保定市PM2.5和臭氧污染特征分析

为深入了解保定市空气质量状况,揭示PM_2.5与臭氧(O₃)的变化特征及相互关系,利用小波分析法对保定市2013—2020年每年4—9月AQI、PM_2.5、O₃-8 h (O₃日最大8 h滑动平均值)和NO₂浓度的逐日数据进行分析. 结果表明:①2013—2018年保定市O₃污染呈逐年加重趋势,最大日浓度达到347 μg/m3;随着治理措施的颁布与实施,PM_2.5超标天数由2013年的97 d减至2020年的1 d,PM_2.5超标情况逐年改善. ②O₃超标天数由2013年的3 d增至2018年的95 d,2020年减至61 d;O₃超标天数占PM_2.5和O₃超标总天数的比例从2013年的3%增至2020年的98%,说明O₃逐渐成为影响保定市空气质量的主要污染物. ③2013年保定市O₃-8 h浓度低于“2+26”城市均值,2014—2020年O₃-8 h浓度高于或接近“2+26”城市均值,说明近年来保定市O₃-8 h浓度的升幅已超过“2+26”城市的平均水平. ④小波分析发现,2013—2020年(除2015年和2018年外)AQI与PM_2.5污染序列的第1主周期相近,从2017年开始,AQI与O₃-8 h污染序列的第1主周期和第2主周期均一致,说明近年来保定市空气污染逐渐由PM_2.5污染转为PM_2.5与O₃复合污染. ⑤在同一时间尺度范围内,PM_2.5与O₃-8 h污染序列的震荡频率基本一致,说明二者存在较明显的正相关关系;2015—2019年,NO₂与O₃-8 h污染序列的震荡频率趋于一致,说明保定市O₃-8 h浓度受前体物NO₂影响较大,2020年震荡频率有较大差异,这可能与新冠肺炎疫情复工后生产规模尚未完全恢复,致使NO₂、PM_2.5等污染物排放强度同比降低有关. 因此,减少NO₂排放,协同控制多污染物是实现保定市空气质量改善的主要途径.      

清洁取暖对保定市采暖期PM2.5中碳质气溶胶的影响

为了研究清洁取暖措施对保定市PM_2.5中碳质气溶胶浓度和来源的影响,于2014年和2019年冬季采暖期在保定市采集PM_2.5样品,用DRI Model 2001A热光碳分析仪测定样品中OC和EC的浓度.结果表明,2014年采暖期PM_2.5中ρ(OC)和ρ(EC)平均值分别为60.92μg·m^-3和18.15μg·m^-3,2019年采暖期PM_2.5中ρ(OC)和ρ(EC)平均值分别为36.63μg·m^-3和6.07μg·m^-3,与2014年相比2019年OC、 EC浓度分别下降了39.87%和66.56%,EC下降幅度大于OC,且2019年气象条件与2014年相比更不利于污染物扩散.通过对OC和EC相关性分析和SOC估算,发现2014年和2019年保定市OC和EC相关性R²分别为0.874和0.811,表明保定市OC和EC具有较为一致的来源.2014年和2019年ρ(SOC)的平均值分别为16...     

保定市2013~2019年秋冬季污染物浓度变化特征

为深入了解保定市空气质量状况,揭示保定市空气污染变化趋势、多尺度变化特征和突变特性,综合利用Morlet小波分析和Mann-Kendall非参数检验方法,对保定市2013~2019年秋冬季PM₁₀、PM_2.5、SO₂、NO₂、CO和O₃-8h 6种常规大气污染物年均浓度和秋冬季污染特征逐日数据进行分析.结果表明：除O₃-8h外保定市其它各污染物年均浓度逐年下降,全年重度污染天数占全年天数的比例从31%下降到6.6%,整体呈好转趋势,但2013~2019年秋冬季重度污染天数占全年重度污染天数的81%~97%,秋冬季污染依然需要重视;小波分析结果显示,保定市秋冬季各污染物浓度存在显著的周期性变化,周期震荡主要在20d准双周、50~90d左右的季节内震荡和90~110d的季节震荡3个时间尺度范围,污染物浓度存在的低频震荡与大气中存在的低频震荡密切相关;历年各污染物污染最严重的月份多集中在12月、1月和2月,主要与污染源排放强度和相对静稳的大气条件有关;各污染物污染序列突变点多集中于10月和3月;2019~2020年秋冬季NO₂呈极显著的下降趋势,且突变点较往年提前1个月,这与疫情期间车辆排放大幅降低有直接关系;SO₂和CO在2013~2014年和2015~2016年秋冬季的突变点时间相近,这可能与冬季居民取暖散煤的不完全燃烧有关,2015年后保定实施了煤改气、煤改电,劣质散煤专项治理等措施后,2种污染物突变点时间存在差异,说明清洁取暖措施对降低SO₂浓度,改善空气质量的效果明显.     

冬季NH3和液态水含量对PM2.5中SNA形成的影响与敏感性分析

为了解冬季不同污染等级下NH₃和AWC（Aerosol Water Content,气溶胶液态水含量）对PM_2.5中水溶性二次离子形成的影响,对保定市冬季颗粒物浓度、二次离子及前体物（SO₂、NO₂、NH₃）浓度进行了分析,并利用ISORROPIA-Ⅱ计算了PM_2.5中的AWC和pH.结果表明:①2017-2018年冬季保定市重污染期（AQI>200）ρ（PM_2.5）、ρ（SO₂）、ρ（NO₂）和ρ（NH₃）较优良期（AQI < 100）分别升高了3.0、1.1、1.3和0.8倍,气态前体物的二次转化是污染形成的重要原因之一.重污染期ρ（NH₄+）、ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）较冬季平均值分别升高了1.2、0.9、1.3倍,其中ρ（NO₃-）升幅最大,其次为ρ（NH₄+）.②保定市大气中过剩NH₃指数为0.1 μmol/m3,采样期间为富氨环境,NO₃-的生成主要受HNO₃限制.③重污染期PM_2.5中AWC高达93.6 μg/m3,是优良期的20.6倍,观测期间保定市SO₄2-的二次生成以颗粒物表面液相氧化为主,即SO₂被NO₂和NH₃氧化,NO₃-的二次生成包括NH₃参与的非均相转化和N₂O₅的非均相水解过程.④整体而言,pH变化的敏感性表现为TA（总氨）浓度> TS（总硫）浓度> TN（总氮）浓度≈TA+TS+TN浓度（同时改变相同比例的总氨、总硫、总氮浓度）,随污染等级的升高,pH对TS、TA浓度变化的敏感性减弱,对TN浓度变化的敏感性增强;单独改变TS、TN、TA浓度时AWC敏感性弱,同时改变TS、TN、TA浓度时AWC敏感性较强,AWC变化与二次离子浓度密切相关.研究显示,保定市冬季污染期SNA的形成以液态水参与的液相氧化为主,NH₃可以维持颗粒物的高pH,保持氧化过程.