微氧环境中电化学活性微生物的分离与鉴定

电化学活性微生物在金属、碳等元素的生物地球化学循环,以及生物能源合成中具有重要作用.与微生物燃料电池厌氧阳极相比,微氧阳极能够捕集更多电能.但是相比于厌氧阳极中功能微生物的广泛研究,微氧阳极中的功能微生物还未被分离和研究.本研究采用传统好氧分离技术从微生物燃料电池微氧阳极分离获得3株纯菌Aeromonas sp.WS-XY2、Citrobacter sp.WS-XY3和Bacterium strain WS-XY4,其中WS-XY2和WS-XY3属于变形菌门,WS-XY4初步鉴定为新种.循环伏安、计时电流结果表明3株菌均具有电化学活性,且具有相似的直接胞外电子传递机制.3株菌在微生物分类学和电化学性质上的异同,表明微氧阳极能够定向筛选具有相似电化学性质的电化学活性微生物.微生物燃料电池微氧阳极具有更高效多样的功能微生物,可能是微氧阳极性能优于厌氧阳极的一个原因.因此,进一步针对微生物燃料电池微氧阳极中功能微生物的研究,将有助于阐明微氧阳极提高微生物燃料电池电能捕集的微生物机制.     

直流电对硝化细菌活性的影响

研究外加直流电分别对悬浮和固定膜二种存在状态的硝化细菌代谢活性和硝化效率的影响 .小于 2 5A·m-2 的直流电对游离细菌硝化氨氮没有影响 ,5A·m-2 以上的电流开始抑制细菌的硝化作用 .生物膜具有较强的抗电能力 ,15A·m-2 的直流电仅使氨氮的硝化速率降低 2 0 % .另外 ,电流对生物膜的持菌量影响差异较大 .当电流密度为 15A·m-2 时 ,负极的持菌量减少 90 %以上 ,正极减少 5 8% ,而电极中间填料的持菌量仅减少 8% .测量生物膜中磷脂含量发现 ,正极表面生物膜中活细菌比重最小 ,正极其次 ,填料表面生物膜中活细菌含量最高     

“三合一”微生物燃料电池的产电特性研究

为了降低内阻,尽可能提高微生物燃料电池的输出功率,提出了一种将阳极、质子交换膜和阴极热压在一起的"三合一"膜电极形式的微生物燃料电池,并考察了其在接种厌氧污泥条件下对乙酸自配水的产电特性.该"三合一"电池在稳定运行条件下电池内阻约为10～30Ω,远低于现已报道的其它形式的微生物燃料电池的内阻.目前该"三合一"型微生物燃料电池最大输出功率密度约300 mW·m-2,库仑效率约50%.试验结果表明,在一个间歇运行周期中,电池内阻增加是引起输出电压降低的最主要原因.同时在不同的外阻条件下,需要降低极化的重点不同.     

电活性生物膜阳极构建及其对2，4，6-三氯酚同步降解和产电

为实现氯酚（CPs）的高效降解和资源化利用,探究微生物燃料电池（MFC）体系优势功能菌,揭示生物降解路径.接种、驯化长春市南郊污水处理厂的厌氧活性污泥,获得生物膜阳极以构筑MFC-2,4,6-TCP体系,基于扫描电子电镜（SEM）、16S rRNA分析测序方法,考察生物膜阳极微生物的附着情况和优势菌种,基于电化学阻抗（EIS）、循环伏安（CV）和线性扫描伏安（LSV）等电化学分析手段,表征生物阳极的电化学性能和氧化还原能力.结果表明,生物膜阳极微生物种类丰富,其中Geobacter和Acinetobacter分别为MFC-2,4,6-TCP体系产电和降解驯化期的优势功能菌,体系最大输出电压可达0.55 V,最大功率密度为428.65 mW·m-2,对2,4,6-TCP的降解和矿化率可达97.5%和85.4%.随着MFC循环次数的增加,微生物代谢途径多样化,产电菌逐渐演替为协同菌,且优势功能菌对2,4,6-TCP降解的中间产物（环己醇）,其毒性远低于氯酚或苯酚,更利于被微生物利用.该结果可为氯酚废水的实际处理提供新策略和技术参考.     

温度对电自养氧还原生物阴极电化学性能的影响

生物阴极的应用能够显著降低微生物电化学系统的成本并增强运行的稳定性,其中,环境温度是限制其性能提升的关键因素.因此,本研究通过对比温度对生物阴极和非生物阴极微生物燃料电池（MFCs）电化学性能的影响,证实了生物阴极对提升MFCs产电性能的重要作用.结果发现,生物阴极MFCs在35℃条件下的最大电压为0.70 V,是非生物阴极的1.3倍.原位三电极循环伏安特性测试显示生物阳极和生物阴极的最佳温度有所不同,并且温度对生物阳极的影响大于对生物阴极的影响.本研究表明了生物阴极对MFCs电化学性能提升的重要性,并且优化了电自养氧还原生物阴极的最佳运行温度,为推动其实际应用提供了温度设置的参考.     

底物浓度和缓冲液浓度对MFC性能影响研究

实验研究了阳极室进口底物浓度和缓冲溶液浓度对碳刷阳极微生物燃料电池产电性能的影响,并利用循环伏安法考察了不同条件下阳极生物膜的电化学活性。结果表明,电池的功率密度随进口底物浓度的增加而增大;在进口底物浓度为500 mg COD/L时,其达到饱和。随着缓冲液浓度的增加,电池的功率密度增大,这是由于缓冲液不仅维持了阳极室及阳极生物膜的p H,而且增强了阳极电解液的离子强度。循环伏安测试结果进一步证实了不同条件下电池的产电性能。     

一株产电菌嗜根考克氏菌(Kocuria rhizophila)的分离及其产电性能优化

本研究以天津泰达污水处理厂污泥浓缩间的污泥为接种物,启动并运行了微生物燃料电池(MFCs).从富集的阳极生物膜上分离得到了一株纯培养的微生物菌种,命名为P2-A-5.研究发现,菌株P2-A-5的16S rDNA序列与菌株Kocuria rhizophila DC2201具有100%的同源性,结合该菌的形态特征和生理生化实验,将其归属为嗜根考克氏菌(Kocuria rhizophila).通过化学剂处理、底物种类和浓度的优化,进一步提高其在微生物燃料电池中的产电性能.结果表明,菌株K.rhizophila P2-A-5经0.5 mg·L-1溶菌酶处理45 min后,接种到以2.0 g·L-1海藻糖为底物的阳极液中运行MFCs,其功率密度达到314.8 m W·m-2,比优化前(74.9 m W·m-2)提高了320.3%.这是首次对K.rhizophila种内微生物产电性能及其在微生物燃料电池中应用的报道,其成果对于丰富产电微生物的多样性,挖掘更多具有高电化学活性的微生物菌种,提高其产电性能具有重要的理论意义.     

微生物燃料电池用于废水能源化的研究进展

微生物燃料电池能将废水中有机物的化学能转换成电能,在完成污染去除的同时实现能量回收,是一种新型的环境生物电化学技术。文章介绍了微生物燃料电池的工作原理,系统地总结了微生物燃料电池的技术体系构成要素,从电极构造、产电微生物、质子交换膜、反应器设计等方面阐述了微生物燃料电池研究现状与存在问题。针对微生物燃料电池在未来工程应用要求,指出反应器构型设计、生物电化学技术耦合等为未来研究重点。     

微生物燃料电池中产电微生物电子传递研究进展

微生物燃料电池集产电和污水净化为一体,作为一种新型的能源回收技术得到人们的广泛关注。从微生物燃料电池工作原理来看,电子能否顺利地传递到阳极表面对于电流的产生起着关键作用。因此,本文重点阐述了电子在产电微生物体内产生的途径、电子从微生物体内向阳极传递的不同方式以及阳极材料对产电微生物附着和电子传递的影响。从生物化学、电化学和材料学上对产电微生物体内的电子到阳极整个过程进行全面的综述。明确电子传递的关键环节,为新型高效阳极材料的开发提供思路。     

双筒型微生物燃料电池产电及污水净化特性的研究

构建了双筒型微生物燃料电池并考察了产电和污水净化特性,在此基础上考察不同阳极填料对微生物燃料电池产电的影响.通过稳态放电法和电流中断法测量得到微生物燃料电池的内阻,以颗粒石墨作为阳极填料的双筒型微生物燃料电池内阻为38.9 Ω,阳极内阻、欧姆内阻和阴极内阻分别为5.1、 14.1和18.7 Ω,最大产电功率密度为6 253　mW/m³,双筒型微生物燃料电池的构型能有效提高单位体积质子膜面积.双筒型微生物燃料电池对COD的去除负荷为1.6 kg/(m³·d),库仑效率约为10%～12%.阳极填料为大颗粒石墨、小颗粒石墨、碳毡和穿孔型碳毡的双筒型微生物燃料电池的内阻分别为47、 39、 28和33 Ω,稳定运行周期分别为20、 18、 11和18 d.从兼顾产电和稳定运行角度出发,穿孔型碳毡和小颗粒石墨更适合用作MFC阳极填料.     

微生物燃料电池改性阳极处理PTA废水

探讨了不同改性阳极对微生物燃料电池(microbial fuel cell,MFC)产电性能及其对MFC处理难降解废水能力的影响.以单室空气阴极为基础,利用0.1 g电气石、质量分数75%二氧化锰/埃洛石纳米管(manganese bioxide/halloysite nanotube,MnO_2/HNT)和多壁碳纳米管-羧基(multi-walled carbon nanotube-carboxyl,MWCNT-COOH)对MFC阳极进行修饰.结果表明,不同改性阳极的MFC对含精对苯二甲酸(purified terephthalic acid,PTA)废水的去除率均高于70%,且化学需氧量(chemical oxygen demand,COD)去除率在79%以上.相较于其他几种改性阳极,以MWCNT-COOH改性材料作阳极的MFC产生的最大输出电压最高,获得的最大功率密度最高,分别为529 mV和252.73 mW·m~(-2).     

阳极材料对6 L微生物燃料电池性能及有机废水处理效果的影响

阳极材料是影响微生物燃料电池实用化的关键因素之一.本文以碳刷、碳布或石墨毡阳极和泡沫镍空气阴极制成紧凑式6 L单室双空气阴极微生物燃料电池(MFC),研究不同阳极材料对电池启动过程和运行以乙酸钠为基质的人工废水和实际屠宰废水的产电性能和废水处理效果的影响,比较了单位阳极成本的产电效益.结果表明:阳极材料对紧凑式MFC的启动过程没有明显影响;在产电性能方面,碳刷阳极MFC在人工废水和屠宰废水中的输出功率密度最高,分别为(56.3±1.8)W·m~(-3)和(19.5±0.8)W·m~(-3),其次为碳布阳极MFC,分别为(46.0±1.7)W·m~(-3)和(16.9±0.6)W·m~(-3),最差的是石墨毡阳极MFC,分别为(40.8±1.5)W·m~(-3)和(11.9±0.5)W·m~(-3);在废水处理效果方面,不同阳极MFC在运行人工废水或屠宰废水时COD去除率没有明显差别,均在90%左右.碳刷阳极MFC所产生的经济效益最高,在运行乙酸钠和屠宰废水时分别为(3.44±0.08)m W·元-1和(0.97±0.05)m W·元-1,分别比碳布MFC和石墨毡MFC高18.6%、12.8%和38.7%、80%.本研究结果说明碳刷是微生物燃料电池实用化过程中最合适的阳极材料.     

甲烷生物燃料电池的产电影响因素及机制研究

考察了阳极电极材料、电极面积、电极电位、pH、阴极电子受体对甲烷生物燃料电池（MFC）产电性能的影响,并通过高通量测序、循环伏安法（CV）分析了其可能的电催化机制.结果表明,透气布/碳布（GTC）复合材料为阳极时产电性能（1251.3 mA·m^-2）最佳,分别是石墨烯/中空纤维膜（G-HFM）阳极（34.8 mA·m^-2）和碳布（CC）阳极（3.21 mA·m^-2）的36倍和390倍;阳极面积越大,MFC启动时间越快,电流密度越大;当电极恒电位为0.1 V （vs.SHE）时,其产电能力较-0.1、+0.3及+0.5 V时高;pH=7最有利于产电;溶解氧为MFC阴极电子受体时,最大功2率密度（703.9 mW·m^-2）优于铁氰化钾（457.2 mW·m^-2）、空气阴极（124.2 mW·m^-2）和高锰酸钾（20.7 mW·m^-2）作为电子受体的MFC.阳极室微生物群落结构分析显示,电活性细菌Geobacter（17.14%）和Desulfovibrio（8.51%）为优势种,其产电机理可能是甲烷氧化菌（Methanobacterium、Methylomicrobium等）与电活性细菌协同氧化甲烷驱动MFC产电.添加NO气体、N-乙酰蛋氨酸和蛋白酶K均可明显抑制阳极生物膜的电化学活性,表明其胞外电子传递过程依赖细胞色素c、Ni-Fe氢酶及与电极接触的外膜蛋白的介导作用.     

硝酸-PPy/AQDS联合处理改善阳极性能的分析表征

阳极性能是影响微生物燃料电池(microbial fuel cells,MFCs)性能的关键因素之一.通过吡咯聚合、蒽醌-2,6-磺酸钠盐(AQDS)掺杂以及库仑量调控将不同厚度的PPy/AQDS复合薄膜电沉积至硝酸处理的碳毡阳极上,以期整合碳毡阳极的生物亲合性、导电性及电子传递能力,同时强化阳极的这3种性能.结果表明,随着整合强度的加强,阳极性能逐步得到提升,整合阳极在阳极生物量、电导率以及交换电流密度方面优于对照组2.4~3.3倍,其中0.12 C·cm~(-2)的整合阳极表现出最高的峰值电流(2.86 m A)、最大的阳极生物量(0.44 mg·cm-2)、最大的电导率(0.33 S·cm~(-1))、最大的交换电流密度(3.65×10~(-3)A·m~(-2))以及最小的传质阻力,其对应MFC的最大功率密度达1 060.7 m W·m~(-2),是对照组的2.2倍,阳极开路电势接近-0.55V.循环伏安、电化学阻抗谱、扫描电镜和塔菲尔测试进一步揭示了PPy/AQDS复合薄膜在阳极碳纤维之间的联接、架桥作用,使得不同纤维丝之间的接触更加均匀,减小了电子在生物膜与阳极之间、阳极与外回路之间的传递阻力;同时,沉积于碳毡阳极的PPy/AQDS复合薄膜与硝酸处理后阳极表面形成的吡咯氮类官能团之间的协同作用可能是整合阳极性能提升的本质原因所在.     

纯菌株与混合菌株在MFC中降解喹啉及产电性能的研究

微生物燃料电池(microbial fuel cell,MFC)阳极微生物菌群组成与MFC产电性能有重要关系.从稳定运行了210 d以上,以200 mg.L-1喹啉为燃料的MFC阳极室分离提纯出4株兼性厌氧菌Q1、b、c和d,分别代表原MFC中所有4类不同菌落形态的可培养菌.16S rDNA序列分析结果表明,菌株Q1、c和d属于假单胞菌属(Pseudomonas sp.),菌株b属于伯克霍尔德菌属(Burkholderia sp.).通过构建双室MFC,以200 mg.L-1喹啉和300 mg.L-1葡萄糖为混合燃料,以铁氰化钾为电子受体测定各菌株产电能力,结果表明菌株b、c和d均为非产电菌.产电菌Q1与非产电菌b、c、d复合产电电荷量依次为3.00、3.57和5.13C,库仑效率依次为3.85%、4.59%和6.58%,产电菌与非产电菌对燃料的降解利用存在竞争关系,使得复合菌产电能力比产电菌Q1单独时的产电能力差.在MFC中,非产电菌与产电菌复合产电时24h内对喹啉的去除率均可以达到100%,降解喹啉效果优于4株菌单独构建的MFC,即混合菌更有利于利用复杂碳源.GC/MS的测定结果表明,产电菌株Q1构建的纯菌MFC和原混合菌MFC周期结束时出水中存在的喹啉代谢产物均为2-羟基喹啉和苯酚.     

石墨烯修饰碳毡电极与微生物相互作用过程中的电化学特征

在希瓦氏菌(Shewanella putrefaciens)呼吸驱动下,成功制备了生源性还原态的氧化石墨烯(r-GO)修饰的碳毡电极,进一步研究了r-GO修饰碳毡电极与微生物相互作用的电化学特征.结果表明:经r-GO修饰的碳毡电极与微生物的相互作用程度得到显著提升,这主要是由于修饰后电极的扩散内阻(R_(dif))得到快速降低的结果.将r-GO修饰后的碳毡电极作为阳极应用于微生物燃料电池(MFC)中,经微生物呼吸驱动下的石墨烯修饰电极,由于R_(dif)降低导致电极的电化学活性增强,使得电极和微生物相互作用程度得到提升,从而缩短了MFC启动时间,提高了MFC的产电能力.研究进一步表明,r-GO对电极的修饰,调控了对电极电化学活性及生源性电子向电极表面的传递过程.     

g-C3N4/Cu2O/CF电极制备及在微生物燃料电池中的应用

为了提高微生物燃料电池的产电性能,采用电沉积法将石墨态氮化碳(g-C_3N_4)与氧化亚铜(Cu_2O)负载到碳毡(Carbon felt,CF)表面,制得g-C_3N_4/Cu_2O/CF光电极用于构建微生物燃料电池.通过场发射扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、光生电流曲线(I-T)、线性扫描伏安曲线(LSV)对光电阴极进行光电性能测试,并在白光发光二极管(LED)辐照下研究了以Cu_2O/CF、g-C_3N_4/Cu_2O/CF为阴极光催化微生物燃料电池的产电性能.结果表明,g-C_3N_4/Cu_2O/CF电极中g-C_3N_4分布在Cu_2O之间;g-C_3N_4/Cu_2O/CF光电极能提高光利用率,与Cu_2O/CF光电极相比,光电流密度达到2700 mA·m~(-2),增长幅度达到125%;与Cu_2O/CF阴极微生物燃料电池相比,g-C_3N_4/Cu_2O/CF阴极微生物燃料电池具有更优的产电能力,在白光LED辐照下最大功率密度和光电流密度达到110.7 mW·m~(-2)和1102 mA·m~(-2),增长幅度达到16%和27%.     

有机物对厌氧氨氧化微生物燃料电池脱氮产电性能的影响

通过接种厌氧氨氧化污泥到微生物燃料电池阳极,成功启动厌氧氨氧化微生物燃料电池(ANAMMOX-MFC),研究了葡萄糖和苯酚对ANAMMOX-MFC脱氮产电性能的影响.结果表明,当葡萄糖浓度较低时(100~200 mg·L~(-1))时,对ANAMMOX菌有促进作用,ANAMMOX-MFC脱氮产电性能增强,此时反应器进出水COD浓度变化不大;当葡萄糖浓度高于300 mg·L~(-1)时,产电性能逐渐下降,NH+4-N去除率和去除速率逐渐下降,而NO-2-N去除率和去除速率基本保持不变,此时出水COD浓度也出现降低,说明厌氧氨氧化菌活性受到抑制,反硝化菌活性开始增强.极化曲线拟合程度较低,COD浓度变化对电池内阻影响较小.当苯酚浓度较低时(50~100 mg·L~(-1)),对ANAMMOX-MFC脱氮产电性能影响较低;当苯酚浓度超过200 mg·L~(-1)时,ANAMMOX-MFC脱氮产电性能逐渐被抑制.整个过程进出水COD浓度变化不大,极化曲线拟合程度较低,表观内阻有缓慢升高.     

桉树叶提取液还原石墨烯电极提高微生物燃料电池产电性能的研究

将桉树叶提取液绿色还原氧化石墨烯(G-rGO)电极和微生物还原氧化石墨烯(B-rGO)电极依次作为微生物燃料电池(MFC)阳极,采用红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)对所制备的电极进行表征,并采用循环伏安法(CV)、交流阻抗法(EIS)对比2种电极的电化学性能.结果发现,G-rGO阳极的内阻为243.87Ω,应用于MFC时最大功率密度和最大输出电压分别为18.77 W·m~(-3)和760 mV,对照组B-rGO电极的内阻为299.11Ω,将其应用于MFC时最大功率密度和最大输出电压分别为13.16 W·m~(-3)和635 mV,对照组未修饰阳极的内阻为375.21Ω,最大功率密度和最大输出电压分别为8.97 W·m~(-3)和480 mV.研究表明,G-rGO电极电阻更小,导电性能更优越.     

微生物隔膜在生物阴极MFC中的应用及效能评价

本文构建了2.0L具有微生物隔膜的模块化生物阴极微生物燃料电池（MFC）,以实际生活污水为底物,在连续流运行模式中,系统考察了微生物隔膜（MS）在MFC长期运行过程中的功能特征.结果表明：发育成熟的微生物隔膜可以稳定维持MFC阴阳极室间的溶解氧（DO）浓度梯度,使阳极室平均DO浓度低于0.5mg/L,同时使完全混合的阴极室COD浓度低于50mg/L,避免了电解液性质对于电极反应的抑制.微生物隔膜可以实现离子的跨隔膜迁移,进而平衡阴阳极室间的pH值;阴阳极室间存在的跨隔膜离子梯度意味着微生物隔膜完全分隔了两极室内不同的微生物代谢类型,阴极快速的好氧代谢可能导致了阴极室离子强度的降低.微生物隔膜对于MFC中COD和DO梯度的保持以及pH值的平衡起到了决定性作用,这将严格保证MFC的正常运行.同时,本文论述了在面向规模化应用的MFC中装配微生物隔膜的巨大技术与经济优势,综合评价了微生物隔膜的效能特征,为进一步推广面向实际废水处理的微生物电化学设备提供了技术支撑.