微量NO2对氨氧化过程中产物的影响

在无O2条件下,氨氧化速率越高,氨氧化过程中产生的NO-2-N、NO-3-N浓度和氮损失越大;NO2为25×10-6 mg/L时氮损失率最大,约为20.93%.在相同浓度的O2条件下,氮损失与氨氧化速率相关,氨氧化速率增加时,氮损失增大.在O2的体积分数为2%时,50×10-6 mg/L NO2时的氮损失率最大,为27.57%;在O2的体积分数为21%时,100×10-6 mg/L NO2时的氮损失率最大,为34.19%.     

强电离放电脱除NO的化学反应动力学模拟

强电离放电脱除NO是集化学、物理学和环境工程学为一体的交叉学科,其脱除过程本质上是等离子体中进行的一系列微观过程,难以通过实验进行直接研究。故通过建立强电离放电脱除模拟烟气中NO的化学模型并运用MATLAB对其进行数值模拟以探讨NO的去除机理。数值模拟结果表明,在800μs内产生大量·O和·OH,而仅产生少量·N,由此可知NO的去除主要是通过与·O和·OH的氧化反应生成HNO_3实现的,在脱除过程中NO先被氧化成NO_2,再进一步被转化成HNO_3。同时,通过实验验证了所建立模型的合理性。实验结果表明:随着NO初始浓度的增加,NO脱除效率逐渐下降;随着含氧量的增加,NO脱除效率显著增大。     

钒硅催化脱硫脱硝的研究

考察了经10% H2-90% Ar(体积分数)还原的钒硅催化剂在固定床石英玻璃反应器中的脱硫脱硝活性,研究了反应温度、SO2/NO摩尔比及O2浓度对SO2和NO脱除率的影响.结果表明,还原后的钒硅催化剂的平均NO脱除率提高了15%左右;反应温度对脱硫脱硝影响较大,当温度为400℃以上时SO2和NO脱除率基本保持稳定;SO2/NO摩尔比为2和5时,钒硅催化剂的NO脱除率较高;模拟烟气中有O2条件下的脱硫脱硝活性明显高于无O2条件,O2体积分数为6.00%时SO2和NO脱除率达到最大.     

强电离放电模拟烟气脱硫实验

应用强电离放电方法进行烟气脱硫 ,将烟气中大部分O2 、N2 和H2 O等气体分子电离后加工成OH等活性粒子 ,在高温、不加吸收剂的条件下 ,直接将SO2 氧化成H2 SO4。实验中分别研究了烟气在反应室内的停留时间、烟气中含水量和含氧量等因素对脱硫率的影响。实验结果表明 ,烟气在反应室内停留时间为 0 74s ,烟气中含水量和含氧量分别为2 8%和 2 0 8%时 ,SO2 脱除率可达到 10 0 %。     

NO对厌氧氨氧化反应的影响

通过在厌氧氨氧化塔式生物滤池内通入不同浓度的NO气体,探究NO对厌氧氨氧化反应的影响。当NO进气浓度升高至4 018 mg·m-3,NO-2-N进水浓度降低至20 mg·L~(-1)时,NO-N在电子受体中的比例升高至78.8%,NO去除速率最高达165.8 mg·d-1,证明厌氧氨氧化菌可以利用NO-N为电子受体进行厌氧氨氧化反应脱除NO。在这一过程中,TN去除负荷与不通入NO时相比下降了74.3%,NO-3-N生成∶NH+4-N消耗比从0.26下降至0.13。当NO进气浓度升高至8 036 mg·m-3时,NO对厌氧氨氧化菌产生了抑制,TN去除负荷和NO消耗速率分别下降了47.1%和69.6%,同时NO-2-N在电子受体中的比例升高至56.9%。实验证明,提高NO-2-N进水浓度能降低高浓度NO对厌氧氨氧化菌的抑制性。     

电弧放电产生NOx及其对亚硫酸铵的氧化

将脱硫塔产生的高浓度亚硫酸铵氧化为硫酸铵是氨法脱硫研究的一个难点.利用二氧化氮(NO2)的氧化性,可以有效氧化高浓度的亚硫酸铵.空气中电弧放电可以产生氮氧化物(NOx),本研究采用高频交流电源,不锈钢针-针电极,研究了放电间距、气体流量、湿度和O2含量等参数对产物NOx的浓度和NO2/NOx比值的影响,并对产物气体做了红外分析和光谱分析.实验结果表明,放电间距增大有利于NOx浓度和NO2/NOx的提高,气体流量和湿度的增大使NOx浓度和NO2/NOx降低,O2含量为50％和60％时NO2浓度和NO2/NOx分别达到最大值.产物NOx对亚硫酸铵的氧化速率最高可达0.0264 mol/(L·min).     

多孔TiO2为载体的V2O5-WO3脱硝催化剂制备和表征

以硫酸氧钛为钛源,氨水为沉淀剂,制备得到大比表面积(60m2/g)的锐钛矿TiO2载体.TiO2载体具有多孔结构,孔径集中在5～12nm,孔体积达到0.24cm3/g.以多孔TiO2为载体,采用浸渍法制备不同V2O5负载量的V2O5-WO3催化剂,利用拉曼(Raman)光谱、X射线衍射(XRD)对催化剂进行表征,并研究了不同V2O5负载量催化剂的脱硝活性,以及NO浓度和NH3/NO摩尔比对催化剂活性的影响.结果表明,V2O5在TiO2表面高度分散,当V2O5负载量在3%(质量分数)以下时,载体表面钒物种为单体钒,表现出最好的脱硝活性,在280～450℃内NO转化率均能达到90%以上.该催化剂对不同进口NO浓度有较强的适应能力.采用该催化剂的脱硝工艺,NH3/NO摩尔比宜保持在0.8～1.0.     

强电离放电模拟烟气脱硫实验

应用强电离放电方法进行烟气脱硫，将烟气中大部分O2、N2和H2O等气体分子电离后加工成OH等活性粒子，在高温、不加吸收剂的条件下，直接将SO2氧化成H2SO4。实验中分别研究了烟气在反应室内的停留时间、烟气中含水量和含氧量等因素对脱硫率的影响。实验结果表明，烟气在反应室内停留时间为0．74s，烟气中含水量和含氧量分别为2．8％和20．8％时，SO2脱除率可达到100％。     

微波催化反应中Fe2O3/γ-Al2O3的制备及催化性能研究

以γ-Al2O3为载体,通过等体积浸渍法制备一种载铁催化剂。以微波非均相Fenton反应对甲基橙的脱色效果作为判断催化剂活性的依据,分别考察浸渍液(Fe(NO3)3.9H2O溶液)浓度、焙烧温度、焙烧升温速率、焙烧时间对催化性能的影响,并对复杂协同体系中的反应机制进行初步探讨。结果表明,在浸渍液浓度为8%(质量分数)、焙烧温度为300℃、焙烧升温速率为10℃/min、焙烧时间为2h时催化剂Fe2O3/γ-Al2O3活性最优;复杂协同体系作用机制表现为微波非热效应降低甲基橙分子化学键强度,热效应促使催化剂表面产生"热点",3者(微波、H2O2、催化剂)协同强化催化氧化反应。然而,在微波催化过程中,催化剂孔道坍塌可能影响催化剂活性。     

电化学法去除SO2/NOX的研究进展

本文对采用电化学方法去除SO2/NOx废气这一新的研究方法进行了综述.在用酞花青钴(CoPc)修饰的碳气体扩散电极上,SO2在空气中的体积百分数在20%以下时可以完全被氧化为硫酸,以连二硫酸盐(S2O2-4)作还原剂,Fe2+-EDTA作络合剂时,NO以90%以上的程度还原为NH+4与NH2(SO3H)等低价含氮化合物,产物中未见N2、N2O与NO2等气体,氧化产物SO2-3(或HSO-3)在Pb阴极上还原再生为S2O2-4.用Ce4+作氧化剂可将SO2/NO2氧化为相应的酸,还原产物Ce3+经电解氧化后循环使用.     

O3、H2O2/O3及UV/O3在焦化废水深度处理中的应用

采用O₃、H₂O₂/O₃和UV/O₃等高级氧化技术(AOPs)对某焦化公司的生化出水进行深度处理，考察了O₃与废水的接触时间、溶液pH、反应温度等因素对废水COD去除率的影响，确定出O₃氧化反应的最佳工艺参数为：接触时间40 min，溶液pH 8.5，反应温度25℃，此条件下废水COD及UV₂₅₄的去除率最高可达47.14%和73.47%；H₂O₂/O₃及UV/O₃两种组合工艺对焦化废水COD及UV₂₅₄的去除率均有一定程度的提高，但H₂O₂/O₃系统的运行效果取决于H₂O₂的投加量。研究结论表明，单纯采用COD作为评价指标，并不能准确反映出O₃系列AOPs对焦化废水中有机污染物的降解作用。     

Fe3O4/Ag磁性纳米颗粒去除水中的铅离子

采用水相共沉淀法制备小尺寸磁性Fe₃O₄纳米颗粒,以没食子酸作为还原剂和表面修饰剂,还原Ag[(NH₃)₂]⁺制备出Fe₃O₄/Ag磁性纳米颗粒。研究该磁性纳米颗粒对水溶液中铅离子的吸附行为,研究结果表明,pH为7.0,吸附温度30℃时可得到最好的处理效果,铅的去除率可达99.7%以上,Fe₃O₄/Ag颗粒吸附行为符合二级动力学模型(R² > 0.99)。该磁性纳米颗粒经过多次再生处理后,仍具有很好的吸附效果,表明Fe₃O₄/Ag在水处理方面拥有良好的应用前景。     

用H2O2/Fe3+处理高浓度含甲醛废水的研究

研究采用H₂O₂/Fe³⁺催化氧化处理高浓度含甲醛废水，探讨了双氧水和催化剂投加量、反应pH及反应温度等操作条件对处理效果的影响，并通过酸溶解回用失活催化剂。结果表明，较优的操作条件为：H₂O₂/COD（质量比）=2.2～2.6，Fe³⁺/H₂O₂（摩尔比）=0.048～0.058，反应pH 1.80～2.68，反应温度50℃，反应时间40 min；在上述操作条件下，甲醛去除率达到99%以上，COD去除率达到85%以上。失活的催化剂可通过稀酸溶解后循环使用，其效果与三价铁盐作催化剂的基本相同。采用H₂O₂/Fe³⁺处理含甲醛废水具有比采用H₂O₂/Fe³⁺较优的效果。     

Effects of nickel chloride and oxygen depletion on behaviour and vitality of zebrafish (Danio rerio, Hamilton, 1822) (Pisces, Cypriniformes) embryos and larvae

We examined acute (2 h exposure of 5-day-old larvae) and subchronic (exposure from fertilization up to an age of 11 days) effects of NiCl(2).6H2O on embryos and larvae of zebrafish (Danio rerio), both alone and in combination with oxygen depletion. The following endpoints were recorded: acute exposure: locomotory activity and survival; subchronic exposure: hatching rate, deformations, locomotory activity (at 5, 8 and 11 days) and mortality. In acute exposures nickel chloride (7.5-15 mg Ni/L) caused decreasing locomotory activity. Oxygen depletion (or=10 mg Ni/L resulted in delayed hatching at an age of 96 h, in decreased locomotory activity at an age of 5 days, and increased mortality at an age of 11 days (LC20=9.5 mg Ni/L). The observed LOEC for locomotory activity (7.5 mg Ni/L) is in the range of environmentally relevant concentrations. Since locomotory activity was already affected by acute exposure, this parameter is recommended to supplement commonly recorded endpoints of toxicity.     

负载V2O5-WO3/TiO2掺炭纤维脱除烟气中Hg0

通过固定床实验系统研究烟气脱除零价汞的实验，首先研究了滤袋常用的聚苯硫醚（polyphenylene sulfide，PPS）以及活性炭纤维（activated carbon fiber，ACF）在不同温度、不同气体组分下负载V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂，对模拟燃煤烟气中零价汞（Hg⁰）的脱除效果。然后对比研究了活性炭纤维协同滤袋常用纤维负载催化剂后，对模拟燃煤烟气中Hg⁰的脱除性能。结果表明，在汞蒸气入口浓度为50 μg/m³，纯N₂气氛下，当温度为25℃时，两者脱除率均能达到99%，当温度为200℃，负载催化剂的活性炭纤维脱除率在30%左右，PPS纤维仅为10%左右。在200℃情况下，模拟烟气的组分为N₂+O₂时，2种纤维的Hg⁰脱除率提高了10%~20%，当在混合气体中添加0.01‰后，负载催化剂的PPS纤维Hg⁰脱除率能达到80%，活性炭纤维Hg⁰脱除率能达到98%。当温度为200℃，模拟烟气的组分为N₂+O₂+HCl时，不同性能掺炭纤维负载催化剂后Hg⁰脱除率在69%~95%范围之间变化，其中PPS掺炭纤维对Hg⁰脱除效率最高达到95%，因此，负载V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂的PPS掺炭纤维能在高温烟气中保持较高的Hg⁰脱除率。     

O_3/H_2O_2工艺降解1,2,4-三氯苯的优化设计

考察用不同的氧化剂降解1,2,4-三氯苯(TCB),3种不同方法对TCB的去除效果存在较大差别,其处理效果依次为:H2O2O3O3/H2O2。采用响应面法优化O3/H2O2工艺降解TCB的条件。结果表明,TCB初始浓度和H2O2投加量对TCB去除效果影响较大。TCB的降解符合准一级反应动力学规律,最佳降解条件为TCB初始浓度0.3 mg/L,pH=8.13,H2O2投加量0.40 mmol/L,O3转化率75%。在此条件下,TCB的平均去除率为91.5%,与预测值93.1%吻合度较高。     

烟气成分对负载V_2O_5-WO_3/TiO_2聚苯硫醚纤维脱除烟气中Hg~0的影响

通过固定床实验系统模拟烟气脱除Hg0的实验,研究了O2、HCl、NO、SO2、H2O和NH3对滤袋常用的聚苯硫醚(PPS)纤维负载V2O5-WO3/TiO2新型催化剂后脱除烟气中Hg0的影响,并分析其影响机理。结果表明,在温度为200℃、高纯N2气氛下,Hg0的脱除率很低,加入4%O2后,脱除率有所增加;0.05‰HCl条件下Hg0的脱除率仅为5%,而0.01‰HCl与4%O2并存的条件下,脱除率明显提高;NO对Hg0的催化氧化促进作用不是很显著;SO2对Hg0氧化具有毒害作用;H2O和NH3可抑制Hg0的脱除,O2的存在可抵消NH3的部分抑制作用。     

The challenge of making ozone risk assessment for forest trees more mechanistic

Upcoming decades will experience increasing atmospheric CO₂ and likely enhanced O₃ exposure which represents a risk for the carbon sink strength of forests, so that the need for cause-effect related O₃ risk assessment increases. Although assessment will gain in reliability on an O₃ uptake basis, risk is co-determined by the effective dose, i.e. the plant's sensitivity per O₃ uptake. Recent progress in research on the molecular and metabolic control of the effective O₃ dose is reported along with advances in empirically assessing O₃ uptake at the whole-tree and stand level. Knowledge on both O₃ uptake and effective dose (measures of stress avoidance and tolerance, respectively) needs to be understood mechanistically and linked as a pre-requisite before practical use of process-based O₃ risk assessment can be implemented. To this end, perspectives are derived for validating and promoting new O₃ flux-based modelling tools.     

介质阻挡放电协同Ag/Al_2O_3对NO_x脱除的影响

为有效去除发电厂烟气中产生的NOx,利用介质阻挡放电(DBD)产生低温等离子体并结合催化剂Ag/Al2O3进行烟气脱硝实验,研究了在加入乙烯的条件下,平均负载量、催化温度和装置的布置方式对NOx脱除的影响。结果表明,随着负载的增多,NO脱除率呈现先增大后减小的趋势,5种负载量中最佳为1.76%;随着催化温度的升高,NO脱除率同样呈现先增大后减小的趋势,最佳的催化温度为150℃左右;3种不同布置方式对NO和NOx脱除有明显差别,单独催化剂在NO和NOx的脱除率都比较低;单独介质阻挡放电NO脱除率很高,但是NOx很却很低;而两者结合在NO和NOx都达到了很好的效果。     

Removal of Rhodamine B under visible irradiation in the presence of Fe⁰, H₂O₂, citrate and aeration at circumneutral pH

A new Vis-Fe⁰-H₂O₂-citrate-O₂ system comprising zero-valent iron, hydrogen peroxide, citrate anion and aeration at circumneutral pH under visible irradiation was studied. 21 μmol L⁻¹ of Rhodamine B (RhB) was chosen as the substrate to be tested. Experiments were conducted under conditions of 2.9 mmol L⁻¹ of H₂O₂, 12.6 g of Fe⁰ and 1.0 mmol L⁻¹ of citrate at pH 7.5. Results showed that, in 1 h reaction, 54% of RhB was removed with corresponding 26% of COD reduced. Meanwhile, the amount of released dissolved irons from Fe⁰ surface was found to be at a very low level as <5.4 μmol L⁻¹. Extinguishing tests with isopropanol suggested that RhB oxidation by hydroxyl radicals was the main process taken place in Vis-Fe⁰-H₂O₂-citrate-O₂ system, which accounted for 75% of substrate removal in 3 h reaction. Control and factor influencing experiments showed that the prohibitive extents of individual factor importance on RhB removal followed a decreasing order of Fe⁰ > H₂O₂ > citrate > Vis > O₂. This study showed an excellent system that could remove refractory organic compounds from water in laboratory researches, and also provided a good idea to reduce secondary contamination by dissolved irons in future investigations.