基于可解释性机器学习的城市O3驱动因素挖掘

受前体物排放和气象条件等因素共同驱动,大气臭氧(O₃)已成为影响城市夏季环境空气质量的主要污染物.目前物理化学机制驱动的演绎模型在进行O₃污染解析时需要的模型参数众多,运算时效性较差;数据驱动的归纳模型运算效率高,但存在可解释性差等问题.通过建立可解释性数据驱动的Correlation-ML-SHAP模型,Correlation模块挖掘O₃浓度关联影响因素,机器学习ML模块耦合可解释性SHAP模块计算各驱动因素对O₃浓度的影响贡献,实现对驱动因素的定量解析,并以晋城市2021年夏季O₃污染过程为例开展应用研究.结果表明,Correlation-ML-SHAP模型能够挖掘并利用强驱动因素模拟O₃浓度和量化影响贡献,其中ML模块采用XGBoost模型模拟准确度最佳. 2021年夏季晋城市O₃污染强驱动因素为：气温、日照强度、湿度和前体物排放水平,贡献权重为：32.1%、 21.3%、 16.5%和15.6%,其中气温、日照强度和前体物排放...     

基于小波变换的山西省PM2.5污染特征及影响因素

基于山西省11城市2015～2019年PM_2.5日均浓度、社会影响因素数据和气象数据,利用小波变换确定PM_2.5浓度周期,通过Spearman相关性和小波相干谱分别探究PM_2.5与社会影响因素和气象因素的关联,确定PM_2.5长短周期管控的主要影响因子.结果表明,2015～2017年山西省PM_2.5浓度年均值呈上升趋势,年均上升率为4.3%, 2018～2019年呈下降趋势,年均下降率为4.2%;ρ(PM_2.5)月均值呈“U”型分布,1月最高(95μg·m^-3), 8月最低(34μg·m^-3),冬季均值约为夏季的2倍;临汾等南部城市ρ(PM_2.5)均值为62μg·m^-3,大同等北部城市均值为45μg·m^-3,空间上呈南高北低.11城市PM_2.5浓度存在显著周期性变化,主要周期包括293 d左右的长周期和27 d左右的短周期.其中...     

长治市沙尘天气污染特征及传输路径解析

以2018年3次沙尘天气为研究对象,分析了PM_2.5和PM₁₀浓度、水溶性离子组分、气象条件和气溶胶光学特征,研究了长治市沙尘天气的典型污染特征和传输路径.结果表明：长治市2018年共8d为受沙尘天气影响日,其中4月份最多（5d）,这与春季大气环流调整,冷暖空气活动频繁有关.沙尘污染发生前一般受西方或西北方冷空气影响,大气层结不稳定,大气环流转为经向环流,平均风速达4m/s以上;沙尘污染过程中PM_2.5/PM₁₀均低于0.3,环境空气中粗颗粒物占比较大,水溶性离子总浓度在PM_2.5中占比下降,Ca²⁺浓度为沙尘污染发生前的4倍以上.冬季沙尘为近地面扩散传输,春夏季沙尘为高空沉降传输,影响范围大,区域传输贡献明显.长治市沙尘重要潜在源区为蒙古国、哈萨克斯坦中部和新疆中北部的荒漠地区,传输路径主要为西北路径和正北路径,其中西北路径为哈萨克斯坦—新疆中北部—内蒙古西部—长治以及新疆中北部—内蒙古西部—长治两条路径,正北路径为蒙古国—内蒙古中部—山西北部—长治.     

长治市沙尘天气污染特征及传输路径解析

以2018年3次沙尘天气为研究对象,分析了PM_2.5和PM₁₀浓度、水溶性离子组分、气象条件和气溶胶光学特征,研究了长治市沙尘天气的典型污染特征和传输路径.结果表明：长治市2018年共8d为受沙尘天气影响日,其中4月份最多（5d）,这与春季大气环流调整,冷暖空气活动频繁有关.沙尘污染发生前一般受西方或西北方冷空气影响,大气层结不稳定,大气环流转为经向环流,平均风速达4m/s以上;沙尘污染过程中PM_2.5/PM₁₀均低于0.3,环境空气中粗颗粒物占比较大,水溶性离子总浓度在PM_2.5中占比下降,Ca²⁺浓度为沙尘污染发生前的4倍以上.冬季沙尘为近地面扩散传输,春夏季沙尘为高空沉降传输,影响范围大,区域传输贡献明显.长治市沙尘重要潜在源区为蒙古国、哈萨克斯坦中部和新疆中北部的荒漠地区,传输路径主要为西北路径和正北路径,其中西北路径为哈萨克斯坦—新疆中北部—内蒙古西部—长治以及新疆中北部—内蒙古西部—长治两条路径,正北路径为蒙古国—内蒙古中部—山西北部—长治.     

地下停车场内挥发性有机物变化特征、来源及人体健康风险评估:以北京市某一地下停车场为例

采集北京市某一地下停车场内环境空气样品，利用气相色谱-质谱/氢火焰离子化检测器(GCMSD/FID)测定了挥发性有机物(VOCs)的组成，分析其浓度特征、组分特征和影响因素，运用特征物种比值法和正定矩阵因子分析模型(PMF)解析VOCs来源，采用健康风险评估模型定量评估部分VOCs的健康风险.结果表明，地下停车场内VOCs平均浓度为514.16μg·m^-3，其中烷烃占比最大(43.76%)，其次是芳香烃(28.89%)、烯烃(10.97%).影响停车场内VOCs浓度的主要因素包括机动车运行工况、机动车进出车次及扩散条件.冷启动工况、较多的出入车次和不利的扩散条件会导致VOCs浓度显著上升.苯/乙苯和苯/甲基叔丁基醚(MTBE)的均值分别为1.5和0.8，表明机动车尾气和汽油挥发是地下停车场内VOCs的主要来源. PMF解析结果表明地下停车场内VOCs的首要来源为机动车尾气源(44.58%)，汽油挥发源和汽车内饰挥发源分别贡献24.56%和9.18%.其中，汽油挥发源在08:00—10:00时段贡献最大，机动车尾气源在16:00—18:00时段贡献最大.健康风险评估...     

基于聚类分析的长治市夏季VOCs来源及活性

分析长治市夏季环境VOCs浓度及其反应活性（以OH·消耗速率计）,基于聚类分析与正定矩阵因子分解法 （PMF）解析VOCs来源.结果表明：长治市总VOCs平均浓度为37.40 μg/m³,平均活性水平为5.07s^-1,具有本地新鲜排放和反应后混合的特征.机动车排放、燃煤、液化石油气/天然气（LPG/ NG）使用、工艺过程和溶剂使用源对环境VOCs的贡献分别为29.7%、29.2%、23.5%、11.6%和6.1%;对具有新鲜排放特征VOCs的贡献分别为34.6%、38.4%、10.1%、8.5%和8.5%.长治市VOCs主要受本地机动车与燃煤源排放的影响,而LPG/ NG使用源与工艺过程源可通过区域传输影响本地环境VOCs.可见,有效控制本地机动车与燃煤源排放、加强市区周边LPG/NG使用与工艺过程源的联防联控,是降低长治市环境VOCs浓度与O₃生成的有效途径.     

青藏高原高海拔背景站点纳木措夏季卤代烃的特征和来源分析

采用预浓缩仪-气相色谱/质谱(GC/MS)联用方法测定了2020年夏季青藏高原高海拔背景站点纳木措(海拔4730 m)的卤代烃浓度，结合后向轨迹模型分析了采样点卤代烃传输轨迹及潜在源区域。结果表明：纳木措站大气中主要卤代烃为氯甲烷(3.81×10^-10)、一氟三氯甲烷(CFC-11,2.32×10^-10)、四氯化碳(9.30×10^-11)、三氯三氟乙烷(CFC-113,8.60×10^-11)和二氯甲烷(6.80×10^-11);纳木措站的氟氯烃化合物(CFCs)浓度在全球范围其他背景站点中处于较低水平。采样点CFC-11和CFC-113浓度变化之间呈显著相关(r=0.928,P<0.01),分析认为是受大气本底传输的影响；而其浓度的变化幅度较大，与现有其他高海拔背景站点特征一致，大于平原地区两者浓度变化幅度。除CFC-11和CFC-113外，其他卤代烃化合物日变化幅度均较小(2%～12%),无明显昼夜变化特征。后向轨迹模型分析结果显示，四氯化碳浓度可能受印度等周边地区传输的...     

山西省四城市冬季PM2.5中碳质组分特征及来源分析

为研究山西省太原、阳泉、长治和晋城冬季PM_2.5中碳质组分的污染特征和来源,于2017-11-15—12-31同步采集了冬季PM_2.5样品,采用热/光分析法分析了样品中有机碳（OC）和元素碳（EC）组分含量,使用最小相关系数法估算了二次有机碳（SOC）浓度,并利用相关分析及正定矩阵因子分析法（PMF）研究了各城市PM_2.5中碳质组分的来源。结果表明:采样期间各城市OC、EC的平均浓度分别为（13.5±5.7）,（8.0±4.4）μg/m3,均呈阳泉（（17.3±4.5）,（13.6±3.0）μg/m3）>太原（（16.5±7.0）,（7.8±4.2）μg/m3）>长治（（12.8±4.0）,（7.7±2.8）μg/m3）>晋城（（8.3±2.9）,（2.9±1.3）μg/m3）的空间分布特点。各城市OC、EC与气态污染物SO₂、NO₂和CO均显著相关,表明燃煤源和机动车尾气对碳质组分的影响较大。OC和SOC与相对湿度均呈显著正相关,各城市SOC在OC的占比排序为太原（48%）>长治（45%）>晋城（36%）>阳泉（34%）,与相对湿度一致,说明各城市冬季SOC的形成可能主要来自液相反应。PMF解析结果显示:各城市冬季PM_2.5中碳质组分主要来源于燃煤源（24.2%~30.4%）、汽油车尾气（21.0%~30.9%）、柴油车尾气（16.1%~24.3%）和扬尘源（17.2%~20.5%）,其中燃煤源对长治冬季PM_2.5中碳质组分的贡献（30.4%）高于其他3个城市,汽油车尾气对太原的贡献（30.9%）高于其他城市,而柴油车尾气（24.3%）和扬尘（20.5%）对阳泉的贡献均高于其他城市。