磁性氧化石墨烯同时吸附砷(Ⅴ)和镉的性能研究

用化学方法合成磁性氧化石墨烯(MGO)。X射线衍射(XRD)与振动样品磁强计(VSM)表征结果发现,四氧化三铁粒子均匀分布在MGO表面,其饱和磁化强度达30.2 emu/g。考察As(Ⅴ)和Cd在单独存在体系和共存体系下MGO对其的吸附性能,结果表明,单独存在体系下As(Ⅴ)和Cd的最大吸附量分别为5.857和78.81 mg/g,而共存体系下则分别提高至6.303和91.27 mg/g。     

磁性氧化石墨烯制备及去除水中刚果红的研究

采用Hummer方法制备了氧化石墨烯(GO),采用化学共沉淀法把铁氧化物纳米粒子覆盖在GO上制成磁性氧化石墨烯(MGO),并把MGO用作吸附剂去除水中阴离子染料刚果红.采用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、Zeta电位仪和磁强计对MGO进行了表征.研究了吸附动力学,吸附等温线及初始pH值,离子强度对吸附的影响.考察了MGO对自来水中刚果红的去除效果.结果表明,GO具有片状的二维纳米结构,表面有许多的褶皱;当pH3.5,吸附剂表面带负电荷,等电点为3.5;MGO的饱和磁化强度为31.2emu/g,足够从水溶液中分离出来.刚果红的吸附符合准二级动力学模型,且在吸附时间为7h内基本达到吸附平衡.在超纯水中最大吸附容量高达140.6mg/g,且吸附量随pH值升高先增加再降低,当pH4~5达到最大值.MGO对自来水中刚果红的最大吸附容量为287.6 mg/g,为在超纯水中的2倍,表明MGO对刚果红具有很好的去除效果.     

氧化石墨烯制备及其结构表征

本文以不同类型的石墨为原料,采用密闭氧化法制备了氧化石墨,并通过超声剥离得到氧化石墨烯,利用氨肼还原法将氧化石墨烯还原得到石墨烯。讨论了不同类型石墨原料对所制备氧化石墨烯微观形貌的影响,并且利用高分辨率扫描电子显微镜(SEM)和X射线衍射仪(XRD)对所制备的氧化石墨烯和石墨烯进行了结构表征,结果表明,在以不同类型石墨为原料所制备的氧化石墨烯中,50目天然鳞片制备的氧化石墨烯的微观形貌最好,呈波浪褶皱状。     

MON-3超声辅助化学电位法制备氧化石墨烯

目的得到关于氧化石墨烯制备的最佳工艺条件。方法以绿色四氧化二氮推进剂和石墨为原料,开展基于化学电位法和超声法制备氧化石墨烯的实验研究,结合对氧化石墨烯产物进行扫描电子显微镜(SEM)和X-射线衍射仪(XRD)表征。结果对于氧化石墨的制备,最佳初始ORP区间为1700～1800 mV。石墨与N2O4配料比为1︰10、低温预处理工艺H2O2用量为18 mL、KMnO4用量为1.5 g、氧化温度为30℃、氧化时间为120 min是最佳工艺条件。对于氧化石墨烯的制备,分散溶剂pH为11,分散功率为150 W,分散时间为40 min是超声分散的最佳工艺条件。结论采用该工艺条件制备氧化石墨烯,既有利于解决大批量报废硝基氧化剂的转化处理难题,也制备得到了氧化石墨烯这种高附加值的民用工业产品。     

铈改性ZIF-8材料催化降解甲苯的性能研究

文章利用水热法合成不同比例铈改性ZIF-8催化剂,研究其在催化降解甲苯反应中的催化活性,从而筛选出最佳铈锌比例的复合催化剂,并采用场发射扫描电镜(FE-SEM)、X-射线衍射仪(XRD)、热重分析(TG)及低温氮气吸附技术对催化剂进行表征。结果表明:铈改性ZIF-8催化剂表面分散的铈显著提高了ZIF-8的甲苯催化氧化活性,Ce∶Zn(摩尔比)=0.6∶0.4时催化剂的活性最高,甲苯转化率达90%时的温度为247℃。材料表征结果表明,合成催化剂颗粒尺寸不均一,热稳定性良好。     

磁性氧化石墨处理乳化含油废水及磁致增强效应

以高铁酸钾为氧化剂,基于改进Hummers法制备了新型磁性氧化石墨材料,在SEM、FTIR、氮气吸脱附和表面接触角表征基础上,探究了该材料处理乳化含油废水的效果及磁致增强效应.结果表明：相较于石墨,磁性氧化石墨比表面积增大,表面有卷曲结构并负载着Fe₃O₄颗粒,具有含氧官能团,存在疏水性较强的微观孔隙结构.在外加磁场条件下,磁性氧化石墨团聚,形成疏水性宏观孔隙结构,利于乳化油滴的吸附和附着.磁性氧化石墨处理乳化含油废水的能力远好于石墨与粉末活性炭,且处理效率与磁场强度成正相关,COD去除率可达95%以上.使用后的磁性氧化石墨进行溶剂萃取或热处理,可以循环使用.磁性氧化石墨经过4次循环使用,热再生效率为92%,溶剂萃取再生效率为86%.以上研究为乳化含油废水的处理提供了一种有效的方法.     

Ru/ZrO2催化剂高温焙烧对NO催化氧化反应性能的影响

采用浸渍法制备了一系列负载Ru催化剂,并将其应用于NO催化氧化反应.同时,对Ru/ZrO2样品在不同温度下进行焙烧处理,并通过X-射线衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)和透射电子显微镜(TEM)等技术对不同温度焙烧的Ru/ZrO2进行表征,根据表征结果对导致Ru/ZrO2催化活性下降的原因进行了探讨.结果表明,Ru/ZrO2催化剂具有很好的催化活性,在空速为180000h-1条件下,275℃时即可获得93%的NO转化率.高温焙烧会导致Ru/ZrO2催化活性明显下降.     

载Pt石墨催化臭氧化降解水中草酸的研究

以石墨为催化剂载体,以H₂PtCl₆·6H₂O为贵金属活性组分前驱物,采用等体积浸渍法制备了Pt/石墨催化剂.对Pt/石墨催化臭氧化、石墨催化臭氧化以及单独臭氧氧化降解草酸的效果进行了研究.结果表明,在本实验条件下,单独臭氧氧化、石墨催化臭氧化和Pt/石墨催化臭氧化草酸的去除率分别为3.0%、47.6%和99.3%.Pt的负载可以显著地提高石墨催化臭氧化的效果.以草酸的去除效率为催化活性指标对Pt/石墨催化剂的制备条件进行了优化.结果表明,石墨载体的预处理没有提高Pt/石墨催化剂的活性.Pt/石墨催化剂最佳制备条件为：以水为溶剂,浸渍时间24　h,活性组分Pt的负载量为1.0%,氢还原温度为350℃.所制备催化剂经重复使用5次,草酸去除率仍超过90％.     

砷(Ⅲ)离子印迹聚合物的制备及吸附性能研究

以磁性氧化石墨烯为载体,砷离子(As(Ⅲ))为模板离子,3-巯基丙基三甲氧基硅烷(MPTS)为功能单体,正硅酸乙酯(TEOS)为交联剂合成了As(Ⅲ)离子印迹磁性氧化石墨烯纳米材料(MGO-IIP),并使用扫描电子显微镜、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、X-射线衍射仪(XRD)和振动样品磁强计对合成材料进行了表征.同时,考察了MGO-IIP对As(Ⅲ)的吸附特性.结果表明:318 K下MGO-IIP对As(Ⅲ)的最大吸附量为148.1 mg·g~(-1),仅20 min即可达到吸附平衡,印迹因子为2.35;吸附过程服从Langmuir模型和准二级动力学模型,说明是自发的吸热过程;在其他干扰离子存在的情况下,MGO-IIP对As(Ⅲ)仍然具有良好的吸附效果,且能够重复使用4次,在含砷废水处理中具有应用价值.MGO-IIP材料对As(Ⅲ)的吸附机制为表面络合作用及物理吸附.     

铂改性铝化物涂层的高温防护性能研究

目的研究1100℃下铂改性铝化物(Pt-Al)涂层在空气中的高温氧化行为。方法采用化学气相沉积(CVD)方法在单晶高温合金基体上制备铂改性铝化物(Pt-Al)涂层,采用X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、能谱仪(EDS)等方法分析Pt-Al涂层在高温氧化过程中相结构、显微组织和成分的演变规律。结果经1100℃氧化250 h后,Al涂层及Pt-Al涂层的氧化动力学曲线符合抛物线演变规律,Pt-Al涂层的涂覆对基体合金的抗高温氧化性能的提高要优于Al涂层;经过150 h氧化后涂层出现了氧化膜剥落现象,同时涂层内部也出现了"地道"现象。结论 Pt-Al涂层对基体高温抗氧化性能有积极效果。     

染色残液电化学处理碳素阴极材料性能比较

为实现染色残液的高效处理及废水回用,鉴于染色残液良好的导电性,选用电化学处理技术,以模拟活性红X-3B染色残液为研究对象,在钌铱形稳电极为阳极和合适的电解条件下,比较石墨板、石墨毡、炭毡、ACF（活性炭纤维毡）、碳纤维电极〔CFF（碳纤维布）、CFB（碳纤维刷）〕等碳素阴极材料的电化学处理效能.结果表明:碳素阴极材料可实现染色残液的完全脱色,活性红X-3B的降解过程符合一级反应动力学特征,其中CFF为阴极时COD_Cr去除率达到86.37%,一级动力学反应常数为0.010 3 min-1,是石墨毡（0.007 3 min-1）的1.4倍.相比于石墨板电极,CFB显示出优异的二电子氧还原和产H₂O₂能力,单位面积产H₂O₂的浓度为10.40 μmol/L,是石墨板（1.08 μmol/L）的9.7倍,产生的H₂O₂导致活性红X-3B的降解,30 min内实现完全脱色.循环伏安曲线表明,碳纤维电极（包括CFF和CFB）的析氧电位明显高于其他电极,可有效抑制析氧副反应,提高有机污染物降解过程中的电催化效率,有利于降低能耗.研究显示,碳纤维可作为阴极材料应用于电化学处理染色残液,具有良好的稳定性.      

焙烧条件对热聚合法制备石墨相氮化碳光催化性能的影响及其机理

以三聚氰胺、硝酸为原料,采用热聚合法制备石墨相氮化碳（g-C₃N₄）,研究了不同焙烧温度对石墨相氮化碳光催化性能的影响。利用扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱仪（XPS）、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、紫外-可见漫反射（UV-Vis DRS）以及光致发光光谱（PL）等技术对石墨相氮化碳样品的形貌、化学组成、晶体结构等理化性质进行表征,通过光催化降解实验探究石墨相氮化碳的催化活性。实验结果表明:当焙烧温度为550℃时,制备的石墨相氮化碳样品光催化性能最好。当催化剂投加量为0.04 g时,可见光照射50 min后,对50 mL浓度10 mg/L的罗丹明B（RhB）溶液的降解效率可达到91.7%。适宜的焙烧温度能够使光催化剂的光吸收能力增强,并促进光生电子（e-）和空穴（h+）分离。     

铈钛掺杂促进铁氧化物低温SCR脱硝性能的机理

利用X射线晶格衍射（XRD）、N₂吸附和X射线光电子能谱仪（XPS）等对铈和钛掺杂后的铁氧化物晶相、孔隙结构及表面活性组分的分散度等物性进行表征分析,得到了铈和钛掺杂对铁氧化物低温NH₃-SCR脱硝性能的促进机理.结果表明：铈和钛掺杂会抑制铁氧化物中Fe₂O₃的结晶,细化其孔径,增大其比表面积和比孔容;铈掺杂会促使铁氧化物表面形成Ce⁴⁺/Ce³⁺氧化还原电子对;进一步掺杂钛会提高铁铈复合氧化物形成更多吸附氧,增强其表面低温催化氧化NO为NO₂的性能;且铈和钛掺杂增强了铁氧化物表面的吸附性能,尤其提高了对NH₃的低温吸附,从而促进了铁基氧化物催化剂的低温NH₃-SCR脱硝性能.     

超薄硫掺杂石墨相氮化碳纳米片光催化降解双酚A

内分泌干扰物双酚A (BPA)的广泛分布对水环境和人类健康造成了潜在的威胁. 为探究超薄硫掺杂的石墨相氮化碳纳米片(US-CN)对BPA的光催化降解性能及其降解机理,使用US-CN对BPA进行了光催化降解,使用电子顺磁共振(EPR)检测了光降解过程中产生的反应性氧自由基(ROS),通过密度泛函理论(DFT)结合自然布局分析(NPA)计算了BPA的原子电荷值,使用LC-MS检测了BPA光催化降解过程的中间产物. 结果表明:①US-CN在可见光(VL)下(简称“US-CN/VL体系”)100 min内对BPA的去除率可达66.39%,去除率的准一级反应动力学常数约为石墨相氮化碳(CN)的6倍. ②在US-CN/VL体系中添加L-组氨酸后,60 min内BPA的去除率从50.00%降至6.45%,表明单线态氧(1O₂)是导致BPA降解的主要ROS. ③在US-CN/VL体系中,1O₂可能由超氧自由基或溶解氧转化产生. ④基于密度泛函理论计算了BPA分子易被1O₂攻击的富电子原子位点, 并检测出BPA的5种降解中间产物,推测BPA在US-CN/VL体系中可能存在去甲基化和羟基化两种降解路径. 研究显示,US-CN在可见光下能产生以1O₂为主的ROS,攻击BPA的富电子原子,对BPA有良好的光催化效果.      

废弃PVC辅助氯化焙烧高效回收废旧锂离子电池正极材料

采用废弃PVC作为氯化剂,通过氯化焙烧与低温水浸复合,有效提高了废弃锂离子电池正极材料LiCoO₂中钴和锂的浸出效率。系统研究了焙烧温度、氯化剂与正极材料LiCoO₂物料比、焙烧时间等参数对钴和锂浸出率的影响规律和作用机制。研究结果表明:在焙烧温度500℃、物料比5∶1、焙烧时间120 min条件下,再经60℃水浸后,钴的浸出率达到95%以上,锂的浸出率高达99%。同时采用X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）和X射线光电子能谱（XPS）表征焙烧前后材料的晶体结构和表面形貌以及元素化合价变化,阐明了氯化焙烧LiCoO₂过程中钴和锂的物相间转化机制与动力学机理。与传统的湿法、火法和生物冶金相比,该废旧锂离子电池正极材料回收技术拥有更低的能源强度和更好的工业应用前景。     

载铁ACF/Ni阴极电化学体系除藻效能与机制

采用化学浸渍法将Fe@Fe₂O₃纳米线负载在活性炭纤维/泡沫镍上组成Fe@Fe₂O₃/ACF/Ni复合阴极,以钛基铂（Pt/Ti）为阳极,考察载铁量、初始pH值和不同电化学体系对除藻效果的影响,探究无供氧条件下Pt/Ti-Fe@Fe₂O₃/ACF/Ni电化学体系除藻的效能;基于·OH间接检测、铁离子浓度、H₂O₂浓度及pH值的分析和·O₂^-的检测研究Pt/Ti-Fe@Fe₂O₃/ACF/Ni中性电化学体系反应机制.结果表明,当制备阴极阶段投加0.03g FeCl₃×6H₂O,初始藻浓度为0.7×10⁹~0.8×10⁹个/L,电流密度为75mA/cm²,初始pH6.2时,电解60min,该体系除藻率可达到92.3%.在Pt/Ti-Fe@Fe₂O₃/ACF/Ni电化学体系中,Fe@Fe₂O₃/ACF/Ni阴极可通过电化学反应产生大量·OH和·O₂^-,使藻细胞破裂死亡;该体系除藻的主要机理是非均相电Fenton反应.     

石墨相氮化碳光催化灭活水中多重耐药菌研究

研究了光辐照和基于石墨相氮化碳（g-C₃N₄）光催化对二级出水中1株四环素和氨苄西林抗性多重耐药菌E.coli CGMCC 1.1595的灭活效果.结果表明,汞灯辐照功率（100/300/500W）和辐照强度越高,其灭活效率相对越高,在500W汞灯60min辐照条件下,紫外长波（UVA）-可见光（300~579nm）对该多重耐药菌的灭活率为0.41log;基于g-C₃N₄的光催化对其灭活率为1.31log.相比未加g-C₃N₄催化剂的光辐照灭菌,在UVA-可见光条件下g-C₃N₄对其灭活率的贡献为61%~69%;在可见光条件下g-C₃N₄对其灭活率的贡献达到60%~79%.在UVA-可见光g-C₃N₄光催化灭活E.coli CGMCC 1.1595反应体系中,活性氧自由基和电子空穴的活跃程度为：·OH > ·O₂^- > H₂O₂ > h⁺ > ¹O₂,·OH为该光催化体系的主要活性物质,其次是·O₂^-和H₂O₂.     

载铁ACF/Ni阴极电化学体系除藻效能与机制

采用化学浸渍法将Fe@Fe₂O₃纳米线负载在活性炭纤维/泡沫镍上组成Fe@Fe₂O₃/ACF/Ni复合阴极,以钛基铂（Pt/Ti）为阳极,考察载铁量、初始pH值和不同电化学体系对除藻效果的影响,探究无供氧条件下Pt/Ti-Fe@Fe₂O₃/ACF/Ni电化学体系除藻的效能;基于·OH间接检测、铁离子浓度、H₂O₂浓度及pH值的分析和·O₂^-的检测研究Pt/Ti-Fe@Fe₂O₃/ACF/Ni中性电化学体系反应机制.结果表明,当制备阴极阶段投加0.03g FeCl₃×6H₂O,初始藻浓度为0.7×10⁹~0.8×10⁹个/L,电流密度为75mA/cm²,初始pH6.2时,电解60min,该体系除藻率可达到92.3%.在Pt/Ti-Fe@Fe₂O₃/ACF/Ni电化学体系中,Fe@Fe₂O₃/ACF/Ni阴极可通过电化学反应产生大量·OH和·O₂^-,使藻细胞破裂死亡;该体系除藻的主要机理是非均相电Fenton反应.