制备方法条件对Au/CeO_2催化CO低温氧化性能研究

用共沉淀法和沉积沉淀法制备了负载型Au/CeO2催化剂,考察了不同制备方法和条件对Au/CeO2催化剂活性的影响。结果表明,制备方法和条件对Au/CeO2催化剂的活性有较大的影响,其中以Na2CO3为沉淀剂的共沉淀法制备的Au/CeO2催化剂活性最佳。最佳制备条件:343K洗涤、473K焙烧、空气预处理。金和部分氧化态的金是活性中心,而且氧化态的金催化活性更好。活性位在金与氧化物载体界面,金粒径越小,金与氧化物载体的接触面越大,活性位越多,催化活性越大。     

Au负载OMS-2催化剂的制备及其低温催化氧化性能

通过前掺杂法(QI),浸渍法(IM)和沉积-沉淀法(DP)3种方法制备了Au负载氧化锰八面体分子筛(OMS-2)Au/OMS-2催化剂,研究了制备方法和制备条件对其催化氧化CO活性的影响.采用X射线衍射(XRD)和BET比表面积测定等技术对所制样品进行表征.结果表明,沉积-沉淀法制备的Au/OMS-2-DP催化剂活性明显高于前掺杂法和浸渍法制备的催化剂,这与Au/OMS-2-DP催化剂比表面积较大和负载Au颗粒较小有关.制备条件(沉淀剂种类、制备溶液pH、Au负载量和催化剂焙烧温度)明显影响Au/OMS-2-DP催化剂的催化活性.对于各种不同的沉淀剂,以KOH为沉淀剂制备的催化剂活性最高,这可能与其无钝化作用,而且形成的Au颗粒较小有关;制备溶液的为最佳,当pH值过高或过低容易导致Au颗粒的聚集和Au沉淀量较少;XRD结果表明,当Au负载量为5wt%催化剂和催化剂焙烧为300℃时,所制备的催化剂颗粒最小,所得的催化剂活性最高.最佳条件制备的Au/OMS-2-DP催化剂活性较好,CO完全转化(100%)的温度为67℃.     

Pd/CeO2催化水中溴酸盐的加氢还原研究

采用溶胶-凝胶法制备了CeO2载体,以浸渍法和沉积沉淀法制备了负载型催化剂Pd/CeO2.使用透射电镜(TEM)和Zeta电位仪对催化剂进行了表征.结果表明两种材料的等电点都在5.0左右; Pd颗粒在载体表面具有良好的分散性,且Pd负载量越高,Pd颗粒的粒径越大.采用Pd/CeO2催化剂催化溴酸盐加氢还原,发现在溴酸盐初始浓度为0.39mmol/L时,采用沉积沉淀法和浸渍法合成的Pd/CeO2催化剂反应50min后对溴酸盐的去除率分别为100%和71%,表明使用沉积沉淀法合成的催化剂具有较高的催化活性.改变催化剂用量,溴酸盐的催化还原速率不受传质阻力的影响,反应过程符合Langmuir–Hinshelwood模型,即催化还原反应由溴酸盐在催化剂表面的吸附控制.增加Pd的负载量,溴酸盐的还原速率增大.溶液pH值较低时,有利于对溴酸盐的催化还原.     

Au/SnO_2/TiO_2催化氧化CO性能的研究

通过煅烧制备TiO2,用浸渍法负载SnO2,沉积沉淀法负载Au,制备不同SnO2含量的Au/SnO2/TiO2催化剂。采用BET、SEM、XRD等手段对催化剂样品进行表征并考察煅烧温度、SnO2的添加量等对Au/SnO2/TiO2催化剂催化CO氧化活性的影响。结果表明:Au/SnO2/TiO2催化活性比Au/TiO2明显提高;海绵钛在400℃煅烧后负载10%SnO2和1%的Au催化活性较好,在124℃左右能使气体中含量为2.94%的CO基本完全转化。     

铜/海泡石催化净化CO性能的研究

以改性海泡石为载体,用真空浸渍法、沉积沉淀法和离子交换法负载Cu,制备Cu/海泡石催化剂,以CO氧化为模型反应考察该催化剂的催化氧化性能。在对比评价催化剂活性的同时,考察了不同条件下载体的改性以及铁组分的掺杂对催化氧化CO性能的影响。研究表明,制备方法对催化剂活性具有显著影响,真空浸渍法和沉积沉淀法制备的样品中,负载量为5%(质量)的Cu/海泡石催化剂对CO氧化有较高的活性。载体的改性亦对Cu/海泡石催化剂产生较大影响;Fe的加入并没有明显改善Cu/海泡石的催化性能。     

催化氧化NO催化剂Mn/ZrO2的制备与性能研究

以二氧化锆为载体负载锰氧化物,制备了MnO x/ZrO2催化剂用于催化氧化法(SCO)脱除烟气NO,考察了制备条件和反应条件对催化剂SCO活性的影响.同时,采用N2吸附、SEM、XRD及XPS等手段对催化剂理化性质进行了表征.结果表明,采用等体积浸渍法,以硝酸锰作为前驱体制备的Mn8/ZrO2/450催化剂在300℃、空速15000 h-1条件下,NO转化率可达84%,表现出较好的NO氧化活性.催化剂的主要活性组分为MnO2,在催化剂载体表面上呈现出较好的分散度.对催化剂进行了NO等温吸附与程序升温脱附,结合程序升温表面反应(TPSR)实验,探讨了催化剂表面NO催化氧化机理.研究发现,NO在该催化剂表面主要以吸附态反应,在含氧气氛中吸附态NO的氧化速率高于脱附速率,表面NO2的脱附峰温与最佳SCO活性温度相吻合.上述结果表明,NO转化过程速率受氧化产物NO2的脱附步骤控制,表面反应为快速步骤.     

CeO2-ZrO2固溶体在催化湿式空气氧化苯酚废水中的作用

采用共沉淀法制备了CuO/ZnO/Ce O_2、CuO/ZnO/ZrO_2和CuO/ZnO/Ce O_2-Zr O_2催化湿式空气氧化苯酚废水催化剂,并采用N_2吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、程序升温还原(TPR)、N_2O滴定和电感耦合等离子体原子发射光谱等手段对催化剂进行了表征.结果表明,CuO/ZnO/Ce O_2-Zr O_2催化剂表现出最佳的催化性能.在200℃、2 MPa空气、苯酚初始浓度500 mg·L~(-1)的条件下,COD去除率为96.5%.XRD表明Ce O_2-Zr O_2复合氧化物载体以Ce_xZr_(1-x)O_2固溶体形式存在,增加了催化材料的储放氧能力.XPS表明Ce~(3+)和Ce~(4+)在催化剂表面共同存在,协调了氧化还原过程.TPR表明催化剂的还原性对催化剂的氧化活性起到至关重要的影响.由于CuO/ZnO/Ce O_2-Zr O_2催化剂活性组分和载体间的强相互作用,处理后的水样未发现金属离子,进而有效的提高了催化剂的稳定性和避免了对水样的二次污染.     

OMS-2负载Pt催化剂的制备及其催化氧化性能研究

采用前掺杂法、沉积-沉淀法和浸渍法制备了氧化锰八面体分子筛(OMS-2)负载Pt催化剂(Pt/OMS-2),对所制催化剂进行了结构和织构表征。并研究了不同制备方法和沉积-沉淀法中不同制备(Pt负载量和溶液的pH值)对Pt/OMS-2催化氧化CO性能的影响。结果表明,沉积-沉淀法制备的Pt/OMS-2-DP催化剂活性最好(T100=100℃)。这与Pt/OMS-2-DP催化剂中Pt颗粒大小及OMS-2载体与Pt之间存在强相互作用有关。Pt负载量明显影响Pt/OMS-2-DP催化剂的催化活性,3Pt/OMS-2-DP催化剂(Pt=3.0 wt%)催化活性最高,这是由于适当Pt负载量,Pt颗粒较小,并与载体OMS-2的相互作用较强,能较好地活化OMS-2晶格氧。pH值对Pt/OMS-2-DP催化剂催化性能影响较大,这与OMS-2的等电点和Pt在不同溶液中存在不同Pt配位体形式有关。     

Ce含量对Pd/Al_2O_3催化剂加氢脱硫性能的影响

采用浸渍法制备了Pd/Al2O3和Pd-CeO2/Al2O3催化剂,研究了不同Ce含量对Pd/Al2O催化剂加氢脱硫性能的影响,并运用XRD、TPR、TPD和噻吩吸附等手段表征了催化剂的吸附性能和酸性。结果表明,CeO2的加入导致Pd/Al2O3催化剂H2吸附性能的减弱和酸量的减少,但提高了噻吩的吸附性能。在噻吩加氢脱硫反应中,Ce含量为2%时Pd-CeO2/Al2O3催化剂的活性最高,随Ce含量的继续增加催化剂的活性下降,是由于催化剂对H2吸附和噻吩吸附综合影响的结果。     

负载型纳米金催化剂对室内空气中甲醛的去除

采用沉积-沉淀法(deposition precipitation,简称DP法)和共沉淀法(coprecipitation,简称 CP法)制备了负载型纳米金催化荆Au/Fe2O3,催化剂中金含量(质量分数)小于1%.并以甲醛完全氧化反应作为研究的目标反应.这个反应可以有效地去除室内空气中的有害成分甲醛.通过催化活性的测试和XRD、TEM、TPR等技术对催化剂进行了表征.结果表明,两种方法制备的催化剂有各自的优势和特点,其中DP法制备的催化剂金含量(质量分数)只有0.67%的情况下,经过条件优化,甲醛完全转化温度为80℃,是一个较好的结果;而CP法制备的样品有较好的抗热性,可能有利于催化剂的使用寿命.因此,本工作为该类催化剂实用化提供了有价值的信息和依据.     

复合催化剂CuO-MnO_2-CeO_2/13X制备及其对萘的催化性能

采用浸渍法制备出复合过渡金属氧化物催化剂Cu O-Mn O2-Ce O2/13X,并用氮吸附、SEM、XRD、TGA对其结构、组成及热稳定性进行了表征,同时在固定催化床中研究了Cu O-Mn O2-Ce O2/13X催化剂对萘的催化性能。BET分析表明6%Cu O-Mn O2-2%Ce O2/13X催化剂的比表面积达到了476 m2/g,平均孔径达到2.314 nm,SEM和XRD结果表明一定负载率下Cu O、Mn O2、Ce O2在13X表面呈高度分散状态,有利于催化剂的催化活性提高。催化降解实验结果表明助催化剂Ce O2的适量添加可以明显提高催化剂的性能,当催化剂的负载率为6%Cu O-Mn O2-2%Ce O2时其对萘的催化率达到了65%。     

ACF负载金属氧化物及尿素低温去除NO

以活性炭纤维(ACF)负载NiO以及NiO-CeO2制备了一系列催化剂,并在催化剂上负载尿素作为还原剂,研究其在30～120℃范围内的催化还原NO的活性.通过SEM、BET、XRD等表征实验选择性地对催化剂进行了理化特征研究.结果表明,3种不同质量分数的NiO催化剂中,5%NiO/ACF效率较低,10%NiO的催化剂活性以及活性稳定性较好,在90℃即可达到50%左右的NO净化效率,15%NiO/ACF的催化活性稳定性较差.在3种不同质量分数的NiO-CeO2/ACF催化剂中,5%NiO-5%CeO2/ACF的活性以及活性稳定性最好,在110℃可达到55%以上的NO净化效率.10%CeO2-5%NiO/ACF活性高于5%CeO2-10%NiO/ACF;活性金属的最佳负载量为10%,过多的负载量会引起催化剂比表面积的减少从而导致催化剂活性下降;金属氧化物是催化反应的活性中心.对10%CeO2/ACF、10%NiO/ACF和5%CeO2-5%NiO/ACF的研究显示,5%CeO2-5%NiO/ACF的催化活性最好,CeO2和NiO的协同作用使催化剂的活性优于2种单独负载的催化剂.本研究还对催化剂的低温催化机制进行了分析和讨论.     

Study on methane conversion to syngas over nano Pt-CeO2-ZrO2/MgO catalysts: Structure and catalytic behavior of catalysts prepared by using ion exchange resin method

Nano Pt-Ce0₂-Zr0₂/MgO catalysts with 0.8 wt.% Pt, 3.0 wt.% Ce0₂ and 3.0 wt.% Zr0₂ were prepared by wet impregnation mothod. Support MgO was obtained using ion exchange resin method or using commercial MgO. S_BET, XRD, TEM and C0₂-TPD were used to characterize the supports and catalysts. CH₄-C0₂ reforming to synthesis gas was performed to test the catalytic behavior of the catalysts. The catalysts prepared using ion exchange resin exhibited more regular structure, more basic sites and higher stability of Pt and MgO than prepared from commercial MgO. At 1073 K, atmospheric pressure, and at high gas hourly space velocity of 36,000 mL/(g-hr) with a stoichiometric feed of CH₄ and C0₂, the catalyst supported on the MOH(GD)-IE showed a higher and more stable activity for CH₄-C0₂ reforming reaction than the catalyst prepared using commercial MgO. The characterisation results demonstrated that the high activity and stability of the catalyst stem from the high dispersion of Pt, the stable structure and the high resistance to carbon deposition on the catalyst.     

Photocatalytic performance of TiO2 catalysts modified by H3PW12O40, ZrO2 and CeO2

The binary composite photo-catalysts CeO2/TiO2, ZrO2/TiO2 and the ternary composite photo-catalysts H3PW12O40-CeO2/TiO2,H2PW12O40-ZrO2/TiO2 were prepared by sol-gel method. The catalysts were characterized by thermogravimetric-differential thermal analysis (TG-DTA), scanning electron microscopy (SEM) and X-ray diffraction (XRD). The photocatalyfic elimination of methanol was used as model reaction to evaluate the photocatalytic activity of the composite catalysts under ultraviolet light irradiation. The effects of doped content, activation temperature, time, initial concentration of methanol and gas flow rate on the catalytic activity were investigated. The results showed that after doping a certain amount of CeO2 and ZrO2, crystaniTation process of TiO2 was restrained, particles of catalysts are smaller and more uniform. Doping ZrO2 not only significantly improved the catalytic activity, but also increased thermal stability. Doping H3PW12O40 also enhanced the catalytic activity. The catalytic activities of binary and ternary composite photocatalysts were significantly higher than tin-doped TiO2. The dynamics law of photocatalytic reaction over the binary CeO2/TiO2 and ZrO2/TiO2 catalysts has been studied. The activation energy 15.627 and 15.631 kJ/mol and pre-exponential factors 0.5176 and 0.9899 s-1 over each corresponding catalyst were obtained. This reaction accords to the first order dynamics law.     

Pd-CeO2/海泡石催化剂对CO催化性能的研究

以酸改性后的天然海泡石作为催化剂载体，采用浸渍法制备了用于CO的催化反应的Pd—CeO2／海泡石催化剂。设计正交实验对海泡石酸改性条件进行了研究，对Pd—CeO2／海泡石催化剂的活性进行了评价。实验结果表明，由于Pd和CeO2之间的协同作用，使Pd—CeO2／Sepiolite催化剂对于CO的催化反应具有较好的催化活性。     

金催化剂在活性碳上负载活性的研究

探索了以活性炭为载体制备负载型金催化剂的可行性。大量实验表明,将金直接负载在活性炭上,不能够得到具有很好催化活性的催化剂。而以MOx/C作为复合载体能够制备得到具有较高催化活性的金催化剂。进一步探讨了焙烧条件,以及不同载体材料对金催化剂活性的影响。     

纳米TiO_2-Al_2O_3负载CuMnO_x对甲苯的催化燃烧

研究采用改进的溶胶-凝胶法制备了TiO2-Al2O3复合载体,并用浸渍法制备CuMnOX/TiO2-Al2O3催化剂,通过对甲苯废气催化燃烧的实验,分别考察了Cu-Mn负载量、Cu/Mn摩尔比、焙烧温度及载体对催化剂制备过程及催化剂活性的影响。实验结果表明:活性组分负载量25%,铜锰活性组分的配比Cu:Mn=1:2,焙烧温度500℃是浸渍法制备CuMnOX/TiO2-Al2O3催化剂较佳的工艺条件;XRD衍射图谱表明,500℃下铜锰尖晶石的存在是催化剂催化活性优良的主要原因;由复合载体制备的CuMnOX/TiO2-Al2O3催化剂比单一载体制备的CuMnOX/Al2O3催化剂具有更高的甲苯转化率,其T99比单一载体要低20℃以上。     

CeO2改性MnOx/Al2O3的低温SCR法脱硝性能及机制研究

采用凝胶溶胶法制备大比表面积的Al2O3载体,等体积浸渍法配制负载MnOx和CeO2组分的CeO2-MnOx催化剂.以NH3为还原剂,一定的空气流速及合适的气体配比的条件下,考察所制备的催化剂在70～300℃范围内低温SCR法的脱硝性能及机制,同时分别对催化剂进行BET、XRD、SEM等表征实验,研究催化剂的理化性质....     

CeO2-La2O3/γ-Al2O3稀土氧化物混合物催化还原SO2的实验研究

在La₂O₃ 中加入变价稀土氧化物CeO₂,组成一种稀土氧化物的混合物,以这种混合物作为CO还原SO₂的催化剂.采用连续流动固定床反应器,在反应气体SO₂和CO按SO₂∶CO = 1∶3,载流气体为N₂,气体流量为1000 mL/min的条件下,实验研究了该催化剂的活化过程以及温度和反应物浓度配比对活化反应的影响,用XRD和XPS对反应前后催化剂进行了表征,分析了相结构的变化.结果表明:CeO₂和La₂O₃ 2种稀土氧化物的混合物,在CO还原SO₂的催化反应中,活化温度比单个的CeO₂或La₂O₃氧化物下降了50℃～100℃,而且具有更高的活性.这可能是CeO₂和La₂O₃氧化物之间存在着某种协同作用所致.     

Preparation and characterization of Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3 catalyst for degradation dye wastewater

In order to develop a catalyst with high activity for catalytic wet oxidation (CWO) process at room temperature and atmospheric pressure, Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3 catalyst was prepared by consecutive impregnation method and the prepared parameters were optimized. The structure of the catalyst was characterized by BET, XRF, SEM and XPS technologies, and the actual wastewater was used to investigate the catalytic activity of Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3 in CWO process. The experimental results showed that the prepared catalyst exhibited good catalytic activity when the doping amount of Ti was 1.0 wt% (the weight ratio of Ti to carriers), and the middle product, CeO2-TiO2/γ-Al2O3, was calcined in 450℃ for 2 h. The CWO experiment for treating actual dye wastewater indicated that the COD, color and TOC of actual wastewater were decreased by 62.23%, 50.12% and 41.26% in 3 h,respectively, and the ratio of BOD5/COD was increased from 0.19 to 0.30.