CO还原NO海泡石铜族金属催化剂的研究

以改性海泡石为载体,负载IB族金属(Cu,Ag,Au),制备CO还原NO的催化剂.用正交实验确定载体海泡石的改性条件.研究考察该催化剂在有氧条件下的催化还原性能,并用XRD、TGA、H2 TPR、BET等对该催化剂进行表征.研究发现,在有氧条件下,IB族金属(Cu,Ag,Au)催化剂中,Cu 海泡石对CO还原NO反应的催化活性最好;Cu负载量为5%、灼烧温度为400℃的催化剂表现出较高的活性;Cu 海泡石催化剂中加入Ce和Sm可以改善催化剂的性能.在实验条件基本相同的情况下,Cu 海泡石的催化活性好于Cu ZSM 5催化剂.     

铜/海泡石催化净化CO性能的研究

以改性海泡石为载体,用真空浸渍法、沉积沉淀法和离子交换法负载Cu,制备Cu/海泡石催化剂,以CO氧化为模型反应考察该催化剂的催化氧化性能。在对比评价催化剂活性的同时,考察了不同条件下载体的改性以及铁组分的掺杂对催化氧化CO性能的影响。研究表明,制备方法对催化剂活性具有显著影响,真空浸渍法和沉积沉淀法制备的样品中,负载量为5%(质量)的Cu/海泡石催化剂对CO氧化有较高的活性。载体的改性亦对Cu/海泡石催化剂产生较大影响;Fe的加入并没有明显改善Cu/海泡石的催化性能。     

酸热活化、有机化、柱撑改性海泡石对土壤中钒的吸附固定

采用酸热活化、巯基有机化、羟基铁铝柱撑3种方法对天然海泡石进行改性,研究不同改性方法对海泡石结构及比表面积的影响,并将其作为吸附剂加入土壤,采用批量吸附试验考察吸附剂添加量、吸附时间、初始钒V（Ⅴ）离子浓度等因素对吸附效果的影响,探究添加改性海泡石的土壤对V（Ⅴ）的吸附效果及机理。研究结果表明:改性后海泡石比表面积增大,部分结构发生改变,吸附能力增强;添加羟基铁铝柱撑、酸热活化、巯基有机化改性海泡石的土壤对V（Ⅴ）的最大吸附量分别为2159.71,1619.57,936.57 mg/kg;吸附方式为单分子层物理吸附;解吸试验表明,添加羟基有机化改性海泡石的土壤解吸率最高,酸热活化和羟基铁铝柱撑海泡石次之。添加柱撑及酸热活化海泡石的土壤对V的吸附效果较好,用量5%时对V（Ⅴ）的固化率分别为30.24%、22.67%,但柱撑海泡石的稳定性仍有待提升。     

改性海泡石除磷剂除磷过程热力学的研究

通过研究改性海泡石对磷的吸附性能,确定了除磷剂用量、温度、含磷废水流量、添加剂等因素对改性海泡石磷吸附热力学平衡的影响.研究结果表明:改性海泡石除磷剂对废水中PO43-离子的吸附容量随除磷剂质量的增加而减小;去除率随除磷剂用量的增加而增大;提高酸改性温度有利于复合除磷剂对磷的吸附;除磷剂的吸附量随海泡石焙烧温度的提高而...     

Pd/CeO2催化水中溴酸盐的加氢还原研究

采用溶胶-凝胶法制备了CeO2载体,以浸渍法和沉积沉淀法制备了负载型催化剂Pd/CeO2.使用透射电镜(TEM)和Zeta电位仪对催化剂进行了表征.结果表明两种材料的等电点都在5.0左右; Pd颗粒在载体表面具有良好的分散性,且Pd负载量越高,Pd颗粒的粒径越大.采用Pd/CeO2催化剂催化溴酸盐加氢还原,发现在溴酸盐初始浓度为0.39mmol/L时,采用沉积沉淀法和浸渍法合成的Pd/CeO2催化剂反应50min后对溴酸盐的去除率分别为100%和71%,表明使用沉积沉淀法合成的催化剂具有较高的催化活性.改变催化剂用量,溴酸盐的催化还原速率不受传质阻力的影响,反应过程符合Langmuir–Hinshelwood模型,即催化还原反应由溴酸盐在催化剂表面的吸附控制.增加Pd的负载量,溴酸盐的还原速率增大.溶液pH值较低时,有利于对溴酸盐的催化还原.     

以海泡石为载体的双金属多相类芬顿催化剂的制备及表征

以活性艳蓝为目标污染物,以改性海泡石为载体,以Fe(NO3)3浓度、MnSO4浓度、尿素浓度、水浴温度、煅烧温度与煅烧时间为影响因素,优化了均匀沉淀法制备双金属多相类芬顿催化剂的工艺条件,并利用SEM、XRD、FTIR对催化剂进行了表征.结果表明,随铁离子浓度的增大,所制得催化剂金属离子活性越高.少量的锰掺杂可抑制Fe2O3粒径的增长,提高催化剂的活性.尿素浓度增大,使得晶粒的生成速率愈快,有利于生成细小、均匀的金属颗粒.利用Box-Behnken实验得出催化剂制备的最佳工艺条件为:硝酸铁浓度为0.18 mol.L-1,硫酸锰浓度为0.05 mol.L-1,尿素的浓度为1.0 mol.L-1,海泡石的投加量为40 g.L-1,水浴温度为100℃,煅烧温度为370℃,煅烧时间为3 h.SEM表明本实验所采用的海泡石为α型海泡石,可作为良好的催化剂载体;在催化剂制得后,FTIR图谱显示海泡石的纯度得到提高,并出现了Fe-O的吸收峰.XRD图谱表明,在催化剂表面铁离子主要以α-Fe2O3和γ-Fe2O3的形式存在.     

海泡石改性及处理印染废水的研究

通过提纯与酸改性海泡石,去除了杂质、打通了海泡石内部封闭的孔道,增大了它的吸附能力。同时研究了 pH、改性海泡石的投加量、海泡石的粒度等因素对处理废水效果的影响,试验结果显示:改性海泡石处理印染废水具有处理效果好(COD去除率能达到80%以上,SS去除率与脱色率能达到90%以上。除pH外,出水水质能达到GB4287 92中的Ⅰ级标准)、处理成本低廉等特点。     

巯基改性海泡石吸附水中的Hg(Ⅱ)

为发展高效低廉的重金属废水处理技术、促进海泡石的资源化利用,利用巯基乙酸改性天然海泡石,并对改性材料进行扫描电镜、X-射线衍射、比表面、Zeta电位和红外光谱分析;采用静态吸附实验,研究了改性海泡石对水中Hg(Ⅱ)的吸附动力学和热力学特征.结果表明,通过有机改性向海泡石中引入了巯基,改性海泡石的表面变得更加光滑,空隙增多,且带有更多的负电荷,有利于提高其对Hg(Ⅱ)的吸附能力.改性海泡石吸附水中Hg(Ⅱ)的最佳p H为6,30℃时可在60 min内达到吸附平衡,吸附过程符合假二级动力学方程,初始吸附速率常数为0.063 mg·(g·min)~(-1);吸附热力学特征可以用Langmuir等温吸附模型很好地描述,改性海泡石对Hg(Ⅱ)的最大吸附量为3.256 mg·g~(-1);该吸附过程为自发进行的吸热过程,是物理吸附和化学吸附共同作用的结果,但以物理吸附为主.     

活化海泡石对苯酚的吸附研究

海泡石经酸活化,在300℃焙烧,比表面积增加,吸附效果明显增强。通过实验,研究了焙烧温度、溶液pH值以及不同活化酸对吸附效果的影响。同时研究了活化海泡石对苯酚吸附动力学特性,及其脱附再生性能。并与活性炭对苯酚的吸附效果进行了比较,虽然其吸附性能较差,但具有良好的脱附再生性能,并且再生方法简单,在含酚废水的处理方面,海泡石可以作为一种新型的廉价的吸附剂。     

壳聚糖改性海泡石吸附直接耐晒黑染料的效能研究

制备了壳聚糖改性海泡石的复合吸附剂,同时利用FTIR对其进行表征,探讨了该复合吸附剂对直接耐晒黑染料的吸附动力学行为,并利用Box-Behnken响应曲面实验得出了其吸附直接耐晒黑的最佳条件。结果表明:壳聚糖改性海泡石在保持海泡石骨架的基础上,N—H的振动峰与N—C=O的伸展峰明显增加,可提供更多的活性电位,有利于对染料的吸附。壳聚糖海泡石对直接耐晒黑的吸附符合拟二级动力学方程;Langmuir与Freundlich两种模型描述吸附等温线的拟合结果表明,Freundlich模型的拟合程度更好,且为优惠吸附。壳聚糖海泡石吸附直接耐晒黑的最佳条件为:吸附剂投加量为2.95 g/L,溶液pH值为5.84,反应时间为4.64 h,在此条件下脱色率可达93.74%,吸附剂投加量与溶液pH对脱色率影响显著。     

负载型金催化剂的制备及其性能研究

采用水溶液沉淀法制备了MgO/CeO2混合载体,并采用沉积-沉淀法制备了相应Au/MgO/CeO2催化剂,以CO氧化反应作为表征反应,考察了载体的结构对催化剂性能的影响,并对催化剂进行了AAS、XRD、XPS和TPR表征,分析了影响催化剂活性的原因。实验结果表明:载体的结构对催化剂的活性有一定影响,CeO2显著提高催化剂的活性,MgO对催化剂活性的影响不明显;XPS和TPR测试结果表明,催化剂中均含有氧化态的金,并且和催化剂活性相关,说明Auδ(+0<δ<3)是催化剂的活性相组分。     

复合催化剂CuO-MnO_2-CeO_2/13X制备及其对萘的催化性能

采用浸渍法制备出复合过渡金属氧化物催化剂Cu O-Mn O2-Ce O2/13X,并用氮吸附、SEM、XRD、TGA对其结构、组成及热稳定性进行了表征,同时在固定催化床中研究了Cu O-Mn O2-Ce O2/13X催化剂对萘的催化性能。BET分析表明6%Cu O-Mn O2-2%Ce O2/13X催化剂的比表面积达到了476 m2/g,平均孔径达到2.314 nm,SEM和XRD结果表明一定负载率下Cu O、Mn O2、Ce O2在13X表面呈高度分散状态,有利于催化剂的催化活性提高。催化降解实验结果表明助催化剂Ce O2的适量添加可以明显提高催化剂的性能,当催化剂的负载率为6%Cu O-Mn O2-2%Ce O2时其对萘的催化率达到了65%。     

ACF负载金属氧化物及尿素低温去除NO

以活性炭纤维(ACF)负载NiO以及NiO-CeO2制备了一系列催化剂,并在催化剂上负载尿素作为还原剂,研究其在30～120℃范围内的催化还原NO的活性.通过SEM、BET、XRD等表征实验选择性地对催化剂进行了理化特征研究.结果表明,3种不同质量分数的NiO催化剂中,5%NiO/ACF效率较低,10%NiO的催化剂活性以及活性稳定性较好,在90℃即可达到50%左右的NO净化效率,15%NiO/ACF的催化活性稳定性较差.在3种不同质量分数的NiO-CeO2/ACF催化剂中,5%NiO-5%CeO2/ACF的活性以及活性稳定性最好,在110℃可达到55%以上的NO净化效率.10%CeO2-5%NiO/ACF活性高于5%CeO2-10%NiO/ACF;活性金属的最佳负载量为10%,过多的负载量会引起催化剂比表面积的减少从而导致催化剂活性下降;金属氧化物是催化反应的活性中心.对10%CeO2/ACF、10%NiO/ACF和5%CeO2-5%NiO/ACF的研究显示,5%CeO2-5%NiO/ACF的催化活性最好,CeO2和NiO的协同作用使催化剂的活性优于2种单独负载的催化剂.本研究还对催化剂的低温催化机制进行了分析和讨论.     

Preparation and characterization of Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3 catalyst for degradation dye wastewater

In order to develop a catalyst with high activity for catalytic wet oxidation (CWO) process at room temperature and atmospheric pressure, Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3 catalyst was prepared by consecutive impregnation method and the prepared parameters were optimized. The structure of the catalyst was characterized by BET, XRF, SEM and XPS technologies, and the actual wastewater was used to investigate the catalytic activity of Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3 in CWO process. The experimental results showed that the prepared catalyst exhibited good catalytic activity when the doping amount of Ti was 1.0 wt% (the weight ratio of Ti to carriers), and the middle product, CeO2-TiO2/γ-Al2O3, was calcined in 450℃ for 2 h. The CWO experiment for treating actual dye wastewater indicated that the COD, color and TOC of actual wastewater were decreased by 62.23%, 50.12% and 41.26% in 3 h,respectively, and the ratio of BOD5/COD was increased from 0.19 to 0.30.     

CeO2-La2O3/γ-Al2O3稀土氧化物混合物催化还原SO2的实验研究

在La₂O₃ 中加入变价稀土氧化物CeO₂,组成一种稀土氧化物的混合物,以这种混合物作为CO还原SO₂的催化剂.采用连续流动固定床反应器,在反应气体SO₂和CO按SO₂∶CO = 1∶3,载流气体为N₂,气体流量为1000 mL/min的条件下,实验研究了该催化剂的活化过程以及温度和反应物浓度配比对活化反应的影响,用XRD和XPS对反应前后催化剂进行了表征,分析了相结构的变化.结果表明:CeO₂和La₂O₃ 2种稀土氧化物的混合物,在CO还原SO₂的催化反应中,活化温度比单个的CeO₂或La₂O₃氧化物下降了50℃～100℃,而且具有更高的活性.这可能是CeO₂和La₂O₃氧化物之间存在着某种协同作用所致.     

用于碳烟燃烧的Cu0.05Ce0.95O催化剂活性氧物种的研究 ——等离子体的强化效应

研究等离子体对柠檬酸络合法制备的Cu0.05Ce0.95-CA催化剂表面结构和物种的强化效应. TPO、H2-TPR、O2-TPD、XRD、BET和XPS等测试结果表明,催化剂处于等离子放电区时,其氧化碳烟燃烧的活性显著增强.在介质阻挡放电电压为9kV时,起燃温度为243.1℃,比无等离子的情况降低了65.1℃;燃烧峰值温度为302.8℃,降低92.7℃.在等离子体存在下,Cu0.05Ce0.95-CA催化剂有着更大的比表面积和更小的晶粒粒径;等离子体可以提高催化剂表面游离态的CuO的分散度,并使得更多的Cu2+进入CeO2晶格,形成更多的Cuy2+Ce1-y4+O2-y2-□y固熔体,催化剂储氧容量增大,在催化剂表面生成更多的活性氧物种,其流动、迁移和转化促进催化剂产生更多的氧空穴,如此循环,持续促进碳烟催化燃烧.     

Photocatalytic performance of TiO2 catalysts modified by H3PW12O40, ZrO2 and CeO2

The binary composite photo-catalysts CeO2/TiO2, ZrO2/TiO2 and the ternary composite photo-catalysts H3PW12O40-CeO2/TiO2,H2PW12O40-ZrO2/TiO2 were prepared by sol-gel method. The catalysts were characterized by thermogravimetric-differential thermal analysis (TG-DTA), scanning electron microscopy (SEM) and X-ray diffraction (XRD). The photocatalyfic elimination of methanol was used as model reaction to evaluate the photocatalytic activity of the composite catalysts under ultraviolet light irradiation. The effects of doped content, activation temperature, time, initial concentration of methanol and gas flow rate on the catalytic activity were investigated. The results showed that after doping a certain amount of CeO2 and ZrO2, crystaniTation process of TiO2 was restrained, particles of catalysts are smaller and more uniform. Doping ZrO2 not only significantly improved the catalytic activity, but also increased thermal stability. Doping H3PW12O40 also enhanced the catalytic activity. The catalytic activities of binary and ternary composite photocatalysts were significantly higher than tin-doped TiO2. The dynamics law of photocatalytic reaction over the binary CeO2/TiO2 and ZrO2/TiO2 catalysts has been studied. The activation energy 15.627 and 15.631 kJ/mol and pre-exponential factors 0.5176 and 0.9899 s-1 over each corresponding catalyst were obtained. This reaction accords to the first order dynamics law.     

Ce含量对Pd/Al_2O_3催化剂加氢脱硫性能的影响

采用浸渍法制备了Pd/Al2O3和Pd-CeO2/Al2O3催化剂,研究了不同Ce含量对Pd/Al2O催化剂加氢脱硫性能的影响,并运用XRD、TPR、TPD和噻吩吸附等手段表征了催化剂的吸附性能和酸性。结果表明,CeO2的加入导致Pd/Al2O3催化剂H2吸附性能的减弱和酸量的减少,但提高了噻吩的吸附性能。在噻吩加氢脱硫反应中,Ce含量为2%时Pd-CeO2/Al2O3催化剂的活性最高,随Ce含量的继续增加催化剂的活性下降,是由于催化剂对H2吸附和噻吩吸附综合影响的结果。     

Pd/TiO2对水体中2,4-二氯酚的催化加氢脱氯研究

分别采用沉淀-沉积法和浸渍法合成了Pd/TiO2催化剂,采用透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)和电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES)对材料进行了表征,并对2,4-二氯酚的催化加氢脱氯反应进行了研究.结果表明,2种方法制备的催化剂在加氢脱氯反应中均具有较好的效果,沉淀-沉积法制备的催化剂活性更高,当反应物初始浓度为3.11 mmol.L-1,pH为12,催化剂用量为50 mg时,45 min内2,4-二氯酚可以完成脱氯过程.酸性条件有利于反应的进行.当催化剂用量在15～80 mg时,反应初活性没有明显变化,因此催化反应过程不受传质阻力的影响.当反应物初始浓度在0.62～3.11 mmol.L-1时反应初活性随浓度的提高显著增加,但进一步增加反应物的浓度时初活性没有明显提高,因此2,4-二氯酚在催化剂上的加氢脱氯行为符合Langmuir-Hinshelwood模型,表明2,4-二氯酚的加氢脱氯受表面吸附所控制.