上甸子本底站地面臭氧变化特征及影响因素

利用TE Model 49C型臭氧监测仪,于2004年1月1日-12月31日,在上甸子本底站进行了地面φ(O₃)的连续在线监测.分析了全年φ(O₃)的变化特征及其与同期气象要素的相关关系,并对φ(O₃)高值日的个例分析进行了验证.结果表明,上甸子本底站地面φ(O₃)具有明显的季节变化和日变化规律,并且与同期的气象条件密切相关.主要特征:①夏初φ(O₃)较高,6月的平均值达到最高,小时平均最大值可达129.7 μL/m3;而冬季φ(O₃)较低,12月的平均值达到最低,小时平均最大值仅为32.7 μL/m3.②日变化趋势较为明显,在4:00-7:00出现最低值,在15:00-18:00出现最高值,变化幅度为夏季最大、冬季较小.③气温与φ(O₃)呈显著正相关,夏季相对湿度与φ(O₃)呈显著负相关,风向和辐射强度也与φ(O₃)及其变化规律呈显著相关关系.      

辽宁辽中县城郊地区大气污染物时空变化及来源特征

以辽中县水文站为辽宁省典型城郊地区大气背景站点,针对大气污染物,ρ(PM_2.5)和气象因子等进行了1年(2007年2月—2008年1月)的连续观测.研究了各污染物的浓度水平,日、季节变化以及来源特征.φ(O₃),φ(CO),φ(SO₂),φ(NO),φ(NO₂),φ(NO_x*),φ(NH₃)和ρ(PM_2.5)平均值分别为19.9×10-9,0.85×10-6,9.7×10-9,8.8×10-9,14.5×10-9,23.2×10-9,29.8×10-9和66.6 μg/m3. 除SO₂外,各污染物浓度水平均优于我国《环境空气质量标准》(GB 3095—1996)的二级标准.φ(O₃)在日间达到最大值,一次污染物呈现双峰分布.从季节变化来看,φ(O₃)在夏季最高,春季最低.一次污染物如CO,SO₂,NO以及PM_2.5的浓度均在冬季达到最大值.地面监测的φ(O₃)和OMI卫星反演的NO₂ 柱浓度的变换趋势相同,但地面观测的φ(O₃)在春季明显低于柱浓度.后推气流轨迹分析结果表明,在φ(O₃)较高的夏、秋季,从东北地区和渤海湾起源的气流贡献最大.      

北京夏季典型臭氧污染分布特征及影响因子

为研究北京地区O₃分布特征及其影响因子,利用AML-3车载式大气环境污染激光雷达系统(下称AML-3)对北京地区2011年5月7日—6月9日的φ(O₃)进行观测. 通过AML-3自带的污染物地面观测系统和差分吸收激光雷达,分析近地面、高空φ(O₃)时空分布特征,并将φ(O₃)与温度、风速及风向3个气象要素进行相关分析. 结果表明:近地面φ(O₃)日变化明显,06:00左右为低谷,下午14:00左右达到峰值. 高空φ(O₃)的空间分布很不均匀,上层气流易使O₃富集层向下输送造成污染,同时稳定边界层对大气扩散的不利影响也是形成O₃污染的重要原因. φ(O₃)的日变化趋势与温度的日变化趋势呈显著正相关,R(相关系数)为0.74;上下层湍流交换使风速与近地面φ(O₃)呈正相关,而水平扩散使二者呈负相关;通过分析风向的分布规律发现,东北风易造成北京地区O₃污染.      

京津冀地区严重光化学污染时段O3的时空分布特征

利用MCCM(多尺度气象空气质量模式)对京津冀地区2008年6月严重光化学污染时段的近地面φ(NO_x)和φ(O₃)进行了模拟;同时,为了检验MCCM系统模拟φ(O₃)时空分布的能力,将模拟的气象要素、φ(NO_x)和φ(O₃)与观测数据进行了比对,并利用验证后的模拟结果对该地区严重光化学污染时段O₃时空分布特征进行研究. 结果表明:①MCCM模式可较好地反映气象场和污染物浓度场的时空分布特征. 气温、露点温度和气压的观测值与模拟值的相关系数分别为0.85、0.77和0.95;模拟的化学物种浓度的时空分布与观测结果基本相符. ②城市中心地区φ(NO_x)较高,北京和天津城市地区的φ(NO_x)甚至超过了30×10-9;京津冀平原大部分地区午后14:00φ(O₃)的最大值超过了70×10-9;而太行山沿线φ(O₃)的最大值超过了80×10-9. 结合气象要素的分析表明,午后φ(O₃)在太行山沿线的高值与气压场和流场关系密切. ③利用判断O₃生成敏感性指标——H₂O₂/HNO₃(体积分数比)分析发现,φ(O₃)日最大值和φ(总氧化剂)(总氧化剂=NO₂₊O₃)平均值的高值区域与O₃生成受NO_x和VOCs协同控制的区域极为吻合. 因此,要达到降低区域的光化学污染,应以VOCs的消减为主,同时兼顾NO_x的消减.      

浙江省O3浓度时空格局及驱动因子

气象因子对臭氧(O₃)浓度有重要影响,为探索O₃浓度时空变化及相关因子,利用多元线性回归和后向轨迹聚类分析2014—2019年浙江省O₃浓度和气象因子数据. 结果表明:①浙江省O₃浓度时空分布不均匀,季节性变化差异显著,总体呈夏季>秋季>春季>冬季的特征,年均值呈上升趋势;春季、夏季、秋季和全年O₃浓度均于07:00左右达最小值,之后呈上升趋势,至15:00达峰值后降低,冬季O₃浓度最小值出现时间较其他季节晚1 h左右. 高浓度O₃主要分布在浙江省东北部及北部区域. ②多元线性回归模型结果表明,多元线性回归模型影响因子和拟合效果存在季节性差异,其中,春、秋两季蒸发量对O₃浓度的贡献率均超过20%,夏季相对湿度对O₃浓度的贡献率超过40%,秋季日光照时长对O₃浓度的贡献率超过40%,秋、冬两季NO₂浓度对O₃浓度的贡献率均超过35%. 春季多元线性回归模型均方根误差(RMSE)、均方绝对百分比误差(MAPE)和变异解释量(R2)分别为0.213、26.45%和0.422,夏季分别为0.234、30.49%和0.359,秋季分别为0.169、24.02%和0.445,冬季分别为0.154、34.14%和0.419. 研究表明,浙江省O₃浓度具有显著的时空分布特征,多元线性回归模型拟合结果在浙江省春、秋两季显著优于夏、冬两季.      

后奥运时期京津冀区域大气本底夏季污染变化

为探索后奥运时期京津冀区域大气本底污染状况及变化趋势,在中国科学院华北兴隆大气本底观测站,对夏季大气主要污染物(NO_x、SO₂、O₃和PM_2.5)进行了连续3年的在线观测,结合气流轨迹模式对大气污染物的传输路径及贡献率进行了分析. 结果表明:兴隆站大气本底夏季ρ(NO_x)、 ρ(SO₂)、 ρ(O₃)和ρ(PM_2.5)的平均值分别为(11.5±5.9)、(8.3±7.0)、(137.6±38.4)和(50.9±33.0)μg/m3;首要污染物为O₃和PM_2.5,ρ(O₃)和ρ(PM_2.5)日均值超过GB 3095─2012《环境空气质量标准》二级标准〔ρ(O₃)为200 μg/m3,ρ(PM_2.5)为75 μg/m3〕的天数分别为102和60 d,占观测期间有效天数的39%和23%,表现为大气氧化性增强、二次污染逐年上升;受偏南气流影响,太行山沿线区域和山东半岛—渤海湾地区是兴隆夏季大气本底污染的主要贡献区域,特别是京津冀城市区域夏季高浓度O₃和PM_2.5,对华北区域大气本底污染物浓度的整体上升具有重要影响.      

我国4个WMO/GAW本底站大气CH4浓度及变化特征

利用基于光腔衰荡光谱(CRDS)技术自组装的大气CH4在线观测系统,于2009～2010年在青海瓦里关、浙江临安、北京上甸子和黑龙江龙凤山这4个世界气象组织全球大气观测网(WMO/GAW)大气本底站对大气CH4进行了在线观测.临安站在所有季节中CH4浓度都表现出类似的日变化趋势,即浓度在每日～05:00(北京时间)达到最高值,在～14:00为最低.夏季龙凤山站CH4浓度表现出类似的规律,但其日变化振幅较大,达到216.8×10-9(摩尔分数,下同).上甸子站春、秋、冬季CH4浓度呈现类似变化趋势,但夏季日平均值较高,在晚间～20:00达到最高值,瓦里关站四季CH4浓度日变化均不明显.3个区域本底站(临安、上甸子和龙凤山)全年CH4本底浓度存在明显的变化,临安站CH4本底浓度在7月达到全年最低水平.龙凤山站则表现出相反的趋势,在8月达到全年最高值,其全年浓度表现出"W"型变化.冬季龙凤山和上甸子站CH4浓度高于春季和秋季.瓦里关站全年浓度变化较小,月平均浓度振幅仅为11.5×10-9.临安、上甸子和龙凤山3个区域本底站夏季CH4非本底数据占总数据的比例>70%.为分析气团传输的影响,对4站夏季高浓度时刻(瓦里关:CH4>1 870×10-9,龙凤山CH4>2 100×10-9,临安CH4>2 150×10-9,上甸子CH4>2 050×10-9)对应的气团轨迹进行聚类分析表明,夏季出现的高浓度CH4观测数据可能主要由气团传输所引起.     

基于无人机观测研究杭州湾化工园区近地面层臭氧垂直廓线

为了解化工园区大气污染情况,使用自主研制的微型大气检测仪结合无人机研究化工园区臭氧(O₃)垂直廓线,在2020年8月~2021年1月于杭州湾上虞经济技术开发区开展了12d无人机外场观测实验.各观测日从08:00~18:00每隔1h进行一次飞行观测,每次观测分别获得了离地面0,50,100,200,300,400,500m的O₃、总挥发性有机物(TVOCs)和二氧化氮(NO₂)浓度.结果表明:受气象因素、地面工厂排放以及早晚出行高峰的影响,TVOCs和NO₂浓度整体随高度增加而下降,其中NO₂浓度随高度上升而下降的幅度较明显,在0m处浓度为19.7~59.1μg/m³,500m处为5.9~21.7μg/m³,下降率为40~70%,TVOCs和NO₂浓度都呈现出早晚高、正午低的日变化趋势,此外可能受逆温层的影响导致个别天数NO₂浓度在400~500m不降反升;O₃受前体物光化学反应、太阳辐射强度及平流层输送的影响,其浓度随高度增加而下降,平均浓度在0m处为49.2μg/m³,500m处为98.4μg/m³,O₃日变化浓度在15:00~17:00达到峰值.TVOCs和O₃、NO₂和O₃在各高度浓度均呈负相关,受不同季节气象因素差异和冬季取暖排放增加的影响,O₃浓度季节变化为夏>秋>冬,TVOCs和NO₂浓度为冬季>秋季>夏季.后向轨迹聚类分析表明化工园区本地O₃浓度会受区域输送影响升高,在冬季时由于气温低不利于前体物生成O₃,本地O₃浓度受区域输送影响较夏季小.     

全球近地层臭氧时空分布特征及其来源解析

根据东亚酸沉降网（EANET）和全球温室气体数据中心（WDCGG）等观测资料,对比各地区近地面O₃的季节变化特征,在全球大气化学传输模式MOZART-4中引入在线源追踪方法,结合收支分析,确认各项作用对不同地区O₃的贡献量.研究表明,模拟结果能够再现各地区O₃的季节变化特征以及收支量：清洁背景地区（海洋站居多）近地面O₃各项收支量较小,体积分数在-3×10^-9-3×10^-9/d之间,且净的化学作用大多处于损耗O₃的状态;大多数陆地测站净的光化学作用为产生O₃（约33.8×10^-9/d）.近地面O₃的源主要来自对流层内部,平流层的贡献较小（约10×10^-9）.对于极地及清洁背景地区,平流层的贡献是O₃季节变化的重要原因.平流层的贡献呈现明显的季节变化,即冬季最大（约20.7×10^-9）,夏季最低（约2×10^-9）.     

长江三角洲地区CO2浓度本底特征及来源分析

二氧化碳(CO₂)是引起全球变暖的最主要的温室气体(GHGs),直接观测大气CO₂浓度对于研究人类活动和自然活动对大气温室气体的贡献至关重要,而在多个高度上观测大气CO₂浓度则有助于明晰CO₂浓度的时空变化规律,确定其影响机制.本文利用临安区域大气本底站2018-12—2020-11不同高度(距地面21 m、53 m)处的CO₂在线观测数据,结合日变化及地面风的影响,对观测数据进行筛分,采用HYSPLIT后向轨迹模型和潜在源贡献因子法,初步探讨气象因素以及大气远距离传输对长江三角洲地区大气CO₂浓度的影响.结果表明,临安站高低层大气CO₂日变化呈夜间高于白天的特点;低层CO₂浓度大于高层,冬季高低层浓度差小于其他三季;日较差呈夏季>春季>秋季>冬季的特点;大气CO₂本底季节变化由于受到风向和气团传输的影响呈现出冬季>春季>秋季>夏季的特点;潜在源贡献分析得...     

济南市和青岛市2014—2021年臭氧浓度变化特征及其气象影响因素

为研究济南市和青岛市臭氧(O₃)浓度长期变化特征及其气象影响因素,基于2014—2021年近地面O₃连续8年观测资料和同期气象资料,揭示O₃浓度长期变化特征,分析O₃浓度与气象因子关系,阐明O₃主要输送路径和潜在源区.结果表明：(1)整体上,济南市O₃污染程度高于青岛市,2个城市O₃污染均集中在4—10月.长期趋势上,2014—2021年济南市O₃日最大8 h平均浓度第90百分位数(简称“O₃-8 h 90^th浓度”)总体呈先升后降的趋势,峰值出现在2019年;青岛市2019年和2017年O₃-8 h 90^th浓度相对较高,其他年份O₃-8 h 90^th浓度差异不大.月变化上,济南市O₃-8 h 90^th浓度季节性变化较明显,呈单峰状;而青...     

临汾市臭氧污染变化特征、气象影响及输送源分析

结合2014~2020年临汾市臭氧逐小时质量浓度和同期气象数据、再分析数据以及潜在源贡献函数法（PSCF）对临汾市O₃污染时空变化特征、与气象因子的关系以及传输路径及潜在源分布开展研究.结果表明,临汾市近年来臭氧污染日益严重,O₃_8h_max年均质量浓度整体呈现上升趋势,2020年相对于2014年增加78.79%;月变化特征呈现“M”双峰型,季节变化峰值出现在夏季,而日变化受近地面大气光化学过程影响显著,呈较为明显的单峰单谷分布,峰值出现在14：00~16：00.O₃浓度与气温和日照时数呈显著线性正相关,当研究区相对湿度为40%~60%,气温高于20℃,风速区间为2~6m/s时易出现高浓度O₃污染.聚类分析表明临汾市O₃重污染天气期间以短距离输送气流为主,高O₃浓度除受到本地生成影响外,还受到省内临近城市及陕西省中部、河南省北部重工企业排放的大量NO_x和VOCs传输的影响.因此,针对临汾市O₃污染在严格控制本地污染源排放的前提下,必须加强汾渭平原地区的联防联控,才能有效缓解该区域大气污染的连片发生.     

云浮市2018—2020年颗粒物和臭氧污染特征及污染案例研究

为探究云浮市颗粒物和臭氧(O₃)污染特征,利用多元统计分析方法分析了云浮市2018—2020年6项环境空气污染物浓度、气象因子等监测数据,并对2020年12月25—29日冬季PM_2.5和O₃污染过程进行了研究. 结果表明:①PM_2.5、PM₁₀、NO₂、CO月均浓度呈夏季低、冬季高的变化特征;O₃-8 h第90百分位数呈夏秋季高、冬春季低的变化特征. ②PM₁₀、PM_2.5和CO小时浓度日变化呈波浪型变化特征,PM_2.5、CO小时浓度最大值均出现在09:00,PM₁₀小时浓度最大值出现在02:00. O₃、SO₂小时浓度日变化呈单峰型变化特征,O₃、SO₂小时浓度最大值分别出现在16:00、10:00. NO₂小时浓度日变化呈单谷型变化特征,最小值出现在14:00. ③PM_2.5-10、SO₂、NO₂、O₃小时浓度与PM_2.5小时浓度均呈正相关,说明PM_2.5-10、SO₂、NO₂、O₃与PM_2.5具有一定程度的同源性. O₃小时浓度与NO₂、CO小时浓度呈负相关,且O₃小时浓度与NO₂小时浓度相关性更强. 夏秋季NO₂、CO、O₃、PM_2.5小时浓度与气温的相关性比冬春季的更强. SO₂、PM₁₀、PM_2.5、O₃小时浓度均与湿度呈负相关,其中O₃小时浓度与湿度的相关性最强,相关系数为?0.586. ④2020年12月25—29日云浮市城区PM_2.5污染受到静稳天气影响,O₃污染与28日午后太阳高温辐射以及来自珠三角地区O₃污染气团的输入影响有关. 利用ART-2a对该时段采集的颗粒物进行成分分析,得到K、EC、OC、ECOC、HM、LEV、Na、SiO₃这8种单颗粒物. 整个时段EC、OC、ECOC谱图中都存在明显的硫酸盐峰和硝酸盐峰. PM_2.5小时浓度与硫酸盐离子、硝酸盐离子、硅酸盐离子、铵离子、氯离子的数量均呈显著正相关,二次反应和老化过程对PM_2.5污染有显著影响. 研究显示,云浮市PM_2.5和O₃复合污染防控需要关注本地污染物变化特征和排放源影响,也需关注外来污染气团特别是来自珠三角地区污染气团输入的影响.      

哈尔滨市臭氧时空分布特征及气象要素的关系

利用2015~2018年哈尔滨市臭氧（O₃）监测数据，与其他典型城市进行对比，详细分析了哈尔滨市O₃的时间和空间分布特征，及其与气象要素的关系。结果表明：哈尔滨市2015~2018年O₃污染程度比北上广及长春，沈阳，大连等城市轻；哈尔滨市O₃污染具有明显的季节特征，春夏季O₃超标率大于秋冬季；月变化趋势呈现倒“U”型，O₃高值集中在5~7月；日变化为单峰分布，在13：00~15：00时浓度维持在全天高值； O₃浓度表现为“周末效应”，工作日O₃浓度略高于周末；空间分布特征表明：哈尔滨市外围郊区O₃浓度普遍高于内围市区；在O₃污染高发的5~7月，太阳辐射强度在800~1200W/m²、气温越高、风速越大和相对湿度越小，O₃超标率越高。     

华北平原和山区城市PM2.5和O3变化关系比较分析

利用2015~2019年环境监测数据,对比分析华北地区平原城市保定市和山区城市张家口市PM_2.5和O₃变化和相关关系.结果表明：保定市PM_2.5夏低冬高,O₃夏高冬低,日变化为午后单峰型,而张家口市PM_2.5浓度低,日变化幅度较弱,冬季O₃日变化为午后峰值和凌晨5：00左右弱峰值双峰型.张家口市冬季全天及春夏秋季夜间O₃浓度显著高于保定市,甚至夏季出现夜间O₃超标异常,最高浓度达到202μg/m³,反映了平原城市和清洁山区大气物理化学过程变化的影响.PM_2.5和O₃在4~9月为正相关,11~3月为负相关;保定市PM_2.5-O₃相关系数日变化呈单峰型,张家口市为双峰型变化,凌晨和午后各有一峰值,华北地区平原污染区和高山相对清洁区,大气复合污染物PM_2.5和O₃作用关系的日变化及季节特征具有明显差异.     

北京地区对流层低层臭氧及硫酸盐气溶胶的时空分布

基于OMI/Aura卫星资料,分析了北京地区2007~2016年近10a对流层O₃浓度（0~3km）、硫酸盐气溶胶光学厚度（0~2km）、SO₂（边界层以内）柱浓度时空演变特征.结果表明,近10a来北京地区O₃浓度总体呈现上升趋势,最低值在2007年,浓度为33.65 μg/m³;硫酸盐气溶胶污染总体变化呈现先下降后增长的趋势,2007年硫酸盐气溶胶污染最为严重,2011年污染最轻,对应的AOD值为0.252,但在2014年以后,硫酸盐气溶胶污染又出现增长趋势;SO₂浓度在2007~2016年总体呈现下降的变化趋势,且下降趋势明显,最高值为2007年,最低值出现在2016年,最低值比最高值降低了60.42%,但在2011年污染出现反弹.北京O₃季节变化明显,夏季高、春秋次之、冬季低;硫酸盐气溶胶污染季节特征与O₃相同;SO₂污染主要集中在冬季,采暖期污染程度高于非采暖期.     

北京地区对流层低层臭氧及硫酸盐气溶胶的时空分布

基于OMI/Aura卫星资料,分析了北京地区2007~2016年近10a对流层O₃浓度（0~3km）、硫酸盐气溶胶光学厚度（0~2km）、SO₂（边界层以内）柱浓度时空演变特征.结果表明,近10a来北京地区O₃浓度总体呈现上升趋势,最低值在2007年,浓度为33.65 μg/m³;硫酸盐气溶胶污染总体变化呈现先下降后增长的趋势,2007年硫酸盐气溶胶污染最为严重,2011年污染最轻,对应的AOD值为0.252,但在2014年以后,硫酸盐气溶胶污染又出现增长趋势;SO₂浓度在2007~2016年总体呈现下降的变化趋势,且下降趋势明显,最高值为2007年,最低值出现在2016年,最低值比最高值降低了60.42%,但在2011年污染出现反弹.北京O₃季节变化明显,夏季高、春秋次之、冬季低;硫酸盐气溶胶污染季节特征与O₃相同;SO₂污染主要集中在冬季,采暖期污染程度高于非采暖期.