电活性生物膜阳极构建及其对2，4，6-三氯酚同步降解和产电

为实现氯酚（CPs）的高效降解和资源化利用,探究微生物燃料电池（MFC）体系优势功能菌,揭示生物降解路径.接种、驯化长春市南郊污水处理厂的厌氧活性污泥,获得生物膜阳极以构筑MFC-2,4,6-TCP体系,基于扫描电子电镜（SEM）、16S rRNA分析测序方法,考察生物膜阳极微生物的附着情况和优势菌种,基于电化学阻抗（EIS）、循环伏安（CV）和线性扫描伏安（LSV）等电化学分析手段,表征生物阳极的电化学性能和氧化还原能力.结果表明,生物膜阳极微生物种类丰富,其中Geobacter和Acinetobacter分别为MFC-2,4,6-TCP体系产电和降解驯化期的优势功能菌,体系最大输出电压可达0.55 V,最大功率密度为428.65 mW·m-2,对2,4,6-TCP的降解和矿化率可达97.5%和85.4%.随着MFC循环次数的增加,微生物代谢途径多样化,产电菌逐渐演替为协同菌,且优势功能菌对2,4,6-TCP降解的中间产物（环己醇）,其毒性远低于氯酚或苯酚,更利于被微生物利用.该结果可为氯酚废水的实际处理提供新策略和技术参考.     

电极活性菌分离过程中微生物群落结构动态特征解析

为探讨培养过程对微生物的选择性作用及电极活性菌在生物膜中的功能地位,采用亨氏厌氧滚管稀释培养技术,以氧化铁为指征,自微生物燃料电池(microbial fuel cell,MFC)阳极生物膜中分离电极活性微生物,并对纯菌分离过程中微生物群落结构动态特征进行跟踪监测.结果表明,以乳酸、乙酸和甾体药物生产废水为底物的MFC最高电压分别可达0.57、0.60和0.40 V.种泥以及乳酸、乙酸为底物的阳极膜分离出的优势菌种均为变形杆菌,而甾体废水为底物的阳极膜分离出的优势菌包含变形杆菌、厚壁菌和拟杆菌,种类丰富.经过富集培养最终分离获得2株电极活性菌,16S rDNA测序鉴定为路德维希肠杆菌(Enterobacter ludwigii)和弗氏柠檬酸杆菌(Citrobacter freundii).以乳酸为底物,两株纯菌可分别获得0.10V和0.17 V的最大电压.该研究表明,应用氧化铁为指征的厌氧梯度稀释培养技术可分离到电极活性微生物,但由于分离过程的选择作用,微生物群落结构动态变化特征显著.     

阳极初始电势对微生物燃料电池产电的影响

在微生物燃料电池中,阳极电势会对产电菌的富集和生长产生影响.为进一步明确阳极电势的作用,确定适合微生物生长的最佳阳极电势,在微生物燃料电池的阳极室中设置附加电路以改变阳极的初始电势,考察阳极初始电势对产电微生物的影响.将阳极初始电势设为350 mV时,产电微生物的生长明显变慢.而阳极初始电势为-200 mV和200 mV时,微生物的生长速度基本相同.稳定运行后,阳极初始电势分别为350、200和-200 mV的微生物燃料电池,阳极内阻分别为71、43和80 Ω.通过变性梯度凝胶电泳(DGGE)分析微生物燃料电池稳定产电前后阳极微生物群落结构,虽然3个微生物燃料电池的阳极初始电势不同,但稳定后微生物群落结构相似,Clostridium sticklandii、Pseudomonas mendocina、Paenibacillus taejonensis在阳极的富集量最多,MFC对这3种细菌的强化富集作用最明显.     

微生物燃料电池中产电微生物电子传递研究进展

微生物燃料电池集产电和污水净化为一体,作为一种新型的能源回收技术得到人们的广泛关注。从微生物燃料电池工作原理来看,电子能否顺利地传递到阳极表面对于电流的产生起着关键作用。因此,本文重点阐述了电子在产电微生物体内产生的途径、电子从微生物体内向阳极传递的不同方式以及阳极材料对产电微生物附着和电子传递的影响。从生物化学、电化学和材料学上对产电微生物体内的电子到阳极整个过程进行全面的综述。明确电子传递的关键环节,为新型高效阳极材料的开发提供思路。     

一株产电菌嗜根考克氏菌(Kocuria rhizophila)的分离及其产电性能优化

本研究以天津泰达污水处理厂污泥浓缩间的污泥为接种物,启动并运行了微生物燃料电池(MFCs).从富集的阳极生物膜上分离得到了一株纯培养的微生物菌种,命名为P2-A-5.研究发现,菌株P2-A-5的16S rDNA序列与菌株Kocuria rhizophila DC2201具有100%的同源性,结合该菌的形态特征和生理生化实验,将其归属为嗜根考克氏菌(Kocuria rhizophila).通过化学剂处理、底物种类和浓度的优化,进一步提高其在微生物燃料电池中的产电性能.结果表明,菌株K.rhizophila P2-A-5经0.5 mg·L-1溶菌酶处理45 min后,接种到以2.0 g·L-1海藻糖为底物的阳极液中运行MFCs,其功率密度达到314.8 m W·m-2,比优化前(74.9 m W·m-2)提高了320.3%.这是首次对K.rhizophila种内微生物产电性能及其在微生物燃料电池中应用的报道,其成果对于丰富产电微生物的多样性,挖掘更多具有高电化学活性的微生物菌种,提高其产电性能具有重要的理论意义.     

对苯二甲酸的微生物降解

从处理对苯二甲酸(PTA)生产废水的上流式厌氧生物滤床(UASB)底部活性污泥中分离到一株降解活性较高的细菌T_6.当PTA为唯一碳源时,降解率可达98％,菌体接种量的大小对降解速度有一定影响.该菌可以分别在好氧和厌氧条件下降解PTA.试验表明,降解PTA的酶为胞内酶,经鉴定,T_6菌为假单胞菌(Pseudomonas sp.).其某些特性与已知种有差异,尚待进一步确定.     

底物浓度和缓冲液浓度对MFC性能影响研究

实验研究了阳极室进口底物浓度和缓冲溶液浓度对碳刷阳极微生物燃料电池产电性能的影响,并利用循环伏安法考察了不同条件下阳极生物膜的电化学活性。结果表明,电池的功率密度随进口底物浓度的增加而增大;在进口底物浓度为500 mg COD/L时,其达到饱和。随着缓冲液浓度的增加,电池的功率密度增大,这是由于缓冲液不仅维持了阳极室及阳极生物膜的p H,而且增强了阳极电解液的离子强度。循环伏安测试结果进一步证实了不同条件下电池的产电性能。     

微生物燃料电池用于废水能源化的研究进展

微生物燃料电池能将废水中有机物的化学能转换成电能,在完成污染去除的同时实现能量回收,是一种新型的环境生物电化学技术。文章介绍了微生物燃料电池的工作原理,系统地总结了微生物燃料电池的技术体系构成要素,从电极构造、产电微生物、质子交换膜、反应器设计等方面阐述了微生物燃料电池研究现状与存在问题。针对微生物燃料电池在未来工程应用要求,指出反应器构型设计、生物电化学技术耦合等为未来研究重点。     

水生植物在微生物燃料电池中的应用研究进展

微生物燃料电池在降解污染物的同时能将污染物中的化学能转化为电能。研究微生物燃料电池是对污水处理过程中回收环境友好能源的多学科交叉探索,可以为我国有效解决能源与环境问题提供新的技术途径。水生植物在微生物燃料电池研究中已得到了应用,显示出了良好的污水净化效果和生物产电特性。目前利用水生植物构建的微生物燃料电池,一类是将高等植物根区作为电池的阳极系统,目的是利用根区分泌物解决MFC的燃料问题;另一类是直接将低等水生植物藻类构建生物阴极型微生物燃料电池,其实质是利用藻类光合作用产氧构建好氧型生物阴极微生物燃料电池而还原CO2。文章对水生植物在微生物燃料中的作用机制、调控措施、运行条件、工艺参数等方面的研究现状进行了综合分析,也提出了需要深入研究的方向。     

一株克雷伯氏菌(Klebsiella sp.)Z6的分离及其产电特性研究

产电微生物是驱动微生物燃料电池(Microbial fuel cell,MFC)运行的关键.采用分离培养-MFC产电实验的方法,从以污水处理厂活性污泥为接种物的MFC阳极生物膜中分离到一株产电微生物,命名为Z6.菌株Z6的16S rDNA序列与已知菌株Klebsiell aoxytoca An16-2具有100%的同源性,结合该菌生理和形态特征将其初步鉴定为克雷伯氏菌属.菌株Z6接种MFC的产电结果表明,以柠檬酸钠为底物时MFC的最大体积功率密度达到14.35W·m-3,内阻为400Ω,显示出较强的电化学活性.通过循环伏安分析和外源AQDS添加实验结果推测,菌株Z6很可能通过分泌电子传递中间体传递电子.     

短臂型空气阴极微生物燃料电池产电特性研究

用夹子将质子交换膜和载铂量为0.2 mg/cm2碳纸固定在阳极室的短臂端口构成短臂型空气阴极微生物燃料电池.利用污泥电池从厌氧消化污泥中富集产电菌于石墨棒表面,循环伏安法检测发现这些微生物具有电化学活性.将富集好的石墨棒作为阳极用于短臂型空气阴极微生物燃料电池,以醋酸钠为底物时该电池的最大功率密度为738 mW/m2,内阻为280Ω,开路电压为741 mV.连续向阳极室通氮气和去掉质子交换膜可分别将电池的最大功率密度提高到745 mW/m2和759 mW/m2,当两者同时作用时最大功率密度可达到922 mW/m2,而这3种条件下电池的内阻仍保持在280Ω左右.当底物浓度在12.62~100.96 mg/L、外电阻为510Ω时,电池的最大输出电压和底物浓度之间存在明显的线性关系(R2=0.99).当底物浓度高于100.96 mg/L时,电池的最大输出电压不再增大并保持在302 mV(外电阻为510Ω).然而,电池的库仑效率则随着底物浓度的提高而提高,从31.83%逐渐增大到45.03%.     

稻田微氧层和还原层土壤有机碳矿化对氮素添加的响应

田间条件下,淹水稻田由于上覆水中溶解氧的扩散作用,使其表层土壤存在约1 cm厚的微氧层,这个特殊层次中碳氮转化的特征尚未明晰.以亚热带典型稻田土壤为对象,采用100 d室内模拟培养试验,结合¹³C稳定同位素示踪和磷脂脂肪酸(PLFA)分析技术,研究稻田土壤微氧层(0～1 cm)和还原层(1～5 cm)外源新鲜有机碳(¹³C-水稻秸秆)和原有土壤有机碳矿化对氮肥施用[(NH₄)₂SO₄]的响应规律及其微生物过程.结果表明,氮素添加使土壤总CO₂和¹³C-CO₂累积排放量分别提高11.4%和12.3%;培养结束时,氮素添加下还原层比微氧层土壤总有机碳含量和¹³C回收率分别降低2.4%和9.2%.培养前期(5 d),氮素添加提高还原层微生物总PLFAs,且细菌和真菌PLFAs响应一致,但对微氧层微生物丰度无显著影响;氮素添加对微氧层和还原层总¹³C-PLFAs丰度均无显著影响...     

两株产电菌电子介体介导的胞外电子传递机理研究

构建了Klebsiella oxytoca d7和Shewanella sp.F1 2种纯菌燃料电池，探究了产电菌在产电过程中电子介体传递电子机制.结果表明：K.oxytoca d7只有作产电呼吸时，才会产生电子介体，而Shewanella. sp.F1在好氧呼吸、厌氧呼吸、产电呼吸下均能产生介电体，说明电子介体的产生与产电菌种类有关.两种菌介电体氧化还原电位相当（-250，210mV），且介于呼吸链NADH和辅酶Q之间.其介电体在胞内呼吸链上截获的电子均源于NADH，说明电子“逸出”位点只取决于介电体本身.K.oxytoca d7在碳源充足和不足时，电子介体产电量分别占总电量的60%和41%；Shewanella. sp.F1分别是57%和50%，说明在碳源充足时，2种菌的产电呼吸都以电子介体机制为主.介电体传递电子过程直接影响了阳极底物的转化和燃料电池的产电性能.     

两株产电菌电子介体介导的胞外电子传递机理研究

构建了Klebsiella oxytoca d7和Shewanella sp.F1 2种纯菌燃料电池，探究了产电菌在产电过程中电子介体传递电子机制.结果表明：K.oxytoca d7只有作产电呼吸时，才会产生电子介体，而Shewanella. sp.F1在好氧呼吸、厌氧呼吸、产电呼吸下均能产生介电体，说明电子介体的产生与产电菌种类有关.两种菌介电体氧化还原电位相当（-250，210mV），且介于呼吸链NADH和辅酶Q之间.其介电体在胞内呼吸链上截获的电子均源于NADH，说明电子“逸出”位点只取决于介电体本身.K.oxytoca d7在碳源充足和不足时，电子介体产电量分别占总电量的60%和41%；Shewanella. sp.F1分别是57%和50%，说明在碳源充足时，2种菌的产电呼吸都以电子介体机制为主.介电体传递电子过程直接影响了阳极底物的转化和燃料电池的产电性能.     

石墨烯修饰碳毡电极与微生物相互作用过程中的电化学特征

在希瓦氏菌(Shewanella putrefaciens)呼吸驱动下,成功制备了生源性还原态的氧化石墨烯(r-GO)修饰的碳毡电极,进一步研究了r-GO修饰碳毡电极与微生物相互作用的电化学特征.结果表明:经r-GO修饰的碳毡电极与微生物的相互作用程度得到显著提升,这主要是由于修饰后电极的扩散内阻(R_(dif))得到快速降低的结果.将r-GO修饰后的碳毡电极作为阳极应用于微生物燃料电池(MFC)中,经微生物呼吸驱动下的石墨烯修饰电极,由于R_(dif)降低导致电极的电化学活性增强,使得电极和微生物相互作用程度得到提升,从而缩短了MFC启动时间,提高了MFC的产电能力.研究进一步表明,r-GO对电极的修饰,调控了对电极电化学活性及生源性电子向电极表面的传递过程.     

微氧水解酸化处理石化废水的生物降解特性

本研究采用微氧水解酸化技术处理石化废水,以抑制硫酸盐的还原,减少硫化氢的产生.同时,通过与厌氧水解酸化的对比试验,研究了微氧水解酸化的生物降解特性.微氧反应器的ORP控制在(-290±71)m V,厌氧反应器的ORP为(-398±31)m V.反应器运行近7个月的结果表明,在进水COD为202~514 mg·L-1、硫酸根浓度为350~650 mg·L-1及HRT为12 h时,微氧水解酸化反应器COD的平均去除率为31.2%,高于厌氧水解酸化的26.4%.厌氧出水的VFA浓度((2.34±0.60)mmol·L-1)高于微氧出水((1.89±0.48)mmol·L-1).微氧出水的平均比紫外吸收值(UV254/DOC)为0.017,显著低于厌氧出水(0.025),表明微氧环境可以提高兼性水解酸化菌的生理代谢功能,强化难降解芳香有机物和含共轭双键大分子化合物的去除.微氧水解酸化出水的硫离子浓度((0.11±0.04)mg·L-1)显著低于厌氧出水((1.27±1.22)mg·L-1).454焦磷酸测序结果表明:微氧水解酸化菌群中,变形菌门、绿弯菌门和放线菌门菌群丰度(所占比例分别为39.7%、20.3%、1.9%)高于厌氧水解酸化菌群(分别为36.9%、17.5%、1.3%),对难降解大分子有机物的去除效果好;厌氧水解酸化菌群中拟杆菌门和酸杆菌门所占比例较大,酸化效果更好.在属的水平上,微氧水解酸化污泥中鉴定出的硫酸盐还原菌的种群多样性和丰度均低于厌氧污泥,这与其出水较低的硫离子浓度一致,表明微氧环境能够有效抑制硫酸盐还原菌的活性.上述研究结果表明,微氧水解酸化是一种很有前途的石化废水预处理技术.     

硫酸盐还原反应器污泥驯化过程中微生物群落变化分析

采用PCR-DGGE技术,对硫酸盐还原反应器UASB污泥驯化过程中微生物群落的变化进行了分析.结果表明,污泥驯化过程中,微生物群落生物多样性与反应器硫酸盐及COD去除率呈明显的正相关,微生物群落Shannon指数大于3.45时,反应器硫酸盐去除率稳定在95%左右;对DGGE图谱中优势条带进行回收克隆并测序表明,污泥中微生物群落主要包含Firmicutes、Proteobacteria、Deinococcus-Thermus和Chloroflexi这4大类群,分别占总数的50.0%、28.6%、14.3%和7.1%;其中厌氧发酵细菌Clostridium sp.在驯化全过程中均占优势,但优势菌群的种类发生变化;厌氧细菌Chloroflexi sp.、Geopsychrobacter sp.等在污泥驯化过程中曾成为优势菌群但之后消亡;厌氧细菌Geobacter sp.则在污泥驯化过程中逐渐成为优势菌群;Desulfovibrio sp.在污泥驯化的最后2个阶段成为优势菌.     

有机物对厌氧氨氧化微生物燃料电池脱氮产电性能的影响

通过接种厌氧氨氧化污泥到微生物燃料电池阳极,成功启动厌氧氨氧化微生物燃料电池(ANAMMOX-MFC),研究了葡萄糖和苯酚对ANAMMOX-MFC脱氮产电性能的影响.结果表明,当葡萄糖浓度较低时(100~200 mg·L~(-1))时,对ANAMMOX菌有促进作用,ANAMMOX-MFC脱氮产电性能增强,此时反应器进出水COD浓度变化不大;当葡萄糖浓度高于300 mg·L~(-1)时,产电性能逐渐下降,NH+4-N去除率和去除速率逐渐下降,而NO-2-N去除率和去除速率基本保持不变,此时出水COD浓度也出现降低,说明厌氧氨氧化菌活性受到抑制,反硝化菌活性开始增强.极化曲线拟合程度较低,COD浓度变化对电池内阻影响较小.当苯酚浓度较低时(50~100 mg·L~(-1)),对ANAMMOX-MFC脱氮产电性能影响较低;当苯酚浓度超过200 mg·L~(-1)时,ANAMMOX-MFC脱氮产电性能逐渐被抑制.整个过程进出水COD浓度变化不大,极化曲线拟合程度较低,表观内阻有缓慢升高.     

甲烷生物燃料电池的产电影响因素及机制研究

考察了阳极电极材料、电极面积、电极电位、pH、阴极电子受体对甲烷生物燃料电池（MFC）产电性能的影响,并通过高通量测序、循环伏安法（CV）分析了其可能的电催化机制.结果表明,透气布/碳布（GTC）复合材料为阳极时产电性能（1251.3 mA·m^-2）最佳,分别是石墨烯/中空纤维膜（G-HFM）阳极（34.8 mA·m^-2）和碳布（CC）阳极（3.21 mA·m^-2）的36倍和390倍;阳极面积越大,MFC启动时间越快,电流密度越大;当电极恒电位为0.1 V （vs.SHE）时,其产电能力较-0.1、+0.3及+0.5 V时高;pH=7最有利于产电;溶解氧为MFC阴极电子受体时,最大功2率密度（703.9 mW·m^-2）优于铁氰化钾（457.2 mW·m^-2）、空气阴极（124.2 mW·m^-2）和高锰酸钾（20.7 mW·m^-2）作为电子受体的MFC.阳极室微生物群落结构分析显示,电活性细菌Geobacter（17.14%）和Desulfovibrio（8.51%）为优势种,其产电机理可能是甲烷氧化菌（Methanobacterium、Methylomicrobium等）与电活性细菌协同氧化甲烷驱动MFC产电.添加NO气体、N-乙酰蛋氨酸和蛋白酶K均可明显抑制阳极生物膜的电化学活性,表明其胞外电子传递过程依赖细胞色素c、Ni-Fe氢酶及与电极接触的外膜蛋白的介导作用.