基于可解释性机器学习的城市O3驱动因素挖掘

受前体物排放和气象条件等因素共同驱动,大气臭氧(O₃)已成为影响城市夏季环境空气质量的主要污染物.目前物理化学机制驱动的演绎模型在进行O₃污染解析时需要的模型参数众多,运算时效性较差;数据驱动的归纳模型运算效率高,但存在可解释性差等问题.通过建立可解释性数据驱动的Correlation-ML-SHAP模型,Correlation模块挖掘O₃浓度关联影响因素,机器学习ML模块耦合可解释性SHAP模块计算各驱动因素对O₃浓度的影响贡献,实现对驱动因素的定量解析,并以晋城市2021年夏季O₃污染过程为例开展应用研究.结果表明,Correlation-ML-SHAP模型能够挖掘并利用强驱动因素模拟O₃浓度和量化影响贡献,其中ML模块采用XGBoost模型模拟准确度最佳. 2021年夏季晋城市O₃污染强驱动因素为：气温、日照强度、湿度和前体物排放水平,贡献权重为：32.1%、 21.3%、 16.5%和15.6%,其中气温、日照强度和前体物排放...     

地下停车场内挥发性有机物变化特征、来源及人体健康风险评估:以北京市某一地下停车场为例

采集北京市某一地下停车场内环境空气样品，利用气相色谱-质谱/氢火焰离子化检测器(GCMSD/FID)测定了挥发性有机物(VOCs)的组成，分析其浓度特征、组分特征和影响因素，运用特征物种比值法和正定矩阵因子分析模型(PMF)解析VOCs来源，采用健康风险评估模型定量评估部分VOCs的健康风险.结果表明，地下停车场内VOCs平均浓度为514.16μg·m^-3，其中烷烃占比最大(43.76%)，其次是芳香烃(28.89%)、烯烃(10.97%).影响停车场内VOCs浓度的主要因素包括机动车运行工况、机动车进出车次及扩散条件.冷启动工况、较多的出入车次和不利的扩散条件会导致VOCs浓度显著上升.苯/乙苯和苯/甲基叔丁基醚(MTBE)的均值分别为1.5和0.8，表明机动车尾气和汽油挥发是地下停车场内VOCs的主要来源. PMF解析结果表明地下停车场内VOCs的首要来源为机动车尾气源(44.58%)，汽油挥发源和汽车内饰挥发源分别贡献24.56%和9.18%.其中，汽油挥发源在08:00—10:00时段贡献最大，机动车尾气源在16:00—18:00时段贡献最大.健康风险评估...     

基于聚类分析的长治市夏季VOCs来源及活性

分析长治市夏季环境VOCs浓度及其反应活性（以OH·消耗速率计）,基于聚类分析与正定矩阵因子分解法 （PMF）解析VOCs来源.结果表明：长治市总VOCs平均浓度为37.40 μg/m³,平均活性水平为5.07s^-1,具有本地新鲜排放和反应后混合的特征.机动车排放、燃煤、液化石油气/天然气（LPG/ NG）使用、工艺过程和溶剂使用源对环境VOCs的贡献分别为29.7%、29.2%、23.5%、11.6%和6.1%;对具有新鲜排放特征VOCs的贡献分别为34.6%、38.4%、10.1%、8.5%和8.5%.长治市VOCs主要受本地机动车与燃煤源排放的影响,而LPG/ NG使用源与工艺过程源可通过区域传输影响本地环境VOCs.可见,有效控制本地机动车与燃煤源排放、加强市区周边LPG/NG使用与工艺过程源的联防联控,是降低长治市环境VOCs浓度与O₃生成的有效途径.     

阳泉市区夏季挥发性有机物污染特征、来源解析及其环境影响

采集阳泉市区夏季3个监测点的环境空气样品,利用气相色谱-质谱/氢火焰离子化检测器(GC-MSD/FID)测定了挥发性有机物(VOCs)的组成,研究了其浓度特征,运用特征比值法和正定矩阵因子分析模型(PMF)解析了VOCs来源,评估了VOCs对O_3和二次有机气溶胶(SOA)生成的影响.结果表明,阳泉市区VOCs平均总浓度为(82.1±22.7)μg·m~(-3),其中烷烃浓度占比最大(51.8%),其次是芳香烃(17.8%)和烯烃(8.0%),炔烃浓度占比最小(3.8%). VOCs呈现双峰的变化特征,分别于08:00～10:00和18:00～20:00出现峰值,在12:00～14:00出现谷值.苯/甲苯和异戊烷/正戊烷的均值分别为2.1±1.3和1.7±0.6,表明环境空气VOCs可能受燃煤排放和机动车排放的双重影响. PMF解析出VOCs来源分别为燃煤源(34.9%)、机动车排放源(18.2%)、汽油挥发源(15.2%)、工业排放源(13.6%)、植物排放源(9.2%)和溶剂使用源(9.0%). VOCs臭氧生成潜势(OFP)均值为156.6μg·m~(-3),烯烃贡献最大,二次有机气溶胶生成潜势(SOA_p)均值为68.7μg·m~(-3),芳香烃的贡献达到93.4%.总之,燃煤排放对VOCs的贡献较高,因此,控制燃煤源排放是阳泉市区VOCs管控重点,需加快矸石山治理和能源结构调整,同时机动车排放源、汽油挥发源和工业排放源的管控也不容忽视.     

青藏高原高海拔背景站点纳木措夏季卤代烃的特征和来源分析

采用预浓缩仪-气相色谱/质谱(GC/MS)联用方法测定了2020年夏季青藏高原高海拔背景站点纳木措(海拔4730 m)的卤代烃浓度，结合后向轨迹模型分析了采样点卤代烃传输轨迹及潜在源区域。结果表明：纳木措站大气中主要卤代烃为氯甲烷(3.81×10^-10)、一氟三氯甲烷(CFC-11,2.32×10^-10)、四氯化碳(9.30×10^-11)、三氯三氟乙烷(CFC-113,8.60×10^-11)和二氯甲烷(6.80×10^-11);纳木措站的氟氯烃化合物(CFCs)浓度在全球范围其他背景站点中处于较低水平。采样点CFC-11和CFC-113浓度变化之间呈显著相关(r=0.928,P<0.01),分析认为是受大气本底传输的影响；而其浓度的变化幅度较大，与现有其他高海拔背景站点特征一致，大于平原地区两者浓度变化幅度。除CFC-11和CFC-113外，其他卤代烃化合物日变化幅度均较小(2%～12%),无明显昼夜变化特征。后向轨迹模型分析结果显示，四氯化碳浓度可能受印度等周边地区传输的...     

山地型城市冬季大气重污染过程特征及成因分析

以阳泉市2018年12月26日~2019年1月20日发生的典型大气重污染过程为例,研究了山地型城市冬季大气重污染过程特征及成因.结果表明,重污染发生时段首要污染物为PM_2.5,水溶性离子和碳质组分是PM_2.5主要组分,其中二次离子SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺是主要水溶性离子成分（共占离子组分的87.7%）,二次有机碳（SOC）是碳质组分的主要成分（71.6%）.二次离子在重污染发生时的浓度较发生前增加5.3倍,是导致PM_2.5快速增长的重要组分.气象条件分析显示,PM_2.5及其主要组分皆与相对湿度呈显著正相关关系而与风速呈显著负相关,随相对湿度增加以及平均风速降低,污染程度逐渐加重.山地型城市相对湿度较高、温度变化幅度大等气象特征使二次污染物的生成加快,是导致PM_2.5污染程度快速加重的主要原因.另外,山地型城市相对封闭的地形导致的平均风速降低使得大气污染物扩散条件相对较差是污染物累积的原因之一.PMF模型解析结果为：二次源（46.0%）对PM_2.5贡献显著,其次为燃煤源（32.6%）、机动车源（19.8%）和扬尘源（1.6%）.因此,山地型城市更应该重视对二次组分,特别是二次离子形成的前体物的管控.