微生物溶解载铀赤铁矿及再固定铀的试验研究

将载铀赤铁矿、核黄素(RF)和Sphingomonas sanxanigenens(S. sanxanigenens)同时投加到培养基中,监测培养过程中溶液的总铁、亚铁以及U(VI)浓度的变化,表征载铀赤铁矿还原性溶解前后固相产物中铁和铀的化学形态与价态,分析温度、共存离子对RF介导S. sanxanigenens还原性溶解载铀赤铁矿及再固定铀的影响.结果表明:S. sanxanigenens能够还原性溶解载铀赤铁矿,从而导致铀的释放;RF能够促进S. sanxanigenens还原性溶解载铀赤铁矿,且RF浓度越高越有利于这种还原性溶解;在30℃下RF能显著促进载铀赤铁矿的还原性溶解,且产物中稳定态铀的比例较高;添加2mmol/L Ca²⁺或CO₃^2-对RF介导S. sanxanigenens还原性溶解载铀赤铁矿具有促进作用;添加2mmol/L PO₄^3-能提高残渣态铀的比例,促进铀的固定;RF能够促进S. sanxanigenens对Fe(III)和U(VI)的还原,且反应过程伴随着次生铁矿物的生成.这些研究结果为提出RF介导S. sanxanigenens释放及再固定铀的新方法奠定了基础.     

pH、钙和磷对砷在水稻土中溶解度的影响及表面络合机制解析

为深入理解稻田土壤砷(As)的环境行为,以及不同环境因素对土壤溶液中As有效性的影响机制,通过吸附实验结合天然有机质-电荷分配(NOM-CD)模型分析了pH、 Ca²⁺和PO₄^3-对As在湖南株洲稻田土壤中溶解度和化学形态分布的影响,并揭示其影响机制.结果表明,土壤总As溶解度在pH 6.0左右最低,主要受Ca²⁺、 PO₄^3-、 As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的静电作用及位点竞争作用控制;土壤溶液中Ca²⁺浓度的增加会促进As的吸附,降低土壤溶液中As的浓度,尤其在碱性条件下由于Ca²⁺的吸附增加了土壤氧化物表面正电荷,因而土壤溶液中As(Ⅴ)浓度随Ca²⁺浓度的升高明显降低;pH低于5.5时,添加PO₄^3-抑制了土壤As(Ⅴ)的还原,但pH高于5.5后,添加PO₄^3-促进了土壤As(Ⅴ)的还原,并由于PO     

海拉尔盆地地下水铀的分布特征及富集规律

通过采集海拉尔盆地地表水样品12件,地下水样品67件,运用Durov图、等值线图和铀形态计算理论,结合数理统计方法,分析研究区域地下水铀的分布特征和赋存形态,结果表明:海拉尔盆地赫尔洪德凹陷地区主要为HCO₃-Ca·Na型,蹉岗隆起、乌尔逊凹陷和贝尔凹陷地区主要为Cl-Na型和HCO₃-Na型,巴彦山隆起地区主要为HCO₃-Na型,红旗牧场和新宝力格凹陷主要为Cl-Na型.研究区域铀的分布范围为17~425μg/L,平均值为80μg/L,标准偏差为70μg/L,引发了区域地源性地下水铀污染问题.地下水中以UO₂(CO₃)₃^4-和UO₂(CO₃)₂^2-的主要形式存在,与Eh表现的氧化还原环境具有一致性,其中呼伦贝尔湖东南部属于地下水铀成矿有利区域.潜在铀成矿范围属于重碳酸铀酰占优势的HCO₃型含铀地下水,铀酰碳酸盐复合物应占主导地位,铀的溶解与HCO₃^-的增加有关,地下水中的铀存在参与碳酸盐岩和硫酸盐岩的混合溶滤作用的可能性,UO₂(CO₃)₃^4-、UO₂(CO₃)₂^2-、U₄O₉和沥青铀矿等处于饱和状态,总Fe和(Ca²⁺+Mg²⁺)浓度较低,各种水化学指标对铀富集具有指示意义,因此可将其视为潜在铀源的参考依据.     

新型水泥基材料富镁C3A对氮磷的共去除

将镁掺杂进水泥基材料铝酸三钙（C₃A）制得新型富镁铝酸三钙（Mg@C₃A）应用于水体氨氮（NH₄⁺-N）和磷（PO₄^3-）的共去除.通过批量实验,考察了Mg@C₃A投加量、氮磷浓度、溶液pH值、温度等因素对NH₄⁺-N、PO₄^3-共去除的影响,并阐述了共去除机制.结果表明：Mg@C₃A是由Mg掺杂C₃A同构体和表面MgO组成,其中Mg的引入未改变C₃A晶体结构和基本形貌.Mg@C₃A材料对NH₄⁺和PO₄^3-具有良好的共去除效果.当Mg@C₃A的投加量为3g/L,NH₄⁺和PO₄^3-的最大去除量分别为38.4,78.9mg/g;温度升高有利于Mg@C₃A对NH₄⁺和PO₄^3-的共去除,而高pH值可促进NH₄⁺的去除.Mg@C₃A材料对NH₄⁺的去除主要是OH^-的中和作用和鸟粪石的沉淀作用主导,PO₄^3-主要是与Mg²⁺或Al³⁺结合形成鸟粪石或磷酸铝被去除.     

次氯酸钠耦合过氧化氢法降解氨基三亚甲基膦酸研究

针对工业废水中典型有机磷污染物氨基三亚甲基膦酸(NTMP)难降解问题,采用次氯酸钠(NaClO)、过氧化氢(H₂O₂)、NaClO耦合H₂O₂法对NTMP氧化降解为正磷酸盐(PO₄^3-)的效果进行比较.结果发现,NaClO耦合H₂O₂法可以显著提高NTMP氧化为PO₄^3-的效率.考察了NaClO投加量、H₂O₂投加量、初始溶液pH、反应温度、共存无机阴离子(SO₄^2-、NO₃^-、HCO₃^-)和共存有机物腐殖酸(HA)对反应体系氧化NTMP为PO₄^3-效率的影响.结果表明,当NaClO和H₂O₂投加量分别为10 ...     

珠江源块泽河流域地表水水化学特征及控制因素

块泽河流域属于珠江源区典型的岩溶小流域,同时也是滇东重要的煤炭产区,生态环境脆弱.加强区内水环境研究,对支撑珠江源区生态环境综合治理和水资源科学管理具有重要作用.通过系统采集地表水、岩溶地下水和矿井水样品,运用数理统计分析、相关性分析、离子比值分析以及绝对因子分析-多元线性回归受体模型(APCS-MLR)等方法,对块泽河流域水化学演化特征及控制因素进行了研究.结果表明：块泽河流域地表水pH平均值为7.8,呈弱碱性.阳离子主要以Ca²⁺和Na⁺为主,呈现Ca²⁺>Na⁺>Mg²⁺>K⁺的特征,阴离子主要以HCO^-₃和SO₄^2-为主,呈现HCO^-₃>SO₄^2->NO^-₃>Cl^-的特征.地...     

“十三五”期间泰安市大气降水阴离子特征及相关研究

依据“十三五”期间泰安市2个大气降水监测点位的数据,从pH、电导率及主要阴离子(SO₄^2-、NO₃^-、Cl^-、F^-)等组分浓度出发,研究泰安市大气降水变化趋势及阴离子特征,具体分析了泰安市大气降水的阴离子组分特征及污染类型。结果表明：“十三五”期间泰安市未出现酸雨,其大气降水pH在5.95～6.29,均高于酸雨的限值5.6。降水量加权平均值为2844.4 mm,电导率范围为21.8～187μS/cm,泰安市大气降水中各阴离子浓度SO₄^2->Cl^->NO₃^->F^-,占比分别为63.4%、18.6%、16.5%和1.5%;2016年和2020年,泰安市大气降水中存在氯离子浓度高于硝酸根离子的情况,有异于内陆城市,说明当地的盐矿和盐化工企业对降水中的Cl^-有一定程度的影响。降水中SO_...     

Aspergillus tubingensis介导植酸盐水解促进U(VI)-PO43-生物矿化

从广东某铀尾矿库水下沉积物中分离筛选出了一株能水解植酸盐的真菌M5-1,对其菌落形态、ITS序列、最适生长pH值、对铀的耐受性及其水解植酸盐的效果进行了分析,随后对M5-1生物矿化铀过程中pH值、正磷酸盐浓度、铀浓度、铀去除率的变化进行了监测,对矿化产物的主要元素和矿物组成进行了分析.证实了真菌M5-1为Aspergillus tubingensis（MH978623）,其最适生长pH值范围为6~7,对铀（~0.84mmol/L）具有较强的耐受性;Aspergillus tubingensis介导植酸盐水解促进U（VI）-PO₄^3-矿化62d后,铀的去除率达95.2%;Aspergillus tubingensis介导U（VI）-PO₄^3-矿化过程中可能形成了难溶的氢铀云母和变钠铀云母矿物.结果表明,Aspergillus tubingensis能有效水解植酸盐释放可溶性正磷酸盐,从而促进U（VI）-PO₄^3-矿化.研究结果为采用Aspergillus tubingensis介导植酸盐水解原位修复铀污染地表水提供了试验依据.     

富氨地区秋冬季不同PM2.5污染级别气溶胶酸性及其影响因素

为研究富氨地区秋冬季不同PM_2.5污染级别气溶胶酸性及其影响因素, 于2018年10月15日~2019年2月28日, 选择郑州市2个非城区点位——新密和航空港进行PM_2.5膜样本采集, 采用离子色谱法测定其水溶性离子, 通过ISORROPIA-Ⅱ模型计算气溶胶pH值, 并分不同污染等级探讨PM_2.5主要离子浓度和pH值范围.结果显示: 采样期间NO₃^-、NH₄⁺和SO₄^2-是3种最主要的离子, 随着污染程度的加剧, NO₃^-、SO₄^2-、NH₄⁺呈现上升趋势, 其中NO₃^-和NH₄⁺的增长速度较大; NH₄⁺/SO₄^2-的比值大于0.75, 大气处于富氨条件, NH₄⁺主要存在形式是(NH₄)₂SO₄、NH₄NO₃、NH₄Cl; 所选两点位PM_2.5的pH值呈中等酸性, 新密4.6±0.6、航空港4.6±0.7, 随着污染的加剧, pH值的变化范围逐渐收窄; 敏感性分析表明影响秋冬PM_2.5的pH值变化的主要共同驱动因素是TNH₃(总氨(气体+气溶胶))、SO₄^2-和温度, 随着污染的加剧, 由TNH₃对气溶胶酸度的影响最大变为SO₄^2-对酸性的影响最大; 随着pH值增大, 总硝酸倾向于向颗粒态移动, 总氨倾向于向气态移动, 呈相反变化.     

黔西拖长江流域水化学演化特征及驱动因素

拖长江为黔西典型的矿业型岩溶山地小流域,研究其水化学演化特征及驱动因素,对当地经济社会发展和水资源科学管理均具有重要的意义.通过采集拖长江流域河水、泉水和矿井水样品,利用水化学图解、数理统计和绝对因子分析-多元线性回归受体模型(APCS-MLR),研究了拖长江流域河水溶质来源及其对河水水化学组分的贡献.拖长江流域河水pH值为7.30～8.31,TDS值为40～520 mg·L^-1,TDS主要由Ca²⁺、 Na⁺、 HCO^-₃和SO₄^2-贡献.河水优势阳离子为Ca²⁺和Na⁺,优势阴离子为HCO^-₃和SO₄^2-,水化学类型从HCO₃-Ca过渡为HCO₃-Ca·Na和HCO₃·SO₄-Ca·Na型;矿井水主要为HCO     

Cl~-、SO_4~(2-)和PO_4~(3-)对异养反硝化污泥的胁迫效应

反硝化菌是反硝化作用的驱动者,探明Cl~-、SO_4~(2-)和PO_4~(3-)对异养反硝化污泥(HDS)的胁迫效应,有助于含盐废水生物脱氮技术的研发和优化.选用硝酸盐还原酶(周质酶)和碱性磷酸酯酶(胞内酶)作为指标,考察了不同Cl~-、SO_4~(2-)和PO_4~(3-)浓度对HDS酶活的影响;通过观测HDS中的活菌水平和细胞形态,考察了不同Cl~-、SO_4~(2-)和PO_4~(3-)浓度对HDS微生物细胞结构的影响.结果表明,Cl~-、SO_4~(2-)和PO_4~(3-)对HDS硝酸盐还原酶的半抑制浓度分别为0.15、0.12和0.05mol/L,对碱性磷酸酯酶的半抑制浓度为1.14、0.75和0.49mol/L;高浓度Cl~-、SO_4~(2-)和PO_4~(3-)导致HDS微生物细胞膜结构破损,通透性增加,细胞物质外泄.阴离子对HDS的胁迫可分为渗透胁迫和电荷胁迫,渗透胁迫造成HDS中功能酶失活,电荷胁迫造成HDS中细胞膜破损,细胞物质外泄.     

A four-year investigation on wet deposition in western Thailand

The investigation of pH variation and the chemical composition of rainwater have heen studied from April 2003 to October 2006 at a rural area of Nakorn Pathom Province,western Thailand.The pH value ranged from 4.0 to 7.8 with an average of 6.1.Out of 319 rain events,72 events were observed in acidic range(pH＜5.6).The pH of rainwater gradually increased over the sampling period.The volume-weighted mean concentrations (μeq/L)of ion species followed the order:Ca2 ＞NH4 ＞SO42-＞HCO3-＞NO3-＞Na ＞C1-＞CH3COO-＞Mg2 ＞K ＞H ＞HCOO-＞PO43-.Neutralization factor calculations reveal that Ca2 plays a major role in neutralization processes in this area.Enrichment factor calculations indicate that SO42-,K ,Ca2 and Mg2 were originated from non-marine sources.The statistical measure principie component analysis indicates influence of various local emission sources e.g.,soil,limestone mines,biomass burning and agricultural emissions,on the chemical composition of rainwater.     

大肠杆菌与水体中U(Ⅵ)的作用行为和产物研究

通过批次吸附实验及介观和谱学等表征方法,研究了大肠杆菌(E.coli)粉末对水体中U(Ⅵ)的富集行为和吸附模型,并对其作用产物进行了详细分析.结果表明:大肠杆菌对初始浓度为50mg/L U(Ⅵ)溶液(pH＝5)的吸附容量可达到276.89mg/g.Langmuir等温模型和准二级动力学方程能较好的描述其吸附过程. FTIR、SEM-EDS、XRD分析结果表明:在与水体中U(VI)作用后,大肠杆菌表面检测出UO₂²⁺的红外特征峰(876.16cm^-1)和U的能谱吸收峰(结合能=2.4~4.4keV).UO₂²⁺主要与菌体表面的烷基、氨基、羧基、分子间氢键发生作用,重点与PO₂-、P(OH)₂、PO₄^3-以及PO₃^-等含P基团进行络合配位,最终产物以CaU(PO₄)₂、Ca(UO₂)₂(PO₄)₂·xH₂O、NaUO₂(PO₃)₃等铀的磷酸盐形式存在.     

南京市一次霾污染过程中水溶性离子分布特征

使用MARGA离子在线分析仪ADI 2080对2017年12月27日~2018年1月5日南京市PM_2.5化学组分进行连续采样分析,结合气象要素和大气环境监测数据,探讨了霾污染过程中水溶性离子的时间分布特征及其来源特征.结果表明：霾日中南京水溶性离子浓度为121.41μg/m³,是洁净日的3.2倍.霾污染过程中水溶性离子平均浓度大小顺序为NO₃^- > SO₄^2- > NH₄⁺ > Cl^- > K⁺ > Ca²⁺ > Mg²⁺,SNA离子占总水溶性离子浓度的91.97%.霾日中水溶性离子日变化均为三峰型,洁净日中Cl^-、SO₄^2-和NH₄⁺的日变化为单峰型,Ca²⁺为双峰型,K⁺、Mg²⁺为三峰型.随着空气污染状况的加重,总水溶性离子在PM_2.5中的占比不断减少,空气质量为优时占比95.93%,严重污染时为63.25%.霾日中随着污染加重,NH₄⁺占总离子的比例稳定在23%左右,SO₄^2-占比缓慢减小,NO₃^-占比不断增大.NOR、SOR的日变化在霾日呈双峰型分布,洁净日则较为平稳.观测期间的水溶性离子主要来源有二次转化、煤烟尘、扬尘以及生物质燃烧.     

HPO42-和H2PO4-对蒙脱石-胡敏酸胶体凝聚的影响

为探究HPO₄^2-和H₂PO₄^-界面行为对土壤胶体凝聚的影响,以蒙脱石和胡敏酸胶体为研究对象,采用动态光散射技术比较研究HPO₄^2-和H₂PO₄^-引发胶体颗粒凝聚过程的差异.结果表明,随着电解质离子强度的升高,HPO₄^2-和H₂PO₄^-体系蒙脱石-胡敏酸混合悬液从慢速凝聚（线性增长）转化为快速凝聚（幂函数增长）,但胶体凝聚过程对H₂PO₄^-体系离子强度的变化更敏感.HPO₄^2-和H₂PO₄^-作用下凝聚体有效粒径增长、总体平均凝聚速率（TAA）、临界聚沉离子强度（CCIS）和活化能均存在明显差异;其中,与HPO₄^2-相比,H₂PO₄^-体系中拥有更高的TAA、更低的CCIS和活化能,说明H₂PO₄^-离子引发蒙脱石-胡敏酸混合胶体凝聚的作用更强,HPO₄^2-体系中CCIS是H₂PO₄^-中的2.43倍.HPO₄^2-和H₂PO₄^-体系中离子特异性效应的差异（活化能差值）随离子强度的降低而增大,主要由强电场中离子非经典极化作用引发.胡敏酸的添加明显增加了HPO₄^2-体系中胶体的CCIS和活化能,而对H₂PO₄^-体系未产生明显影响;HPO₄^2-和H₂PO₄^-离子特异性效应的强弱在不同比例蒙脱石/胡敏酸体系中表现为96%蒙脱石+4%胡敏酸 >> 99%蒙脱石+1%胡敏酸 > 100%蒙脱石.以上结果表明HPO₄^2-和H₂PO₄^-对蒙脱石-胡敏酸混合胶体的凝聚存在强烈的离子特异性效应,胶体表面附近电场强度直接影响该效应的强弱.     

民用燃料烟气中气态污染物及水溶性无机离子的排放

选取北京市地区典型生物质燃料（玉米芯、玉米秆、黄豆秆、草梗、松木、栗树枝、桃树枝）以及民用煤（烟煤、蜂窝煤）在实验室内进行了模拟燃烧实验,采用Thermo Fisher 42i型化学发光NO-NO₂-NOx分析仪、43i型脉冲荧光SO₂分析仪、48i型CO分析仪对烟气中的NO_x、SO₂、CO进行全程在线监测;对燃烧产生的颗粒物样品进行采集,采用ICS 90A、ICS2000离子色谱仪对不同粒径段颗粒物中的水溶性无机离子进行测定.研究表明：3类民用燃料排放因子均值由大到小的顺序,SO₂为民用煤 > 薪柴 > 秸秆;CO为秸秆 > 民用煤 > 薪柴;NO_x为薪柴 > 民用煤 > 秸秆.薪柴燃烧产生的PM_2.5中SO₄^2-含量最高,占总水溶性无机离子的22%~30%;秸秆类燃烧产生PM_2.5中的水溶性无机离子K⁺占绝对优势,占总水溶性无机离子的36%~49%,其次为Cl^-或SO₄^2-,两者之和占总水溶性无机离子的35%~44%.3类民用燃料中秸秆类燃烧排放的颗粒物中水溶性无机离子的排放因子最高,其次为薪柴类燃料,民用煤最低.本实验对不同粒径段颗粒物中9种水溶性无机离子进行了分析（Na⁺、K⁺、Mg²⁺、Ca²⁺、NH₄⁺、F^-、Cl^-、NO₃^-、SO₄^2-）,薪柴类燃料燃烧排放的颗粒物中,Na⁺、K⁺、NH₄⁺、F^-的排放因子在0~2.5μm粒径段内最大,Mg²⁺和Ca²⁺的排放因子在2.5~10μm粒径段内最大.秸秆类燃料除Ca²⁺、Mg²⁺外,其余离子的排放因子均在0~2.5μm粒径段内达到最大.对于烟煤而言,除了K⁺、Mg²⁺和Ca²⁺外,其余离子的排放因子均在0~2.5μm粒径段内达到最大;蜂窝煤中Na⁺、K⁺、Cl^-、NO₃^-、SO₄^2-的排放因子均在0~2.5μm粒径段内达到最大.