山西省四城市冬季PM2.5中碳质组分特征及来源分析

为研究山西省太原、阳泉、长治和晋城冬季PM_2.5中碳质组分的污染特征和来源,于2017-11-15—12-31同步采集了冬季PM_2.5样品,采用热/光分析法分析了样品中有机碳（OC）和元素碳（EC）组分含量,使用最小相关系数法估算了二次有机碳（SOC）浓度,并利用相关分析及正定矩阵因子分析法（PMF）研究了各城市PM_2.5中碳质组分的来源。结果表明:采样期间各城市OC、EC的平均浓度分别为（13.5±5.7）,（8.0±4.4）μg/m3,均呈阳泉（（17.3±4.5）,（13.6±3.0）μg/m3）>太原（（16.5±7.0）,（7.8±4.2）μg/m3）>长治（（12.8±4.0）,（7.7±2.8）μg/m3）>晋城（（8.3±2.9）,（2.9±1.3）μg/m3）的空间分布特点。各城市OC、EC与气态污染物SO₂、NO₂和CO均显著相关,表明燃煤源和机动车尾气对碳质组分的影响较大。OC和SOC与相对湿度均呈显著正相关,各城市SOC在OC的占比排序为太原（48%）>长治（45%）>晋城（36%）>阳泉（34%）,与相对湿度一致,说明各城市冬季SOC的形成可能主要来自液相反应。PMF解析结果显示:各城市冬季PM_2.5中碳质组分主要来源于燃煤源（24.2%~30.4%）、汽油车尾气（21.0%~30.9%）、柴油车尾气（16.1%~24.3%）和扬尘源（17.2%~20.5%）,其中燃煤源对长治冬季PM_2.5中碳质组分的贡献（30.4%）高于其他3个城市,汽油车尾气对太原的贡献（30.9%）高于其他城市,而柴油车尾气（24.3%）和扬尘（20.5%）对阳泉的贡献均高于其他城市。     

基于重庆本地碳成分谱的PM2.5碳组分来源分析

为了解重庆主城PM2.5中碳组分特征和来源,2012-05-02~2012-05-10日在商业区、工业区和居民区进行了PM2.5采样.利用TOR方法分析了8种碳组分,对3个不同功能区大气环境PM2.5以及燃煤尘、尾气尘(机动车尾气、船舶尾气、施工机械尾气)、生物质燃烧尘、餐饮油烟尘这6类源PM2.5中的8种碳组分进行了特征分析.在源的碳成分谱基础上,利用化学质量平衡(CMB)模型得到重庆本地PM2.5的碳来源指示组分,利用因子分析法解析出各类源对不同功能区内PM2.5碳组分的贡献率.结果表明,重庆地区燃煤尘、机动车尾气尘、船舶尾气尘、施工机械尾气尘、生物质燃烧尘、餐饮油烟尘的OC/EC值分别为6.3、3.0、1.9、1.4、12.7和31.3.EC2、EC3的高载荷指示柴油车尾气排放,OC2、OC3、OC4、OPC的高载荷指示燃煤排放,OC1、OC2、OC3、OC4、EC1指示汽油车尾气排放,OC3指示餐饮业排放,OPC指示生物质燃烧排放.商业区OC/PM2.5为17.4%,EC/PM2.5为6.9%,估算得到,二次有机碳(SOC)/OC为40.0%;工业区OC/PM2.5为15.5%,EC/PM2.5为6.6%,SOC/OC为37.4%;居民区OC/PM2.5为14.6%,EC/PM2.5为5.6%,SOC/OC为42.8%.工业区PM2.5中碳组分的主要来源为燃煤和汽油车尾气、柴油车尾气;商业区PM2.5中碳组分的主要来源为汽油车尾气、柴油车尾气和餐饮业油烟;居住区PM2.5中碳组分的主要来源为汽油车尾气、餐饮业油烟、柴油车尾气.     

盘锦市夏冬季PM2.5中碳组分污染特征及来源分析

于2016年7月和2017年1月采集盘锦市3个点位的PM_2.5样品,研究盘锦市夏冬季节PM_2.5中碳组分的特征与来源.结果表明：盘锦市夏季PM_2.5、有机碳（OC）和元素碳（EC）日均浓度分别为（46.14±12.70）,（8.58±2.82）和（2.89±1.54）μg/m³;冬季分别为（91.01±43.51）,（24.50±15.51）和（7.31±5.00）μg/m³.夏季开发区和第二中学2个采样点的OC与EC之间不具有线性相关性;冬季3个采样点OC、EC高度相关.采用最小相关系数法（MRS）估算SOC浓度,得到夏季SOC的浓度为4.65μg/m³,占OC总量的54.19%;冬季SOC浓度为8.42μg/m³,占OC总量的34.36%.通过比值分析和主成分分析得出盘锦市夏季PM_2.5中碳组分主要来源为汽油车尾气和燃煤排放;冬季PM_2.5中碳组分主要来源为机动车尾气、燃煤排放和生物质燃烧.     

天津市春季道路降尘PM2.5和PM10中碳组分特征

为研究天津市春季道路降尘PM_2.5和PM₁₀中碳组分特征,丰富道路降尘的成分谱库,于2015年3月22日-5月23日在天津市主干道、次干道、支路、快速路和环线5种道路类型道路两侧采集道路降尘样品,通过再悬浮装置得到PM_2.5和PM₁₀的滤膜样品,并用热光碳分析仪测定PM_2.5和PM₁₀中OC（有机碳）和EC（元素碳）的百分含量,利用两相关样本非参数检验、OC/EC比值法以及相关分析法,定性分析天津市春季道路降尘PM_2.5和PM₁₀的碳组分的特征及其主要来源;利用因子分析法,进一步分析道路降尘PM_2.5和PM₁₀的主要来源.结果表明:道路降尘PM_2.5中w（OC）为10.27%（主干道）~13.94%（快速路）、w（EC）为1.24%（支路）~1.77%（环线）,PM₁₀中w（OC）为8.48%（主干道）~12.56%（快速路）、w（EC）为1.01%（次干道）~1.59%（快速路）,可见快速路中碳组分含量相对较高,这可能与其车流量较大,导致道路扬尘和机动车尾气排放量较大有关,也可能与其路面保养及保洁状况有关.对于大部分碳组分而言,其在PM_2.5中的百分含量均高于PM₁₀;除EC2,其他碳组分在PM_2.5和PM₁₀间均无显著性差异.不同道路类型PM_2.5和PM₁₀中OC/EC的大小顺序基本相同,与其车质量变化趋势相反.道路降尘中PM_2.5中碳组分主要来源于道路扬尘、机动车尾气、生物质燃烧以及燃煤源的混合源,PM₁₀主要受道路扬尘、燃煤和柴油车尾气等污染源的影响.      

郴州市大气PM2.5碳组分污染特征及其来源分析

为研究郴州市PM_2.5中碳组分的污染特征及来源,于2016年7月-2017年4月分4个季度典型时段采集郴州市环境大气中的PM_2.5,测定了样品中OC（有机碳）和EC（元素碳）的质量浓度,对碳气溶胶污染水平、时空分布、SOC（二次有机碳）以及OC和EC相关性等特征进行了分析,并分析了碳组分的来源.结果表明:郴州市ρ（PM_2.5）年均值为（40.2±19.0）μg/m3,ρ（OC）、ρ（EC）占比分别为15.7%和7.2%;ρ（OC）与ρ（EC）相关性分析显示二者来源较为一致,但春季、夏季差异相对较大;ρ（SOC）全年估算值为1.84 μg/m3,占ρ（OC）的29.11%,夏季较高的温度和较低的相对湿度导致夏季ρ（SOC）的估算偏低.结合碳组分丰度分析、PCA（主成分分析）和PMF（正矩阵因子分解分析）结果发现,燃煤/道路尘、机动车排放和生物质燃烧对PM_2.5中TC（总碳）的影响最为明显,贡献率分别为49.25%~56.71%、19.79%~25.36%和9.35%~13.69%.反向轨迹聚类结果显示,广东珠三角区域的汽油车排放、道路尘和生物质燃烧对郴州市PM_2.5中碳组分有较大的影响,而燃煤和柴油车的贡献主要来源于本地.研究显示,郴州市PM_2.5中碳组分污染较为严重,应重点加强本地燃煤和柴油车的控制.      

路边微环境PM2.5化学组分特征及来源解析

采集并分析了武汉市机动车尾气源PM_2.5样品,并于2019年10月18~27日采集了武汉市不同路边微环境（市区路边、环线路边、环境背景点）PM_2.5样品并分析其化学组分特征,利用化学质量平衡模型（CMB）解析评估了机动车尾气对城市不同路边微环境PM_2.5的贡献.结果表明,机动车尾气成分谱以OC和EC为主,汽油车OC质量分数约为柴油车的1.14倍,柴油车EC质量分数是汽油车的1.08倍.路边碳组分主要来源于机动车尾气,其中OC浓度在市区路边最高,EC浓度在环线路边最高;市区路边NO₃^-和NH₄⁺浓度较高,与二次转化有关;环线路边Fe、Si、Al质量浓度高于市区路边.CMB来源解析结果显示,机动车尾气源是环线路边、市区路边微环境的主要来源,分担率为35.20%和38.89%,是环境背景点的2倍左右.不同路边微环境污染源贡献差异明显,与环线路边相比,市区路边机动车尾气源与二次来源均相对较高,而扬尘源贡献低于环线路边.     

我国典型燃煤源和工业过程源排放PM2.5成分谱特征

鉴于我国本地化源谱（源成分谱）数量不足的现状,采用稀释通道系统对燃煤源和工业过程源进行采样,建立了4类燃煤锅炉（链条炉、流化床、往复炉和煤粉炉）和6类工业过程源（炼铁、铝焙烧、铝煅烧、砖瓦炉、水泥窑头和窑尾）的PM_2.5成分谱,并对源谱特征进行研究.结果表明:① 不同源谱组分特征差异明显.水泥窑炉排放的PM_2.5中,w（Ca）、w（Si）、w（OC）、w（SO₄2-）较高,分别为8.51%~14.18%、5.69%~11.80%、3.47%~15.56%、8.67%~16.85%;燃煤锅炉中Al（4.50%~8.67%,质量分数,余同）、OC（6.44%~15.33%）、SO₄2-（9.85%~22.87%）组分贡献较大;炼铁和铝冶炼工艺源谱中主导化学组分分别为Fe（8.57%~9.88%）和Al（11.81%~16.58%）;砖瓦炉颗粒物源谱中主要组分为SO₄2-、NH₄+、Si等.② 不同污染源PM_2.5成分谱的分歧系数结果显示,流化床和煤粉炉、水泥窑头和窑尾源谱较为相似,其分歧系数分别为0.26和0.28,其余源谱间均存在一定差异.进一步计算组分差异权重（R/U）发现,往复炉源谱中组分Zn、Sn与其他3类锅炉有明显不同.流化床/煤粉炉源谱中的Si、Ni,窑头/窑尾源谱中的K、Mn、OC组分差异显著,可以作为区分相似源谱的标识组分.与其他研究建立的源谱相比,燃煤源谱中w（EC）和w（SO₄2-）偏高.钢铁源谱中w（EC）和w（NH₄+）较其他地区偏高,w（Pb）偏低;工业过程源谱中,w（Cl-）较SPECIATE相关源谱偏低,而w（Ⅴ）和w（Cr）偏高.鉴于颗粒物源谱受到不同燃料种类、燃烧方式和烟气控制设施等影响而存在差异,源谱的准确性和代表性还需进一步测试和验证.      

国Ⅴ公交车燃用生物柴油的颗粒物碳质组分排放特性

以一辆国Ⅴ柴油公交车为研究对象,在重型底盘测功机上运行中国典型城市公交循环,研究了纯柴油（D100）,体积混合比例分别为5%,10%和20%餐厨废弃油脂制生物柴油-柴油混合燃料（即B5,B10,B20）的颗粒物（PM）碳质组分排放特性.结果表明：国Ⅴ柴油公交车尾气颗粒物碳质组分包括有机碳（OC）和元素碳（EC）,OC占73%~82%,OC的主要组分是OC2和OC3,生物柴油对车辆尾气颗粒物OC组成比例没有影响;随着生物柴油混合比例的增加,公交车尾气颗粒物OC和OC+EC排放呈降低的趋势,EC排放增加,且B10的OC排放较高;PM_0.05~0.1,PM_0.1~0.5,PM_0.5~2.5,PM_2.5~18 4个粒径段颗粒物中,PM_0.1~0.5的OC和EC排放最高,PM_2.5~18的EC排放几乎为零,生物柴油可改善公交车尾气超细颗粒（PM_0.05~0.1）的OC排放,对公交尾气颗粒物EC排放基本没有影响;公交使用生物柴油混合燃料尾气颗粒物OC/EC减小,且PM_0.05~0.1和PM_0.5~2.5OC/EC降低幅度明显,对大气二次气溶胶的影响减弱.     

邯郸市PM2.5中碳组分的污染特征及来源分析

为研究邯郸市PM_2.5中碳组分的污染特征及其来源,于2017年4~12月采集PM_2.5样品,用热光反射法（TOR）分析PM_2.5中有机碳（OC）和元素碳（EC）的质量浓度.结果表明：邯郸市PM_2.5和总碳气溶胶（TCA）质量浓度的年均值分别为（88.87±58.89）μg/m³和（31.45±23.35）μg/m³,PM_2.5质量浓度超标率为50%,TCA/PM_2.5比率的年均值为（38.23%±14.61%）,表明邯郸市碳组分污染严重.冬季PM_2.5中TCA质量浓度均值为（68.06±23.77）μg/m³,TCA/PM_2.5比率的均值为（46.86%±10.07%）,OC（37.09±13.05）μg/m³和EC（8.72±3.78）μg/m³浓度明显高于其它季节,表明冬季碳组分污染较为严重.各季节OC/EC比值均大于2,表明邯郸市全年均受二次有机碳（SOC）的污染;OC、EC及SOC与SO₂、NO₂呈显著正相关,与O₃呈显著负相关,尤其是与NO₂相关关系最强,说明邯郸市碳质气溶胶可能受到机动车尾气排放的影响.对8种碳组分进行主成分分析,发现道路扬尘、燃煤排放和机动车尾气是邯郸市PM_2.5中OC和EC的主要贡献源.     

菏泽市冬季大气PM2.5和PM10中碳组分来源解析

为研究菏泽市冬季大气颗粒物中碳组分的污染特征和来源,于2016年1月采集菏泽市冬季大气PM_2.5和PM₁₀样品,基于热光反射法分析样品中OC（有机碳）、EC（元素碳）及8个碳组分[OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3和OP（裂解碳）]的含量,并计算得到ρ（Char-EC）（Char-EC为燃料燃烧后固体残渣中的EC）和ρ（Soot-EC）（Soot-EC为燃烧后气相挥发物质再凝结形成的EC）,以定性识别大气颗粒物中碳组分的来源.结果表明,菏泽市冬季大气颗粒物样品中碳组分浓度处于较高水平,PM_2.5中的ρ（OC）、ρ（EC）分别为26.34、9.22 μg/m3,PM₁₀中ρ（OC）、ρ（EC）分别为31.82、10.71 μg/m3.采样期间大气PM_2.5中碳组分（OC、EC、OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3、Char-EC、Soot-EC）浓度与PM₁₀中相应各组分浓度的比值均大于0.5（0.60~0.90）,表明碳组分多集中于细粒子（PM_2.5）.大气颗粒物样品中各碳组分浓度具有明显空间差异,各点位大气PM_2.5和PM₁₀中ρ（OC）均显著高于ρ（EC）（T检验,P < 0.05）.菏泽市冬季大气PM_2.5和PM₁₀中Char-EC/Soot-EC（二者质量浓度之比）分别为10.04、8.00,并且存在显著的空间差异性（T检验,P < 0.05）.PMF（正定矩阵因子分解法）解析结果表明,菏泽市冬季大气PM_2.5和PM₁₀中碳组分来源主要有4类,包括两类柴油车（1类排放的碳组分中以EC2为主,定义为柴油车-1;1类排放的碳组分中以EC3为主,定义为柴油车-2）、汽油车、生物质燃烧和燃煤混合源,对大气PM_2.5中碳组分的分担率分别为13.98%、5.13%、24.47%、41.97%,对大气PM₁₀中碳组分的分担率分别为16.08%、8.21%、18.34%、47.35%.可见,菏泽市冬季大气PM_2.5和PM₁₀中碳的主要来源是柴油车、汽油车、生物质燃烧和燃煤.      

机动车源和民用燃料源颗粒物中有机碳和元素碳的排放特征

为了获取机动车源尾气和主要民用燃料源燃烧过程排放的颗粒物中含碳气溶胶的排放特征,使用多功能便携式稀释通道采样器和Model 5L-NDIR型OC/EC分析仪,采集分析了典型机动车源(汽油车、轻柴油车、重柴油车)、民用煤(块煤和型煤)和生物质燃料(麦秆、木板、葡萄树树枝)的PM₁₀和PM_2.5样品中的有机碳(OC)和元素碳(EC).结果表明,不同排放源释放的PM₁₀和PM_2.5中含碳气溶胶的质量分数存在显著差异.总碳(TC)在不同源PM₁₀和PM_2.5中的质量分数范围分别为40.8%～68.5%和30.5%～70.9%,OC/EC范围分别为1.49～31.56和1.90～87.57.不同源产生的含碳气溶胶均以OC为主,OC在PM₁₀和PM_2.5中的质量分数范围分别为56.3%～97.0%和65.0%～98.7%.在PM₁₀和PM_2.5的含碳气溶胶中OC质量分数按照从高到低...     

杭州市冬季环境空气PM2.5中碳组分污染特征及来源

为研究杭州市PM_2.5中碳组分特征,于2013年12月-2014年2月在7个常规点位和2个对照点同步采集PM_2.5样品,分析其污染特征及来源.结果表明:杭州市冬季有机碳（OC）、元素碳（EC）、二次有机碳（SOC）的平均质量浓度分别为（23.7±7.5）（5.0±2.4）和（9.2±4.5）μg/m3,OC/EC[ρ（OC）/ρ（EC）]和SOC/OC[ρ（SOC）/ρ（OC）]的平均值分别为5.3±1.9和0.4±0.2.对照点ρ（OC）、ρ（EC）、ρ（SOC）和OC/EC、SOC/OC分别为常规点位的0.8、0.6、1.2、1.2和1.3倍.采样期间,常规点位和对照点ρ（OC）和ρ（EC）的日均值具有相同的时间变化趋势.对照点ρ（OC）和ρ（EC）的相关性（0.49）低于常规点位（0.61）,对照点PM_2.5中OC和EC的来源差异性更明显.8个碳组分的丰度分析表明,常规点位和对照点PM_2.5中碳组分的来源基本一致,主要来源于道路尘、燃煤、机动车和生物质燃烧.绝对主因子分析法源解析结果表明,杭州市冬季PM_2.5中总碳（TC）的主要来源中,燃煤/汽油车排放/道路尘、柴油车排放和生物质燃烧的分担率为79.1%、13.1%和3.5%.      

机动车尾气碳质气溶胶排放因子及其稳定碳同位素特征

机动车尾气是大气碳质气溶胶的重要人为来源,其排放因子与稳定碳同位素组成是重要的基础数据.选取多辆不同类型在用机动车,进行多种工况、冷/热条件下启动的台架试验,收集各测试阶段尾气分析其碳质组分含量与稳定碳同位素比值,并探讨其影响因素.结果表明,总碳排放因子大小为：重型柴油车>轻型柴油车>轻型汽油车,轻型天然气车虽然在低速与中速阶段排放因子极低,但高速行驶阶段可达到重型柴油车的排放水平.各型车冷启动的排放因子均高于热启动,NEDC工况的排放因子整体低于WLTC工况,应与其测试车速有关.汽油车和天然气车各测试阶段排放有机碳(OC)均远高于元素碳(EC),柴油车OC与EC排放因子相近,各类车辆OC/EC都随测试车速的提高而上升.稳定碳同位素EC重于OC,同位素比值大小关系均呈现：汽油车<天然气车<轻型柴油车<重型柴油车,现有源解析的稳定碳同位素源谱较难反映汽油车与天然气车特征.在排放治理与源解析工作中,应注意替代燃料的使用与机动车老化过程所造成的排放因子与同位素特征值的变化影响.     

廊坊市开发区冬季颗粒物碳组分污染特征及来源分析

廊坊市是北京市及周边传输通道“2+26”城市之一.为研究廊坊市开发区冬季颗粒物中碳组分污染特征,于2018年1月5日—2月5日在廊坊市开发区国控点位同步开展PM_2.5及PM₁₀样品采集,使用DRI分析OC（有机碳）与EC（元素碳）的质量浓度.结果表明:廊坊开发区冬季ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）分别为（54.5±46.0）（91.0±58.2）μg/m3.PM_2.5中ρ（OC）、ρ（EC）分别为14.64、3.54 μg/m3,PM₁₀中分别为17.07、4.58 μg/m3;PM_2.5、PM₁₀中ρ（OC）与ρ（EC）相关性均较好,R2均为0.91（P < 0.01）,表明二者具有相似的来源;在PM_2.5和PM₁₀中OC/EC〔ρ（OC）/ρ（EC）,下同〕分别为4.46和4.16,ρ（SOC）（SOC为二次有机碳）分别为6.15和5.88 μg/m3,分别占ρ（OC）的42.1%和37.7%,表明二次污染较严重.碳组分丰度及主成分分析结果表明,PM_2.5与PM₁₀中碳组分来源基本一致,主要来源于汽车尾气、水溶性极性化合物、生物质燃烧及燃煤的混合源,柴油车排放,以及道路扬尘.后向气流轨迹聚类结果表明,颗粒物及碳组分质量浓度受途径内蒙古自治区及河北省中部、北京市南部气团的影响较大;对于碳组分来源,道路扬尘及汽车尾气受气团传输的影响较大,而生物质燃烧、燃煤等受气团传输的影响较小.研究显示,汽车尾气、燃烧源及道路扬尘为廊坊市开发区冬季碳组分的主要来源.      

天津市典型城区大气碳质颗粒物的粒径分布特征和来源

为分析天津市典型城区大气碳质颗粒物的粒径分布及其来源,于2009年12月—2010年11月采用9级惯性撞击式分级采样器对大气颗粒物进行采样,采用热光碳分析仪分析了颗粒物中的EC(元素碳)和OC(有机碳)的质量浓度. 结果表明:天津市典型城区大气颗粒物中EC和OC主要存在于细颗粒物中,在≤2.1μm的4个细粒径段中,ρ(EC)的加和年均值为(2.6±0.9)μg/m3,占PM₉(空气动力学直径≤9.0μm)ρ(TEC)的72%;ρ(OC)为(21.5±7.7)μg/m3,占PM₉中ρ(TOC)的60%. ρ(EC)和ρ(OC)季节变化显著,在≤2.1μm粒径段中,春、夏、秋、冬季的ρ(EC)分别为(1.7±0.3)、(2.1±0.4)、(3.1±0.5)和(3.7±0.5)μg/m3;ρ(OC)分别为(17.6±0.4)、(14.4±1.1)、(21.9±1.8)和(32.1±2.5)μg/m3. ρ(EC)峰值分别出现在≤0.43、>0.65~1.1和>4.7~5.8μm 3个粒径段,其中最高值出现在≤0.43μm粒径段;ρ(OC)峰值分别出现在>0.65~1.1和>4.7~5.8μm 2个粒径段,最高值出现在>0.65~1.1μm粒径段. 天津市典型城区细颗粒物中的OC、EC主要来自燃煤、机动车和烹饪排放,粗颗粒物中的OC、EC则更多来自于路面和建筑扬尘.