零价铁预厌氧协同MFC强化降解吲哚性能与功能菌群分析

通过零价铁（ZVI）预厌氧与微生物燃料电池（MFC）的协同作用,研究其对单一基质碳源吲哚的降解特性、MFC产电性能及群落分析.结果表明：ZVI（4 g·L^-1）的预厌氧可明显促进吲哚（250 mg·L^-1）在MFC体系中的降解;其中吲哚与TOC在96 h内的降解率分别为97.17%和89.50%,且吲哚的降解符合一级反应动力学模型;体系中MFC最大输出电压和功率密度可达600 mV和439.55 mW·m^-2;通过LC-MS分析,吲哚在协同体系中的主要中间代谢产物为靛红和水杨酸.高通量测序结果表明,ZVI预厌氧体系的引入有利于MFC体系中梭菌（Clostridium sensu stricto）、链霉菌（Streptomyces sp.）、热单胞菌（Thermomonas）的富集与吲哚的厌氧降解;同时促进假单胞菌（Pseudomonas）和梭菌等在代谢过程中的电子转移,提高了MFC的产电性能.     

生物强化自发电化学氧化含硫废水及关键功能微生物研究

构建了以高锰酸钾溶液为阴极电子受体,石墨棒为电极的硫化物自发电化学氧化系统.该系统可自发电化学氧化硫化物,去除率为68.15%~89.30%,其主要氧化产物为单质硫（68.10%~86.63%）,且最大氧化速率可达34.76 mg·L^-1·h^-1,最大稳定电流密度为37.38 mA·m^-2.经生物强化后,该系统的硫化物去除率高于99.80%,其主要氧化产物为硫酸盐（21.98%~74.43%）和单质硫（25.43%~78.02%）,其最大氧化速率可达45.90 mg·L^-1·h^-1,最大稳定电流密度为36.61 mA·m^-2.并通过高通量测序分别从门和属分类水平对生物强化系统阳极室内污泥细菌群落进行分析,相对丰度较高的是具有硫化物氧化功能的变形菌门和具有胞外电子传递能力的拟杆菌门.     

1株产电假单胞菌（Pseudomonas sp.）RE7的分离及特性研究

微生物燃料电池(microbial fuel cell,MFC)阳极微生物的种类和作用机制对MFC的产电性能有着重要的影响.从已稳定运行1 a的MFC的阳极室分离得到1株电化学活性革兰氏阴性细菌——菌株RE7,其16S rRNA基因序列与Pseudomonas aeruginosa strain CMG 587有99%同源性,属于假单胞菌属（Pseudomonas sp.）.利用菌株RE7构建的MFC的稳定产电和循环伏安曲线测定结果都表明,菌株RE7具有较强的电化学活性,利用菌株RE7构建的MFC的最大输出电压为352 mV,相应的最大面积功率密度为69.2 mW/m²,体积最大功率密度为6.2 W/m³.由不同稀释比例的MFC排出液的产电效果比较可知,菌株RE7极有可能是通过自身分泌的氧化还原类物质进行电子传递.     

环境因素对接种Shewanella baltica的微生物燃料电池产电能力的影响

通过筛选获得1株Shewanella baltica,分别改变阳极基质种类、浓度、pH和温度,考察不同条件下接种该菌后MFC产电特性.乳酸钠作为基质时接种该菌的MFC产电功率密度最大,MFC产电功率密度和基质浓度满足Monod模型.阳极溶液pH和温度对接种该菌的MFC产电功率密度影响最大.阳极溶液pH为8时接种该菌的MFC产电功率密度最大可达1 236 mW/m²,最大功率密度上升主要是阳极内阻和阳极电势影响所致.接种该菌的MFC最大产电功率密度在50℃达到1 197 mW/m²,最大功率密度随温度变化的主要原因是温度对阳极内阻的影响,20～50℃时MFC电流密度与温度满足Arrhenius方程.     

石墨烯掺杂聚苯胺阳极提高微生物燃料电池性能

微生物燃料电池（microbial fuel cell,MFC）技术可分解代谢污染物质并同步输出电能,在环境及能源领域吸引了越来越多的关注.但是,输出功率密度较低、成本较高、底物降解率低等特点限制了其实际应用,其中阳极是主要限制因素之一.本研究选取具有优异导电性、大比表面积的石墨烯和生物相容性较好的聚苯胺（polyaniline,PANI）,并优化二者比例关系,制备得到石墨烯掺杂PANI复合材料.将复合材料涂覆在玻碳电极表面分析电化学性能,循环伏安（cyclic voltammetry,CV）和线性伏安扫描（linear sweep voltammetry,LSV）测试结果均显示石墨烯含量占比20%的复合电极（20%石墨烯）电化学性能最好.将复合材料修饰在碳布表面作为MFC阳极时以石墨烯含量占比5%的复合电极（5%石墨烯）生物电化学性能最佳,LSV得到最大输出功率密度为（831±45）mW·m^-2,分别是20%石墨烯、1%石墨烯、石墨烯、PANI、碳布阳极的1.2、1.3、1.3、1.5、1.8倍.最大输出电压、开路电压、化学需氧量去除率、库仑效率、生物量密度均以5%石墨烯电极最高.电化学阻抗分析表明5%石墨烯电极极化内阻仅为（24±2）Ω,是碳布电极的19.8%.电化学和生物电化学性能并不完全一致,说明电极材料的生物相容性是影响MFC性能的主要因素之一.5%石墨烯阳极充分发挥了石墨烯和聚苯胺的优点,提高了MFC的产电性能.     

温度对啤酒废水微生物燃料电池产电性能的影响

以啤酒废水为底物,采用空气阴极微生物燃料电池,加入50 mmol/L磷酸盐（PBS）作为缓冲溶液,考察了20℃和30℃下,MFC产电性能及生物相变化.当环境温度从30℃降低到20℃时,MFC最大输出功率从483 mW/m²降低到435 mW/m²,库伦效率和COD去除率变化不大.温度对阴阳两极的电位均有影响,且对阴极的影响大于对阳极的影响.以莫诺德方程对实验数据进行拟合,得到半饱和速率常数k_s分别为228 mg/Ｌ（30℃）和293 mg/Ｌ（20℃）.变性梯度凝胶电泳（DGGE）图谱表明,温度变化不仅影响了阳极的优势菌群,而且对阴极微生物种类具有很大的影响.     

2种不同结构的微生物燃料电池的产电性能比较

微生物燃料电池（microbial fuel cell,MFC）目前仍面临着产能低和成本高的问题,因此系统比较同样条件下不同结构MFC的产电性能对于最终提高其产电效率具有重要意义.通过构建2种不同结构的MFC反应器：单室型MFC和双室型MFC,以乙酸为燃料,固定外电阻为1 000 Ω,对其产电性能进行了比较研究.结果表明,单室型MFC和双室型MFC均可稳定地输出电能,平均最大输出电压分别为600 mV和650 mV,平均运行周期分别为110 h和90 h;单室型MFC和双室型MFC的最大面积功率密度分别为113.8 mW/m²和382.4 mW/m²,最大体积功率密度分别为1.3 mW/m³和2.2 mW/m³;根据稳态放电法确定双室型MFC的内阻为188 Ω,单室型MFC的内阻为348 Ω,双室型MFC的产电性能及运行稳定性均优于单室型MFC.阳极的面积和质子通道的大小都会对MFC的库仑效率产生影响.     

甲烷为唯一电子供体驱动硝酸盐/亚硝酸生物还原及微生物群落结构分析

反硝化厌氧甲烷微生物生长缓慢、倍增时间长,难以在短时间内成功富集.为快速大量富集以甲烷为唯一电子供体的硝酸盐/亚硝酸盐还原微生物,选择甲烷通量适宜的中空纤维膜材料并设计高效无泡曝气膜生物膜反应器（MBfR）.在反应器运行初期,两个反应器分别手动添加200 mg·L^-1的硝酸盐和亚硝酸盐,两个反应器进行闭合自循环的76 d内,均可在10 d内将200 mg·L^-1的硝酸盐和亚硝酸盐完全去除.稳定后,200 mg·L^-1硝酸盐可在2 d之内全部还原,还原速率略快于亚硝酸盐.在MBfR运行第77~124 d,改为序批式生物反应器方式运行,两个反应器内反硝化速率均可达到50 mg·L^-1·d^-1,表明以甲烷为唯一电子供体驱动的反硝化微生物成功富集并挂膜.在微生物富集过程MBfR出水中均检出挥发性脂肪酸（VFAs）,以硝酸盐和亚硝酸盐为电子受体的反应器最高VFAs含量分别可达948 mg·L^-1和997 mg·L^-1.高通量测序结果发现,以硝酸盐为电子受体的反应器内产酸菌Propionispora和Proteiniphilum的丰度可以达到39.1%和3.1%,而在以亚硝酸盐作为电子受体时,产酸菌Propionispora和Proteiniphilum丰度分别为80.9%和2.4%,是反应器内部的优势菌属.而异养反硝化菌Pseudomonas在两组微生物富集阶段均具有较高丰度.由此推测在本研究中甲烷为唯一电子供体驱动的硝酸盐/亚硝酸盐生物还原过程由VFAs作为中间产物介导完成.本研究结果可为推进污水脱氮技术的发展提供参考.     

地膜覆盖对菜地垄沟CH4和N2O排放的影响

为了探讨地膜覆盖对菜地垄沟温室气体CH₄和N₂O排放的影响,以位于西南大学农业部重庆紫色土生态环境重点野外科学观测试验站内辣椒-萝卜轮作菜地为研究对象,采用静态暗箱/气相色谱法,进行为期1 a的田间原位观测.本试验设置常规和覆膜两种处理方式,研究地膜覆盖对菜地垄沟中CH₄和N₂O排放的影响.结果表明,地膜覆盖能极显著提高土壤全年pH（P<0.01）,显著提高全年的地表温度和地下5 cm温度（P<0.05）,显著提高萝卜季土壤含水率（P<0.05）.不论是辣椒季还是萝卜季,覆膜显著降低了垄的CH₄排放（P<0.05）,辣椒季垄的CH₄平均排放通量常规和覆膜处理分别为0.110 mg·（m²·h）^-1和0.028 mg·（m²·h）^-1,萝卜季分别为0.011 mg·（m²·h）^-1和-0.019 mg·（m²·h）^-1,但覆膜对沟的CH₄排放没有显著影响（P>0.05）,辣椒季常规和覆膜处理分别为0.058 mg·（m²·h）^-1和0.057 mg·（m²·h）^-1,萝卜季分别为0.083 mg·（m²·h）^-1和0.092 mg·（m²·h）^-1,对比垄和沟,除了辣椒季常规处理下垄CH₄排放量显著高于沟,其它均为沟显著高于垄,这与西南地区较高的降雨量下沟内较稳定的缺氧环境有关.覆膜处理对N₂O没有显著影响,辣椒季垄N₂O的平均排放通量常规和覆膜处理下分别为65.41 μg·（m²·h）^-1和68.39 μg·（m²·h）^-1,萝卜季分别为78.43 μg·（m²·h）^-1和66.19 μg·（m²·h）^-1,辣椒季沟N₂O的平均排放通量分别为19.82 μg·（m²·h）^-1和22.85 μg·（m²·h）^-1,萝卜季分别为35.80 μg·（m²·h）^-1和40.00 μg·（m²·h）^-1,均无显著差异（P>0.05）,对比垄和沟,垄N₂O的排放量显著高于沟,N₂O主要由垄向大气排放.CH₄排放通量与地表及地下5 cm温度呈显著正相关,N₂O的排放通量仅与碱解氮和铵态氮含量呈显著正相关.     

电催化-生物电化学耦合系统处理青霉素废水的机制

抗生素生产过程中产生大量含有残存抗生素的生产废水,传统的污水生物处理技术难以有效地处理此类高浓度抗生素废水.针对此问题,采用电催化-生物电化学耦合系统来处理含有典型的β-内酰胺类抗生素青霉素的废水,利用硼掺杂金刚石（boron-doped diamond,BDD）电催化电极对青霉素废水进行预处理,其出水进入生物电化学系统（bioelectrochemical system,BES）进行后处理.研究发现,经电催化系统预处理后青霉素的去除率为89%,出水进入BES后可以稳定运行,该出水中又有79%的青霉素被BES去除,获得最大功率密度为（1124±28）mW·m^-2,与直接进青霉素原始废水的BES反应器相比提高了473%.经过电催化-生物电化学两级耦合系统处理后青霉素的总去除率达到98%.对BES反应器阳极生物量和生物相分析结果表明,青霉素对阳极混合菌群生物量和变形菌门微生物（主要产电菌）有一定的抑制作用,且会降低形成阳极生物膜的主要微生物不动杆菌属Acinetobacter和具有产电功能芽孢杆菌属Bacillus在反应器中含量,这是影响反应器产电性能和处理效果的主要原因.青霉素废水经电催化降解后,浓度明显降低,有效缓解了青霉素对BES的抑制作用,提高废水的可生化性,因此电催化-生物电化学耦合系统是一种高效低能耗处理抗生素废水的新工艺.     

硝酸-PPy/AQDS联合处理改善阳极性能的分析表征

阳极性能是影响微生物燃料电池(microbial fuel cells,MFCs)性能的关键因素之一.通过吡咯聚合、蒽醌-2,6-磺酸钠盐(AQDS)掺杂以及库仑量调控将不同厚度的PPy/AQDS复合薄膜电沉积至硝酸处理的碳毡阳极上,以期整合碳毡阳极的生物亲合性、导电性及电子传递能力,同时强化阳极的这3种性能.结果表明,随着整合强度的加强,阳极性能逐步得到提升,整合阳极在阳极生物量、电导率以及交换电流密度方面优于对照组2.4~3.3倍,其中0.12 C·cm~(-2)的整合阳极表现出最高的峰值电流(2.86 m A)、最大的阳极生物量(0.44 mg·cm-2)、最大的电导率(0.33 S·cm~(-1))、最大的交换电流密度(3.65×10~(-3)A·m~(-2))以及最小的传质阻力,其对应MFC的最大功率密度达1 060.7 m W·m~(-2),是对照组的2.2倍,阳极开路电势接近-0.55V.循环伏安、电化学阻抗谱、扫描电镜和塔菲尔测试进一步揭示了PPy/AQDS复合薄膜在阳极碳纤维之间的联接、架桥作用,使得不同纤维丝之间的接触更加均匀,减小了电子在生物膜与阳极之间、阳极与外回路之间的传递阻力;同时,沉积于碳毡阳极的PPy/AQDS复合薄膜与硝酸处理后阳极表面形成的吡咯氮类官能团之间的协同作用可能是整合阳极性能提升的本质原因所在.     

阳极材料对6 L微生物燃料电池性能及有机废水处理效果的影响

阳极材料是影响微生物燃料电池实用化的关键因素之一.本文以碳刷、碳布或石墨毡阳极和泡沫镍空气阴极制成紧凑式6 L单室双空气阴极微生物燃料电池(MFC),研究不同阳极材料对电池启动过程和运行以乙酸钠为基质的人工废水和实际屠宰废水的产电性能和废水处理效果的影响,比较了单位阳极成本的产电效益.结果表明:阳极材料对紧凑式MFC的启动过程没有明显影响;在产电性能方面,碳刷阳极MFC在人工废水和屠宰废水中的输出功率密度最高,分别为(56.3±1.8)W·m~(-3)和(19.5±0.8)W·m~(-3),其次为碳布阳极MFC,分别为(46.0±1.7)W·m~(-3)和(16.9±0.6)W·m~(-3),最差的是石墨毡阳极MFC,分别为(40.8±1.5)W·m~(-3)和(11.9±0.5)W·m~(-3);在废水处理效果方面,不同阳极MFC在运行人工废水或屠宰废水时COD去除率没有明显差别,均在90%左右.碳刷阳极MFC所产生的经济效益最高,在运行乙酸钠和屠宰废水时分别为(3.44±0.08)m W·元-1和(0.97±0.05)m W·元-1,分别比碳布MFC和石墨毡MFC高18.6%、12.8%和38.7%、80%.本研究结果说明碳刷是微生物燃料电池实用化过程中最合适的阳极材料.     

微生物燃料电池恒电流预培养阳极生物膜分析表征

阳极性能是影响微生物燃料电池(Microbial Fuel Cells,MFCs)性能的关键因素之一,同时阳极的接种挂膜过程是影响微生物燃料电池启动效率的关键因素.因此,本课题组提出了预培养阳极作为微生物燃料电池的一种新型阳极的概念,在三电极体系下,通过外加恒定电流预培养阳极,在不同条件下对阳极表面进行电化学选择和生物膜驯化以丰富生物膜结构和厚度.结果表明,阳极的性能与预培养电流大小密切相关,预培养阳极CF-4i(外加4 A·m-2电流密度)通过循环伏安法、塔菲尔曲线、电化学阻抗谱测试,性能好于其他测试组及对照组,装配阳极CF-4i的微生物燃料电池能实现最大功率密度968.20 m W·m-2,是对照组的2.53倍.同时,通过共聚焦显微镜观察发现,生物膜大体分两层,外层的活细胞及内层的死细胞,外层活细胞长在内层死细胞之上.这种结构分布表明,阳极生物膜中的活细胞部分绝大多数都分布于生物膜的外侧,而不是均布于整个阳极生物膜中;同时这也表明不是整个阳极生物膜都具有新陈代谢活性,但死亡的细胞可以继续积累在电极表面附近,活的外层膜负责电流的产生,而内层的死细胞作为一种导电基质.     

一株产电菌嗜根考克氏菌(Kocuria rhizophila)的分离及其产电性能优化

本研究以天津泰达污水处理厂污泥浓缩间的污泥为接种物,启动并运行了微生物燃料电池(MFCs).从富集的阳极生物膜上分离得到了一株纯培养的微生物菌种,命名为P2-A-5.研究发现,菌株P2-A-5的16S rDNA序列与菌株Kocuria rhizophila DC2201具有100%的同源性,结合该菌的形态特征和生理生化实验,将其归属为嗜根考克氏菌(Kocuria rhizophila).通过化学剂处理、底物种类和浓度的优化,进一步提高其在微生物燃料电池中的产电性能.结果表明,菌株K.rhizophila P2-A-5经0.5 mg·L-1溶菌酶处理45 min后,接种到以2.0 g·L-1海藻糖为底物的阳极液中运行MFCs,其功率密度达到314.8 m W·m-2,比优化前(74.9 m W·m-2)提高了320.3%.这是首次对K.rhizophila种内微生物产电性能及其在微生物燃料电池中应用的报道,其成果对于丰富产电微生物的多样性,挖掘更多具有高电化学活性的微生物菌种,提高其产电性能具有重要的理论意义.     

桉树叶提取液还原石墨烯电极提高微生物燃料电池产电性能的研究

将桉树叶提取液绿色还原氧化石墨烯(G-rGO)电极和微生物还原氧化石墨烯(B-rGO)电极依次作为微生物燃料电池(MFC)阳极,采用红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)对所制备的电极进行表征,并采用循环伏安法(CV)、交流阻抗法(EIS)对比2种电极的电化学性能.结果发现,G-rGO阳极的内阻为243.87Ω,应用于MFC时最大功率密度和最大输出电压分别为18.77 W·m~(-3)和760 mV,对照组B-rGO电极的内阻为299.11Ω,将其应用于MFC时最大功率密度和最大输出电压分别为13.16 W·m~(-3)和635 mV,对照组未修饰阳极的内阻为375.21Ω,最大功率密度和最大输出电压分别为8.97 W·m~(-3)和480 mV.研究表明,G-rGO电极电阻更小,导电性能更优越.     

微生物光电化学池去除硝酸盐氮:以PANI/TiO2-NTs为光阳极

利用微生物光电化学池(MPEC)去除污染物是一种经济高效环保的方法.本实验在制备获得聚苯胺/二氧化钛纳米管阵列(PANI/TiO_2-NTs)复合光电极的基础上,构建了由PANI/TiO_2-NTs光阳极和生物阴极组成的MPEC系统,并对其去除硝酸盐氮(NO~-_3-N)的性能进行研究.结果表明,PANI负载时间为80 s时,PANI/TiO_2-NTs电极光电性能最佳,相比于TiO_2-NTs电极光电流密度增大约一倍,PANI的修饰有效提高了光能利用率.构建的MPEC系统能在无外加电压的条件下利用光能驱动实现自养反硝化脱氮,NO~-_3-N的生物降解符合准一级反应动力学方程.光响应电流密度越大,系统反硝化脱氮性能越好,NO~-_3-N初始浓度为25 mg·L~(-1)时,当光响应电流密度从0.17 mA·cm~(-2)增加至0.67 mA·cm~(-2),平均反硝化速率从0.83 mg·(L·h)~(-1)增大到2.83 mg·(L·h)~(-1).对生物阴极微生物膜进行了高通量测序,发现Pseudomonas所占比例最大(27.37%)为优势菌属.分析认为PANI/TiO_2-NTs光阳极产生的光生电子通过外电路传递到阴极,Pseudomonas、Alishewanella和Flavobacterium等具有自养反硝化能力和电化学活性的微生物可直接利用电极上的电子作为唯一的电子供体进行自养反硝化脱氮.     

g-C3N4/Cu2O/CF电极制备及在微生物燃料电池中的应用

为了提高微生物燃料电池的产电性能,采用电沉积法将石墨态氮化碳(g-C_3N_4)与氧化亚铜(Cu_2O)负载到碳毡(Carbon felt,CF)表面,制得g-C_3N_4/Cu_2O/CF光电极用于构建微生物燃料电池.通过场发射扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、光生电流曲线(I-T)、线性扫描伏安曲线(LSV)对光电阴极进行光电性能测试,并在白光发光二极管(LED)辐照下研究了以Cu_2O/CF、g-C_3N_4/Cu_2O/CF为阴极光催化微生物燃料电池的产电性能.结果表明,g-C_3N_4/Cu_2O/CF电极中g-C_3N_4分布在Cu_2O之间;g-C_3N_4/Cu_2O/CF光电极能提高光利用率,与Cu_2O/CF光电极相比,光电流密度达到2700 mA·m~(-2),增长幅度达到125%;与Cu_2O/CF阴极微生物燃料电池相比,g-C_3N_4/Cu_2O/CF阴极微生物燃料电池具有更优的产电能力,在白光LED辐照下最大功率密度和光电流密度达到110.7 mW·m~(-2)和1102 mA·m~(-2),增长幅度达到16%和27%.     

石油污染物对海底微生物燃料电池性能的影响及加速降解效应

海底石油污染物在缺氧环境下导致其生物降解过程缓慢,对海洋环境造成长期危害.本文利用海底微生物燃料电池(BMFCs)原理,尝试通过电催化作用提高海底石油污染物的降解速率.对比测试了含油电池装置(BMFCs-A)与无油电池装置(BMFCs-B)的电化学性能,研究了石油污染物对电池性能的影响;比较了含油通路(BMFCs-A)和断路状态下(BMFCs-C)的石油降解率和细菌聚集量,分析了BMFCs对石油污染物降解的加速作用.结果表明,BMFCs-A和BMFCs-B阳极的交换电流密度分别为1.37×10-2A·m-2和1.50×10-3A·m-2,最大输出功率密度分别是105.79 m W·m-2和83.60 m W·m-2,BMFCs-A装置的抗极化能力增强,交换电流密度提高近9倍,最大输出功率密度提高1.27倍.BMFCs-A和BMFCs-C阳极表面的异养菌数量分别是(66±3.61)×107CFU·g-1和(7.3±2.08)×107CFU·g-1,细菌数量增加了8倍,高的异养菌数量导致石油降解加速进行,BMFCs的石油降解率是自然条件下的18.7倍.BMFCs在电化学性能提高的同时,加速石油污染物的降解.本文同时提出了一种海底微生物燃料电池对石油污染物加速降解的新模式.