沉积物硝酸盐异化还原过程的温度敏感性与影响因素——以长江口青草沙水库为例

水生态环境中硝酸盐异化还原过程反硝化、厌氧氨氧化和硝酸盐异化还原成铵（DNRA）,对氮循环起着重要作用.采用泥浆培养实验,并结合¹⁵N同位素示踪技术对长江口青草沙水库沉积物硝酸盐异化还原过程的温度敏感性及影响因子进行了研究.结果表明,原位温度10℃时沉积物中反硝化、厌氧氨氧化和DNRA速率分别是0.18～6.86、0.26～3.16和0.09～0.25μmol N/（kg·h）.当培养温度升高到20℃和30℃时,反硝化速率分别是0.43～6.22和0.68～6.56μmol N/（kg·h）,平均比10℃时升高了15.7%和21.6%;厌氧氨氧化速率分别是0.61～3.2和0.77～3.54μmol N/（kg·h）,平均比10℃时升高了27.8%和42.6%;DNRA速率分别是0.09～0.23和0.1～0.18μmol N/（kg·h）,均比10℃时降低了4.2%.沉积物厌氧氨氧化对温度最为敏感,其次是反硝化,均随温度升高而增大;而DNRA最不敏感,随温度升高而减小.相关性分析结果发现有机碳、氨氮、二价铁和硫化物是影响硝酸盐异化还原的主要环境因子.反硝化和厌氧氨氧化硝酸盐还原的贡献分别是34%～71%和28%～49%,而DNRA为2%～17%.青草沙水库沉积物反硝化和厌氧氨氧化过程每年可去除活性氮大约为3.25×10³t和1.68×10³t,约占库区输入氮的54.17%.     

制备温度对竹炭基生物炭理化特征的影响

生物炭作为新型环境功能材料,在环境污染修复、土壤改良、温室气体减排、强化污水生物脱氮方面应用前景广阔。为探究不同制备温度对竹炭基生物炭理化特征的影响,以竹粉为原料在不同温度条件下制备生物炭,并对其得失电子能力（EEC）、表面官能团及元素组成等进行表征。结果表明:当热解温度从300℃升高到700℃的过程中,电子供给能力（EDC）总体呈先升高再降低的规律,其中300,400℃下热解得到的生物炭EDC最高,分别为0.33,0.35 mmol e-/g,具有更高的强化生物脱氮潜能;600℃下制备的生物炭EDC最低,为0.07 mmol e-/g。由元素含量计算所得的平均氧化度C_ox与EDC的结果相对应。随着制备温度的升高,热解所得生物炭的平均氧化度由负值变为正值,300,400℃下热解得到的生物炭的C_ox为负值,表明300,400℃条件下比500~700℃下所得生物炭还原性更强,氧化性更弱,即电子供给能力（EDC）更大,电子接收能力（EAC）更小。傅里叶红外光谱结果显示,300,400℃下热解所得生物炭羟基含量最高,与其EDC的结果相吻合。     

不同制备温度的水稻生物炭电子交换能力研究

为探究不同热解温度下生物炭的电子交换能力,通过限氧升温炭化法,利用水稻秸秆在不同热解温度条件下制备生物炭,与氧气、铁氰化钾氧化剂和柠檬酸钛还原剂进行氧化还原反应,对生物炭的得电子能力（EAC）和失电子能力（EDC）进行定量分析.结果显示,热解温度对生物炭的电子交换能力有较大影响,随热解温度升高至500℃时,生物炭的EAC和EDC达到最大,分别为3.86,1.72mmol/g高于500℃后,随着温度的增加,EAC和EDC逐渐减小,这是由于生物炭的醌类和酚类官能团的结构改变以及持久性自由基强度变化的联合作用.此外,柠檬酸钛和连二硫酸钠两种氧化还原电位不同的还原剂进一步证实了还原剂电位对生物炭EAC的影响.且生物炭具有氧化还原的可逆性,可逆的EAC与EDC之和近似等于生物炭的电子储存能力.     

不同温度桉树叶生物炭对Cd2+的吸附特性及机制

通过元素分析、BET-N₂、Zeta电位、Boehm滴定,SEM-EDS、FTIR等分析方法对不同热解温度（300、500和700℃）下制备的桉树叶生物炭进行表征,研究了3种生物炭（BC300、BC500和BC700）对Cd²⁺的吸附特性与机制.结果表明,随温度升高,生物炭产率下降,灰分、pH值和Zeta负电荷量上升,比表面积增大.当Cd²⁺浓度为20mg/L时,平衡时间依次为80min（BC700）<360min（BC500）<540min（BC300）,均符合准二级动力学模型（R²>0.98）,以化学吸附为主.BC300和BC500吸附过程均符合Langmuir和Freundlich模型,BC700更符合Freundlich模型,最大吸附量依次为BC700（94.32mg/g） > BC500（67.07mg/g） > BC300（60.38mg/g）.在Boehm滴定结果分析的基础上,结合FTIR和SEM-EDS,表明生物炭吸附机制主要为静电吸附和官能团络合作用.BC700吸附性能最佳,原因可能是具有较大的比表面积、较多的负电荷量和较为丰富的官能团.     

Fe (Ⅱ)对反硝化过程及其功能微生物群落的影响

以华南稻田土壤为研究对象,通过室内模拟控制实验,研究了Fe （Ⅱ）对厌氧稻田土壤中反硝化过程及其功能微生物群落结构组成与相对丰度的影响.结果表明,加入Fe （Ⅱ）减缓了土壤中NO₃^-的还原,但促进了NO₂^-的还原和N₂O的生成;同时Fe （Ⅱ）只在Soil+Fe （Ⅱ）+NO₃^-处理中发生氧化.通过定量PCR结果发现,Fe （Ⅱ）的加入提高了亚硝酸盐还原基因nirS和N₂O还原基因nosZ的拷贝数;但降低了细胞膜硝酸盐还原基因narG的拷贝数.通过高通量和克隆文库分析发现,Fe （Ⅱ）的加入主要对napA-周质硝酸盐还原微生物群落结构有明显影响,Soil+NO₃^-处理中优势菌是Dechloromonas,而Soil+Fe （Ⅱ）+NO₃^-处理中为Azonexus、Dechloromonas和Azospira.Fe （Ⅱ）对厌氧稻田中的反硝化过程及其功能微生物群落具有显著影响,这对了解华南红壤地区稻田体系中的氮元素循环与铁元素转化的关系具有重要意义.     

AAO污水处理工艺中厌氧氨氧化效能及微生物交互作用

选取3座AAO工艺市政污水处理厂为研究对象,应用qPCR和¹⁵N稳定同位素示踪技术,考察活性污泥样品中厌氧氨氧化菌丰度、速率、功能及与其他氮循环微生物的季节性交互作用.结果表明,所有样品中均能检测到厌氧氨氧化菌,其丰度为10⁶~10⁷copies/g VSS,速率为0.11~0.90μmol N/（g VSS·h）.较自养硝化而言,异养反硝化过程不仅具有为厌氧氨氧化菌提供更多NO₂^-的潜势,还是NO₂^-的强力竞争者;而自养硝化过程中的AOB较AOA能提供更多NO₂^-.厌氧氨氧化菌对氨氧化的贡献率为2.55%~7.89%,对系统脱氮的贡献率为2.07%~6.59%,且夏季表现均高于冬季.CCA结果进一步证明环境温度是活性污泥中厌氧氨氧化表现的关键环境要素之一,而反硝化和硝化速率则是关键微生物因素.说明虽然厌氧氨氧化菌在污水生物处理系统中的丰度并不高,但依然起着不容忽视的脱氮效能,该研究结果补充了污水生物处理脱氮过程和氮素迁移转化过程中的氮平衡计算,为厌氧氨氧化在低氨氮城市污水处理领域的生产性应用提供理论支持.     

中药渣生物炭对磺胺甲基嘧啶的吸附及机理研究

以传统中药-黄芪废渣为原料,分别在200℃、400℃、500℃、600℃和700℃的厌氧氛围下热解制备生物炭材料（BC200、BC400、BC500、BC600和BC700）,并利用BET比表面积分析、FTIR光谱分析、扫描电子显微镜等方法对其进行表征,同时考察不同投加量、吸附时间、初始浓度和pH值下生物炭对磺胺甲基嘧啶的吸附特征.结果表明,随制备温度的升高,生物炭的表面积及吸附性能也显著增加.相比原状黄芪渣（S_BET=0.42m²/g）,BC700的BET比表面积（S_BET=155.69m²/g）增大370倍,对磺胺甲基嘧啶的吸附容量增加185倍.BC700对磺胺甲基嘧啶的等温吸附过程符合Langmuir模型（R²=0.9977）,最大吸附容量为11.96mg/g,吸附反应过程满足准二级动力学方程（R²>0.994）,且为化学吸附.同时随着溶液初始pH值和投加量的升高,生物炭的吸附容量先增大后减小,最佳吸附pH值为4.     

不同菜地土壤的铁氨氧化脱氮过程探究

采集了不同菜地的土壤，分析其理化性质.采用同位素示踪技术测定了铁氨氧化、反硝化和厌氧氨氧化的速率，运用Miseq高通量测序技术探究了菜地土壤的群落组成.结果表明，铁氨氧化速率在种植蔬菜的土壤显著高于裸地的土壤，并且铁氨氧化速率与土壤Fe（III）（r = 0.736， P < 0.05）和总有机碳（r = 0.575， P < 0.05）均有显著的正相关.另外，在不同菜地中5种主要的铁还原菌（芽孢杆菌属，假单胞菌属，嗜酸菌属，脂环酸芽孢杆菌属，梭状芽胞杆菌属）被检测到，并且铁还原菌的相对丰度在种植蔬菜的土壤（1.38%~2.19%）比在裸地的土壤（0.75%）高.在脱氮贡献方面铁氨氧化， 反硝化和厌氧氨氧化分别贡献了7.3%~12.4%， 53.1%~72.3%和18.9%~36.4%的氮气产生，说明铁氨氧化是菜地中重要的微生物脱氮路径.     

弥河沉积物的反硝化和厌氧氨氧化过程

本研究选取弥河4个站点为研究对象,在不同季节分别采集沉积物样品,测定理化指标,并采用同位素配对技术和分子生物学方法,研究了沉积物中的反硝化和厌氧氨氧化作用及其影响因素.结果表明,弥河沉积物中的反硝化速率变化范围为151.75~2847.86μmol/（m²×h）,厌氧氨氧化速率的变化范围为149.57~2109.17μmol/（m²×h）,厌氧氨氧化在氮去除中的贡献量平均达到56.1%.沉积物中的反硝化细菌以nirK型为主,丰度为0.19×10⁶~5.12×10⁶个/g,主要是α-和β-变形菌门;厌氧氨氧化细菌以hzsA为标记基因的丰度范围是2.58×10²~1.14×10⁴个/g,主要为浮霉菌门的Brocadia属细菌.反硝化速率与沉积物中的TN含量和间隙水PO₄^3-呈正相关关系,厌氧氨氧化作用与沉积物中的TN含量呈正相关,而与沉积物密度呈负相关关系,沉积物的理化指标是决定氮去除速率的主要环境条件.弥河的反硝化和厌氧氨氧化作用明显,对减轻氮超标具有重要意义,合理改变沉积环境是有效提高氮去除速率的可参考方式.     

烟梗生物炭持久性自由基反应活性的比较

本研究选用不同热解温度（300,500和700℃）制备的烟梗生物炭,与有机污染物对硝基苯酚（PNP）进行吸附降解反应,探究反应前后烟梗生物炭上持久性自由基（EPFRs）信号强度与其降解有机污染物活性的关系.结果显示：生物炭中EPFRs信号强度随热解温度的升高而从6.155×10⁴升高至1.343×10⁵后降低至5.458×10⁴,而PNP的液相降解率则表现为随热解温度的升高先保持为31%左右不变后下降至14.64%,表明生物炭的EPFRs信号强度与活性并不成正比.300℃热解制备的生物炭中以氧为中心的自由基可以将电子转移给水中的氧分子生成活性氧并促进PNP的降解.而500与700℃热解制备的生物炭中碳为中心的自由基与污染物进行降解反应后生成了新的自由基并被稳定于生物炭表面,导致其自由基信号增强降解活性却大幅下降.     

厌氧氨氧化脱氮除碳功能菌群结构及代谢途径

为明确不同有机物浓度(50～150mg/L)和竹炭同时存在下厌氧氨氧化颗粒污泥系统的脱氮除碳功能菌群结构及代谢途径差异,采用宏基因组测序技术对其微生物分布规律和碳氮代谢基因表达进行了研究.结果表明,当COD浓度为50,150mg/L,添加竹炭显著提升了厌氧氨氧化菌(AnAOB)的相对丰度,Candidatus_Kuen...     

造纸污泥生物炭对四环素的吸附特性及机理

以造纸污泥为原料,在限氧条件下,通过控制热解温度（300,500和700℃）,制备生物炭（SBC300、SBC500和SBC700）,比较了3种生物炭的基本理化性质;以四环素（TC）为目标污染物,研究了造纸污泥生物炭（SBC）对TC的吸附特性及机理.结果表明,SBC对TC的吸附以化学吸附为主,吸附平衡时,SBC300对TC的去除率最低,为38.8%,SBC700的去除率最高,为54.1%;同时Langmuir模型能更好地描述此吸附过程,且最大吸附量依次为SBC700（63.8mg/g） > SBC500（50.6mg/g） > SBC300（40.0mg/g）.热力学分析表明,SBC对TC的吸附为自发且吸热的过程.pH值影响TC的存在形态及SBC的表面带电情况,对吸附过程有较大影响.通过吸附等温线分解法定量描述了表面吸附作用及分配作用的贡献率,结合FTIR分析,表明SBC对TC的吸附可能是分配作用、静电作用、氢键作用、π-π EDA作用及离子交换作用等共同作用的结果.     

基于光谱色谱分析热解温度对沼渣生物炭DOM组成特性的影响

为探究沼渣基生物炭溶解性有机质（DOM）的组成特性,以厌氧发酵沼渣为原料,在300、400、500、600和700℃热解温度下制备了生物炭,利用紫外-可见光谱、三维荧光光谱以及反相高效液相色谱等手段,研究了生物炭中DOM的组成特性.结果表明:热解温度影响生物炭DOM的组成,随着热解温度的升高,生物炭DOM中溶解性有机碳含量出现大幅降低,由300℃时的33.2 mg/g降至700℃时的0.7 mg/g.生物炭DOM的芳香性和分子量呈先增后减的变化趋势,400℃时其芳香性和分子量最大;在300~500℃热解范围内,生物炭DOM主要与类腐殖质有关,在600~700℃热解温度范围内,生物炭DOM主要是类色氨酸物质;液相色谱分析显示,在254 nm波长处洗脱出4种芳香物质,280 nm波长处洗脱出5种醌基物质,其中4种醌基结构物质赋存在芳香结构中.研究显示,沼渣生物炭DOM的组成与热解温度密切相关,不同的热解温度会影响DOM的芳香性、分子特性、腐殖化程度、亲水性及极性等特征,光谱和色谱分析法可有效表征DOM的不同结构性质.      

一体式厌氧氨氧化反应器常温运行与微生物群落研究

为明确温度对一体式厌氧氨氧化工艺的影响,本研究通过降温实现了一体式厌氧氨氧化工艺22℃下的常温运行,探究了微生物活性和群落结构随温度的变化.反应器采用自配进水、间歇曝气方式运行,进水NH₄⁺-N浓度约254mgN/L,试验过程出水NO₂^--N浓度稳定在在10mg/L以下,但NO₃^--N随着降温有升高的趋势;总氮容积负荷在1.0~1.2g/（L·d）之间,总氮去除负荷在0.7~0.9g/（L·d）;总氮去除率在62%~88%.反应器颗粒污泥中AOB活性始终最高,NOB活性远低于AOB和AnAOB;温度降低NOB活性增加;AnAOB到22℃时活性明显下降,因此需特别关注该温度下反应器的运行工况.Ca.Brocadia是反应器内丰度最高的AnAOB,相对丰度为2.7%~15.1%;Nitrosomonas是反应器内丰度最高的AOB,相对丰度为2.8%~11.5%.研究发现降温使AnAOB的优势属从Ca.Jettenia变为Ca.Brocadia;即后者较前者在低温条件下更具优势.     

基于氨氮,硝氮及乙酸条件下Anammox菌的培养

为探讨Anammox菌在氨氮、硝氮及乙酸条件下的富集特性,采用某城市污水处理厂A²/O系统中的生物填料作为MBBR的载体直接启动并运行.结果表明,在NH₄⁺-N、NO₃^--N及乙酸为基质的培养条件下,Anammox菌可在部分反硝化和厌氧氨氧化协同作用下快速富集.经过130d的富集培养,MBBR处理负荷（以N计）达到920.79mg/（m²·d）,Anammox活性（以NH₄⁺-N计）达到3 018.19mg/（m²·d）.高通量结果显示,经富集培养后,Ca.Brocadia占比从0.89%增至27.80%,为Anammox菌的主导菌属;Thauera占比从0.01%增至6.75%,Flavobacterium占比从0.29%增至11.72%,为部分反硝化菌的主导菌属.     

基于氨氮,硝氮及乙酸条件下Anammox菌的培养

为探讨Anammox菌在氨氮、硝氮及乙酸条件下的富集特性,采用某城市污水处理厂A²/O系统中的生物填料作为MBBR的载体直接启动并运行.结果表明,在NH₄⁺-N、NO₃^--N及乙酸为基质的培养条件下,Anammox菌可在部分反硝化和厌氧氨氧化协同作用下快速富集.经过130d的富集培养,MBBR处理负荷（以N计）达到920.79mg/（m²·d）,Anammox活性（以NH₄⁺-N计）达到3 018.19mg/（m²·d）.高通量结果显示,经富集培养后,Ca.Brocadia占比从0.89%增至27.80%,为Anammox菌的主导菌属;Thauera占比从0.01%增至6.75%,Flavobacterium占比从0.29%增至11.72%,为部分反硝化菌的主导菌属.