.7）,（8.0±4.4）μg/m3,均呈阳泉（（17.3±4.5）,（13.6±3.0）μg/m3）>太原（（16.5±7.0）,（7.8±4.2）μg/m3）>长治（（12.8±4.0）,（7.7±2.8）μg/m3）>晋城（（8.3±2.9）,（2.9±1.3）μg/m3）的空间分布特点。各城市OC、EC与气态污染物SO₂、NO₂和CO均显著相关,表明燃煤源和机动车尾气对碳质组分的影响较大。OC和SOC与相对湿度均呈显著正相关,各城市SOC在OC的占比排序为太原（48%）>长治（45%）>晋城（36%）>阳泉（34%）,与相对湿度一致,说明各城市冬季SOC的形成可能主要来自液相反应。PMF解析结果显示:各城市冬季PM_2.5中碳质组分主要来源于燃煤源（24.2%~30.4%）、汽油车尾气（21.0%~30.9%）、柴油车尾气（16.1%~24.3%）和扬尘源（17.2%~20.5%）,其中燃煤源对长治冬季PM_2.5中碳质组分的贡献（30.4%）高于其他3个城市,汽油车尾气对太原的贡献（30.9%）高于其他城市,而柴油车尾气（24.3%）和扬尘（20.5%）对阳泉的贡献均高于其他城市。     

沈阳市冬季不同污染程度PM2.5中OC和EC污染特征

于2018年12月~2019年1月对沈阳市PM_2.5进行持续在线浓度监测,使用有机碳/元素碳分析仪对PM_2.5中有机碳（OC）和元素碳（EC）的质量浓度进行分析,研究了不同污染程度下PM_2.5及其碳组分的污染特征和来源.结果表明,沈阳地区冬季碳组分污染较为严重,不同污染程度下的总碳气溶胶（TCA）约占PM_2.5的36.3%~42.8%.中/重度污染天气下PM_2.5、OC和EC的平均质量浓度达到148.6,29.6,6.6μg/m³,是清洁天的3.1~3.3倍.PM_2.5、OC和EC的日变化均表现为早晚高、午后低,任一时刻其浓度均为中/重度污染>轻度污染>清洁天.不同污染程度下的OC/EC值均大于2,其中污染天比值分布在2.1~25.3区间内,表明燃煤和机动车尾气排放是污染天碳质气溶胶的主要来源.二次有机碳（SOC）随污染程度增加表现出升高趋势,清洁天、轻度污染和中/重度污染下其平均浓度依次为2.9,6.5,10.6μg/m³.后向轨迹聚类结果表明,沈阳地区冬季污染天主要受偏北和西北方向气团影响.     

廊坊市开发区冬季颗粒物碳组分污染特征及来源分析

廊坊市是北京市及周边传输通道“2+26”城市之一.为研究廊坊市开发区冬季颗粒物中碳组分污染特征,于2018年1月5日—2月5日在廊坊市开发区国控点位同步开展PM_2.5及PM₁₀样品采集,使用DRI分析OC（有机碳）与EC（元素碳）的质量浓度.结果表明:廊坊开发区冬季ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）分别为（54.5±46.0）（91.0±58.2）μg/m3.PM_2.5中ρ（OC）、ρ（EC）分别为14.64、3.54 μg/m3,PM₁₀中分别为17.07、4.58 μg/m3;PM_2.5、PM₁₀中ρ（OC）与ρ（EC）相关性均较好,R2均为0.91（P < 0.01）,表明二者具有相似的来源;在PM_2.5和PM₁₀中OC/EC〔ρ（OC）/ρ（EC）,下同〕分别为4.46和4.16,ρ（SOC）（SOC为二次有机碳）分别为6.15和5.88 μg/m3,分别占ρ（OC）的42.1%和37.7%,表明二次污染较严重.碳组分丰度及主成分分析结果表明,PM_2.5与PM₁₀中碳组分来源基本一致,主要来源于汽车尾气、水溶性极性化合物、生物质燃烧及燃煤的混合源,柴油车排放,以及道路扬尘.后向气流轨迹聚类结果表明,颗粒物及碳组分质量浓度受途径内蒙古自治区及河北省中部、北京市南部气团的影响较大;对于碳组分来源,道路扬尘及汽车尾气受气团传输的影响较大,而生物质燃烧、燃煤等受气团传输的影响较小.研究显示,汽车尾气、燃烧源及道路扬尘为廊坊市开发区冬季碳组分的主要来源.      

菏泽市冬季大气PM2.5和PM10中碳组分来源解析

为研究菏泽市冬季大气颗粒物中碳组分的污染特征和来源,于2016年1月采集菏泽市冬季大气PM_2.5和PM₁₀样品,基于热光反射法分析样品中OC（有机碳）、EC（元素碳）及8个碳组分[OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3和OP（裂解碳）]的含量,并计算得到ρ（Char-EC）（Char-EC为燃料燃烧后固体残渣中的EC）和ρ（Soot-EC）（Soot-EC为燃烧后气相挥发物质再凝结形成的EC）,以定性识别大气颗粒物中碳组分的来源.结果表明,菏泽市冬季大气颗粒物样品中碳组分浓度处于较高水平,PM_2.5中的ρ（OC）、ρ（EC）分别为26.34、9.22 μg/m3,PM₁₀中ρ（OC）、ρ（EC）分别为31.82、10.71 μg/m3.采样期间大气PM_2.5中碳组分（OC、EC、OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3、Char-EC、Soot-EC）浓度与PM₁₀中相应各组分浓度的比值均大于0.5（0.60~0.90）,表明碳组分多集中于细粒子（PM_2.5）.大气颗粒物样品中各碳组分浓度具有明显空间差异,各点位大气PM_2.5和PM₁₀中ρ（OC）均显著高于ρ（EC）（T检验,P < 0.05）.菏泽市冬季大气PM_2.5和PM₁₀中Char-EC/Soot-EC（二者质量浓度之比）分别为10.04、8.00,并且存在显著的空间差异性（T检验,P < 0.05）.PMF（正定矩阵因子分解法）解析结果表明,菏泽市冬季大气PM_2.5和PM₁₀中碳组分来源主要有4类,包括两类柴油车（1类排放的碳组分中以EC2为主,定义为柴油车-1;1类排放的碳组分中以EC3为主,定义为柴油车-2）、汽油车、生物质燃烧和燃煤混合源,对大气PM_2.5中碳组分的分担率分别为13.98%、5.13%、24.47%、41.97%,对大气PM₁₀中碳组分的分担率分别为16.08%、8.21%、18.34%、47.35%.可见,菏泽市冬季大气PM_2.5和PM₁₀中碳的主要来源是柴油车、汽油车、生物质燃烧和燃煤.      

杭州市冬季环境空气PM2.5中碳组分污染特征及来源

为研究杭州市PM_2.5中碳组分特征,于2013年12月-2014年2月在7个常规点位和2个对照点同步采集PM_2.5样品,分析其污染特征及来源.结果表明:杭州市冬季有机碳（OC）、元素碳（EC）、二次有机碳（SOC）的平均质量浓度分别为（23.7±7.5）（5.0±2.4）和（9.2±4.5）μg/m3,OC/EC[ρ（OC）/ρ（EC）]和SOC/OC[ρ（SOC）/ρ（OC）]的平均值分别为5.3±1.9和0.4±0.2.对照点ρ（OC）、ρ（EC）、ρ（SOC）和OC/EC、SOC/OC分别为常规点位的0.8、0.6、1.2、1.2和1.3倍.采样期间,常规点位和对照点ρ（OC）和ρ（EC）的日均值具有相同的时间变化趋势.对照点ρ（OC）和ρ（EC）的相关性（0.49）低于常规点位（0.61）,对照点PM_2.5中OC和EC的来源差异性更明显.8个碳组分的丰度分析表明,常规点位和对照点PM_2.5中碳组分的来源基本一致,主要来源于道路尘、燃煤、机动车和生物质燃烧.绝对主因子分析法源解析结果表明,杭州市冬季PM_2.5中总碳（TC）的主要来源中,燃煤/汽油车排放/道路尘、柴油车排放和生物质燃烧的分担率为79.1%、13.1%和3.5%.      

2015~2019年南京北郊碳质气溶胶组成变化

碳质气溶胶是大气细颗粒物的重要组成,对空气质量、人体健康和气候变化有着重要影响.为了探究碳质气溶胶在减排背景下的长期变化,本研究测定了南京北郊5 a（2014年12月17日至2020年1月5日） PM_2.5样品的有机碳（OC）和元素碳（EC）浓度.结果表明,ρ（OC）和ρ（EC）5a平均值分别为（10.2±5.3）μg·m^-3和（1.6±1.1）μg·m^-3,其中OC占PM_2.5的31.1%,EC占PM_2.5的5.2%.OC和EC均呈现出冬高夏低的季节特征.通过非参数的Mann-Kendall检验和Sen’s斜率发现,OC和PM_2.5的浓度整体呈显著下降趋势[OC:P<0.000 1,-0.79μg·（m³·a）^-1,-0.29%·a^-1; PM_2.5:P<0.000 1,-4.59μg·（m³·a）^-1,-1.5...     

北京混合功能区夏冬季细颗粒物组分特征及来源比较

于2014年8月和12月,选择北京某城市混合功能区,分别手工采集一个月的环境空气PM_2.5样品,实验室方法测定滤膜中的元素碳/有机碳、9种可溶性离子、16种无机元素等20余种化学组分,采用CMB模型对夏冬两季PM_2.5来源进行分析.结果表明,夏季PM_2.5日均质量浓度为73μg/m³,低于《环境空气质量标准》,而冬季平均值为111μg/m³,高于夏季和标准限值.冬季OC和EC浓度均高于夏季,且OC/EC比值升高,OC和EC呈线性相关,提示二者有相同来源.NO₃^-、SO₄^2-、NH₄⁺是北京混合功能区3种主要可溶性离子,且夏季生成量较高;冬季Cl^-显著升高与燃煤排放有关.Si、Ti、Fe、Zn、Al等元素质量浓度在0.1~10μg/m³浓度水平,Pb、Cu、Mn、Cr、Ba、Sb等在10~10²ng/m³浓度水平,V、Ni、Co、Mo、Cd等在0.1~10ng/m³浓度水平.且冬季各个元素浓度均高于夏季.CMB模型初步解析结果表明,夏季和冬季颗粒物的来源变化明显,夏季二次硫酸盐、机动车和二次硝酸盐贡献率居前三位,而冬季则为燃煤、机动车和扬尘.     

清洁取暖对保定市采暖期PM2.5中碳质气溶胶的影响

为了研究清洁取暖措施对保定市PM_2.5中碳质气溶胶浓度和来源的影响,于2014年和2019年冬季采暖期在保定市采集PM_2.5样品,用DRI Model 2001A热光碳分析仪测定样品中OC和EC的浓度.结果表明,2014年采暖期PM_2.5中ρ(OC)和ρ(EC)平均值分别为60.92μg·m^-3和18.15μg·m^-3,2019年采暖期PM_2.5中ρ(OC)和ρ(EC)平均值分别为36.63μg·m^-3和6.07μg·m^-3,与2014年相比2019年OC、 EC浓度分别下降了39.87%和66.56%,EC下降幅度大于OC,且2019年气象条件与2014年相比更不利于污染物扩散.通过对OC和EC相关性分析和SOC估算,发现2014年和2019年保定市OC和EC相关性R²分别为0.874和0.811,表明保定市OC和EC具有较为一致的来源.2014年和2019年ρ(SOC)的平均值分别为16...     

成都碳质气溶胶变化特征及二次有机碳的估算

利用2020年6月~2021年5月在成都市观测的碳质气溶胶小时分辨率数据,分析了气溶胶中总碳(TC)、有机碳(OC)、元素碳(EC)和二次有机碳(SOC)的变化特征.结果表明:观测期间m(TC)、m(OC)、m(EC)和r(OC/EC)的年均值分别为(9.5±4.4)μg/m³,(6.4±3.2)μg/m³,(3.2±1.1)μg/m³,2.2±0.5.成都m(TC)、m (OC)、m (EC)均表现冬为季最高((15.8±8.2),(11.1±5.8),(4.6±2.5)μg/m³),春秋次之,夏季最低((6.1±0.9),(4.5±2.0),(2.7±1.4)μg/m³)的特征.r(OC/EC)季节均值(1.9~2.6)以及四个季节的m(TC)、m(OC)、m(EC)呈现早(07:00~09:00)晚(22:00~01:00)“双峰”的日变化特征,表明机动车排放源对成都碳质气溶胶的影响较大.春夏季OC与EC的相关性小于秋冬季,表明春夏季OC、EC来源差异较大.由EC示踪法和最小相关性法得到m(SOC),r(SOC/OC)在夏季最大(40.4%),冬季最小(27.3%).春、夏季SOC与O₃呈显著正相关,表明较强的光化学反应对SOC生成有重要贡献.选取各季节连续高m(TC)时段与季节平均作对比,发现碳质气溶胶有明显夜间积累过程,夏季高浓度时段二次生成使得m(OC)增长显著高于m(EC),r(OC/EC)也迅速上升.     

乌鲁木齐市PM_(2.5)和PM_(2.5~10)中碳组分季节性变化特征

2011年1月至12月在乌鲁木齐市区用膜采样法采集了大气PM_(2.5)和PM_(2.5~10)样品,并利用热光/碳分析仪测定了其中有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度.通过OC与EC的粒径分布特征、比值和相关性的分析,初步分析了乌鲁木齐市大气可吸入颗粒物中碳质气溶胶污染特征,并用OC/EC比值法估算了二次有机碳(SOC)的浓度.结果表明,PM_(2.5)和PM_(2.5~10)的年平均质量浓度分别为92.8μg/m~3和64.7μg/m~3.PM_(2.5)中OC和EC的年平均浓度分别为13.85μg/m~3和2.38μg/m~3,PM_(2.5~10)中OC和EC的年平均浓度分别为2.63μg/m~3和0.57μg/m~3.OC和EC四季变化趋势基本一致,季浓度最高.碳组分主要集中于PM_(2.5)中,OC/EC比值范围为3.62~11.21.夏季和秋季的PM_(2.5)和PM_(2.5~10)中OC和EC的相关性较好(R20.65).估算得出的PM_(2.5)和PM_(2.5~10)中SOC的估算浓度为2.31~11.98μg/m~3和0.38~1.49μg/m~3.     

深圳大气PM2.5化学组成的长期变化特征

为分析深圳市大气细颗粒物（PM_2.5）浓度长期持续下降的原因,进而明确PM_2.5下一步减排潜力和精细化管理方向,本研究基于2019年在深圳市西乡点位采集的PM_2.5样品,分析了西乡PM_2.5的化学组成及季节分布特征.结果表明,2019年西乡点位PM_2.5年均浓度为29.4μg/m³,总体上呈现夏低冬高的季节特征,有机物（OM）和硫酸根（SO₄^2-）仍是主要的组分,分别占总质量的42.3%和17.6%.对2009、2014、2019年典型月份PM_2.5的组分进行对比,PM_2.5全年质量浓度从42.3μg/m³（2009年）下降至24.6μg/m^3.（2019年）,OM、SO₄^2-、硝酸根（NO₃^-）、铵根（NH₄⁺）和元素碳（EC）等都有明显的下降趋势.矿物质元素（Al、Ca）是地面扬尘和建筑尘的标识组分,近年来Al、Ca浓度的增加趋势表明宝安区西乡扬尘的影响在逐渐扩大.2009、2014、2019年OC/EC的值逐渐扩大,说明了一次燃烧源排放的影响逐渐减小,但二次有机物（SOC）的贡献逐渐凸显.通过分析2004、2009、2014、2019年夏、冬季PM_2.5中6种主要组分变化趋势,表明6种主要组分夏冬两季皆有下降趋势,但由于气象因素导致冬季污染物受到区域传输的影响较大,夏季各组分浓度的下降幅度普遍高于冬季.总体来说深圳市PM_2.5浓度持续下降的原因是深圳市对机动车、工业VOC （挥发性有机物）、远洋船舶以及一次燃烧源的管控和减排.     

关中典型城市及农村夏季PM2.5的化学组成对比

于2016年7~8月采集了陕西省西安市（城市）及蔺村（农村）夏季昼夜PM_2.5样品,分析其有机碳（OC）、元素碳（EC）和无机离子等化学组分的含量,探讨关中平原城市和农村地区PM_2.5的化学组成和来源的差异.结果表明,采样期间西安和蔺村的PM_2.5浓度分别为（49.7±22.8）和（62.6±14.2）μg/m³.西安PM_2.5中OC和EC的浓度[（6.5±2.5）μg/m³,（3.2±1.8）μg/m³]与蔺村[（6.8±1.8）μg/m³,（3.8±2.3）μg/m³]相当.西安OC/EC比值白天（2.6）高于夜晚（1.9）,蔺村反之（白天：1.6;夜晚：2.7）,主要是因为夜间城市地区重型卡车运输活动增强导致排放更多EC,而夜间农村地区人为活动较少导致EC排放显著降低.西安和蔺村无机离子总浓度分别为（20.2±14.6）和（30.1±10.5）μg/m³,占PM_2.5浓度的40.6%和47.6%.蔺村SO₄^2-的平均浓度高达19.0μg/m³,占PM_2.5浓度的30%以上,远高于西安（9.4μg/m³和18.9%）,主要与农村固体燃料（煤和生物质）使用有关.西安NO₃^-和Ca²⁺的浓度及其对PM_2.5的贡献、NO₃^-/SO₄^2-比值均明显大于蔺村,表明城市地区受机动车尾气和扬尘的影响更大.西安K⁺与Ca²⁺和Mg²⁺的相关性较强,而蔺村K⁺与EC的相关性显著强于西安,说明西安市区K⁺由粉尘源主导,而农村地区则主要来自生物质燃烧.     

京津冀地区典型城市大气细颗粒物碳质组分污染特征及来源

为研究京津冀地区典型城市大气细颗粒物及其碳质组分的时空变化特征及来源,于2016年12月28日—2017年1月22日及2017年7月1—26日,对北京市与石家庄市PM_2.5（细颗粒物）及PM₁（亚微米颗粒物）进行采集,使用DRI（热光碳分析仪）检测PM_2.5与PM₁中ρ（OC）与ρ（EC）,并对其碳质组分来源进行分析.结果表明:①采样期间,冬、夏两季PM_2.5与PM₁中ρ（OC）均为石家庄市采样点远高于北京市采样点;冬季PM_2.5与PM₁中ρ（EC）均为石家庄市采样点高于北京市采样点,夏季则略有不同.②冬季污染日,北京市采样点ρ（PM_2.5）与ρ（PM₁）均为石家庄市采样点的1.08倍,PM_2.5与PM₁中的ρ（OC）分别为石家庄市采样点的1.14和1.12倍,石家庄市采样点PM_2.5与PM₁中ρ（EC）分别为北京市采样点的1.15和1.28倍;冬季重污染日,北京市采样点的ρ（PM_2.5）与ρ（PM₁）分别为石家庄市采样点的1.03和1.04倍,PM_2.5和PM₁中的ρ（OC）分别为石家庄市采样点的1.23和1.22倍,石家庄市采样点PM_2.5和PM₁中的ρ（EC）分别为北京市采样点的1.03和1.16倍.夏季污染日,石家庄市采样点ρ（PM_2.5）与ρ（PM₁）分别为北京市采样点的1.16和1.30倍,PM_2.5与PM₁中ρ（OC）分别为北京市采样点的1.64和2.71倍,两个采样点ρ（EC）相近.③冬、夏两季PM_2.5与PM₁中ρ（SOC）/ρ（OC）均较高,冬季北京市采样点分别为48.09%和54.29%,石家庄市采样点分别为44.98%和48.09%,夏季北京市采样点分别为48.47%和61.50%,石家庄市采样点分别为61.52%和63.55%,表明SOC更易富集于亚微米粒子中.④冬季北京市和石家庄市两个采样点PM_2.5与PM₁中碳质组分均主要来源于生物质燃烧、燃煤和机动车尾气;夏季北京市采样点PM_2.5与PM₁中碳质组分主要来源于机动车尾气,石家庄市采样点PM_2.5与PM₁中碳质组分主要来源于燃煤和机动车尾气.研究显示,北京市和石家庄市两个采样点大气细颗粒物及其碳质组分浓度存在时空分布和污染来源差异.      

国Ⅴ公交车燃用生物柴油的颗粒物碳质组分排放特性

以一辆国Ⅴ柴油公交车为研究对象,在重型底盘测功机上运行中国典型城市公交循环,研究了纯柴油（D100）,体积混合比例分别为5%,10%和20%餐厨废弃油脂制生物柴油-柴油混合燃料（即B5,B10,B20）的颗粒物（PM）碳质组分排放特性.结果表明：国Ⅴ柴油公交车尾气颗粒物碳质组分包括有机碳（OC）和元素碳（EC）,OC占73%~82%,OC的主要组分是OC2和OC3,生物柴油对车辆尾气颗粒物OC组成比例没有影响;随着生物柴油混合比例的增加,公交车尾气颗粒物OC和OC+EC排放呈降低的趋势,EC排放增加,且B10的OC排放较高;PM_0.05~0.1,PM_0.1~0.5,PM_0.5~2.5,PM_2.5~18 4个粒径段颗粒物中,PM_0.1~0.5的OC和EC排放最高,PM_2.5~18的EC排放几乎为零,生物柴油可改善公交车尾气超细颗粒（PM_0.05~0.1）的OC排放,对公交尾气颗粒物EC排放基本没有影响;公交使用生物柴油混合燃料尾气颗粒物OC/EC减小,且PM_0.05~0.1和PM_0.5~2.5OC/EC降低幅度明显,对大气二次气溶胶的影响减弱.     

中国南方乡村黑碳稳定同位素特征及来源解析——以江西于都为例

于2018年冬季（1月）和夏季（7月）在中国南方江西于都某偏远乡村采集PM_2.5样品,分析PM_2.5中BC浓度及其稳定碳同位素（δ¹³C_BC）,水溶性离子浓度.结果表明,采样期间BC在冬季和夏季平均浓度分别为（1.3±0.8）,（0.8±0.3）μg/m³,δ¹³C_BC在冬季和夏季平均值分别为（-25.8±1.6）‰和（-26.3±0.7）‰,两者整体呈现冬季高夏季低趋势,可能受到不同来源影响.相关性分析和贝叶斯模型源解析结果表明：冬季受生物质燃烧贡献最大为44.3%,其次机动车尾气和煤燃烧,分别为29.3%和26.4%;夏季受机动车尾气贡献最大为58.5%,其次生物质燃烧和煤燃烧,分别为28.8%和12.7%.后向轨迹表明,中国南方乡村的BC可能受到城市污染区域的长距离输送影响.