成都市一次重度灰霾期间大气PM2.5的自组织临界特性

2013年1—2月期间,四川省成都市出现大范围、长时间、高浓度的严重霾污染.本文运用频度统计分析和消除趋势波动分析方法,研究了成都市2013年1月25日—2月7日一次典型重度灰霾期间8个监测站点(草堂寺、人民公园、梁家巷、金泉两河、十里店、沙河铺、三瓦窑、灵岩寺)大气PM2.5小时平均浓度序列的时空演化规律.结果表明,各站点大气PM2.5的浓度波动并非随机,而在统计上服从典型的负幂律分布,同时均表现出很强的长期持续性特征.这些特征刻画了灰霾期间大气PM2.5浓度波动的宏观特征.将PM2.5浓度演化与沙堆崩塌进行类比,发现大气PM2.5演化具有自组织临界性复杂系统的基本特征.进一步根据自组织临界(SOC)理论,建立了大气PM2.5数值沙堆模型,模型算法考虑了此次灰霾期间成都市的气象因素和PM2.5的迁移扩散机制.通过对该模型的数值模拟,能够定量阐明此次重度灰霾期间成都市各监测站点大气PM2.5浓度时空波动宏观统计规律的产生根源.同时,深入讨论了该模型的自组织临界特征.模拟结果和实际结果的高度一致表明该模型真正阐明了导致PM2.5浓度时空波动的重要动力机制.SOC内禀机制是控制此次成都市灰霾期间大气PM2.5浓度演化的主要机制之一.本研究可为灰霾期间PM2.5的演化动力学提供新的研究方法.     

灰霾消散前后PM_(10)浓度大幅波动的多重分形分析

该研究采用多重分形消除趋势波动分析法,对成都一次灰霾污染过程中,PM10浓度在灰霾消散前后的多重分形特征进行分析,研究表明灰霾消散前后PM10浓度均具有多重分形特征。进一步运用相位随机替代法与随机重构法,对导致PM10浓度多重分形特征的动力原因进行分析。结果表明重度灰霾期间,长期记忆机制在PM10演化中均占据了主导控制作用;灰霾消散期间,虽然降水过程使得PM10多重分形特征的动力来源有所变化,但长期持续机制仍是多重分形特征的主要动力来源。尽管从表观上来看,大气降水过程显著降低了大气PM10浓度,但由于其内在动力机制并未得到本质的破坏,长期记忆机制仍是PM10演化的内在动力机制,从而可能导致未来特定气象条件下出现高浓度PM10污染,形成灰霾,后续监测数据证实了该论断。研究结果对于PM10浓度演化动力特征的研究以及灰霾预测预警机制的建立具有实际的参考意义。     

典型灰霾期间城市大气PM_(2.5)演化的标度行为实证研究

针对成都市2014年1月22-31日的持续重度灰霾过程,运用频度统计分析、功率谱分析和去趋势波动分析方法,对成都市6个国控环境空气质量监测子站(草堂寺、金泉两河、梁家巷、人民公园、三瓦窑、灵岩寺)大气PM_(2.5)小时平均浓度时间序列的标度行为(标度律)进行实证研究。结果显示,此次灰霾期间高浓度PM_(2.5)的波动行为呈现明显的日周期循环规律,这与人类的生产生活具有密切关系。宏观上看,PM_(2.5)浓度波动在统计上服从典型的负幂律分布规律,具有标度不变分形特征。同时,利用功率谱及去趋势波动分析发现,各监测子站PM_(2.5)时间演化的DFA指数均在1左右,PM_(2.5)演化呈现1/f噪声性质,表明灰霾期间高浓度PM_(2.5)的动态演化过程表现出长程关联特性(或长期持续性),其波动关联特性在研究时段内呈现幂律分布的标度律。实证研究表明,此次灰霾期间成都市大气PM_(2.5)时间演化呈现出自组织临界性(SOC)基本特征,高浓度PM_(2.5)时间演化过程涌现出的长期持续性标度律很可能是由城市灰霾污染的SOC行为导致。该研究对深入认识灰霾天气大气PM_(2.5)非线性演化的内在动力学机制具有一定启示意义。     

典型灰霾期间PM2.5演化的多重分形特征分析

为探索成都市PM_(2.5)污染物的空间来源及其演化机制,该文首先应用后向轨迹模型对灰霾期间抵达成都市的大气气团进行模拟,结果显示灰霾期间本地气团对成都市PM_(2.5)污染物的贡献远超过中远距离的外来气团,占比高达90%以上,局地空间内处于一种静稳状态。其次应用多重分形消除趋势波动分析法对灰霾期间PM_(2.5)的浓度序列进行多重分形分析,研究表明成都市灰霾期间PM_(2.5)浓度具有多重分形特征。最后运用相位随机替代法与随机重构法,对静稳条件下导致PM_(2.5)浓度多重分形特征的原因进行分析。结果表明灰霾期间,长期持续性在PM_(2.5)演化过程中占据主导地位,进而认为此次灰霾期间PM_(2.5)演化的长期持续性是其主要的内在动力机制,此时成都市大气空间内各局部空间PM_(2.5)浓度在多种要素的相互作用下逐步发展为一种相互同步的、均衡的平衡态。     

更正声明

正由于作者的失误,导致发表在《环境科学与技术》2014年第10期9-14页上的《成都市典型灰霾消散前后PM2.5演化的长期持续性特征》一文单位标注错误。更正如下:将第一单位"生态旅游湖南省重点实验室"更正为"吉首大学生态旅游湖南省重点实验室";第一单位英文名"Key Laboratory of Hunan Ecotourism,Jishou 416000,China"更正为"Key Laboratory of Hunan Ecotourism,     

上海宝山区PM_(2.5)特征研究与源解析研究

利用2011年8月-2012年7月环保局(对照点)和钢研所(工业区)两个监测点的PM2.5的24小时连续监测数据,分析了上海市宝山区大气中PM2.5的浓度时空变化特征。并以四次灰霾事件为例解析了灰霾期间大气颗粒水溶性离子特征,以及灰霾期间PM2.5源特征。PM2.5中水溶性无机离子是以二次离子为主,因此,二次离子的污染水平可反映PM2.5的污染程度,是主要影响灰霾天气产生的物质。灰霾期间大气条件有利于二次离子的大量形成,更进一步加重大气细粒子的污染。而且,宝山地区大气细粒子污染具有受本地流动源和固定源双重排放控制的特征。     

成都冬季PM2.5演化的EEMD分解及自组织临界态

为探讨冬季期间大气PM_(2.5)演化的多时间尺度效应,并阐释重度灰霾发生及演化的动力机制,该研究应用集合经验模态分解(EEMD)方法与自组织临界(SOC)理论,对成都市20171201-20180228冬季期间4个国控监测站点(即大石西路、金泉两河、君平街、三瓦窑) PM_(2.5)浓度时空演化规律进行实证研究。通过EEMD分解,获得了不同时间尺度上具有良好平稳性特征的固有模态函数(IMF)。大气PM_(2.5)演化的主要模态存在准4 h、准8 h和准24 h的平均周期,这些典型周期对应模态的累积贡献率基本上达到95%以上。研究表明,主要模态的准周期变化与各类型生产活动、交通排放紧密关联,这反映了大气系统中人为污染源的周期性输入作用。同时,研究发现,PM_(2.5)小时平均质量浓度波动函数服从幂律分布结构,具有标度不变性特征。进一步基于SOC理论探讨了大气PM_(2.5)浓度时空演化的内在动力规律,结合典型区域气象特征,阐明了冬季期间严重大气污染产生的宏观涌现机制。结果表明,EEMD方法所获得的不同IMF分量可以揭示大气PM_(2.5)时空演化的多尺度特征,但不同时间尺度上的IMF分量之间互不独立,各IMF分量的形成既受到准周期大气污染排放的作用,也受到大气系统非线性SOC动力机制的控制。     

北京几种景观在2次灰霾过程中的PM_(2.5)监测分析

对北京几种景观格局在2013年2月18日-2月28日间发生的2次完整的灰霾过程进行了监测,收集了北京环境监测中心、北京市气象台的相关数据并进行了分析,从灰霾的形成、持续与消散阶段进行了数据的整理与分析。提出PM2.5浓度分布的不均匀现象,以及城市景观格局对PM2.5分布与扩散的影响规律,包括:(1)不同城市景观在相同风速、风向等天气条件下其PM2.5浓度值之间存在明显差异;(2)同一城市景观在不同风速、风向等天气条件下其PM2.5浓度值也存在明显差异;(3)城市景观中PM2.5浓度值不均匀现象普遍存在于多种尺度中,包括较小的km及以下级尺度。     

太原市冬季灰霾期间大气细颗粒物化学成分特征

研究了太原市灰霾发生期间大气PM2.5质量浓度和化学成分变化规律.采样时间为2011年12月27日16:00~2012年1月3日04:00,使用TH-150C中流量大气PM2.5采样器(采样膜为直径90mm的石英纤维滤膜)在山西大学环境科学研究所5层楼顶每隔4h采样一次,得到灰霾样品34个,非灰霾样品5个.采样期间对大气PM2.5质量浓度进行实时监测.结果表明:灰霾期间(初起、进展、鼎盛、减弱4个阶段)大气PM2.5平均浓度达(692±272)μg/m3,是非灰霾期间(即灰霾消失阶段) (54±12)μg/m3的12.8倍;在灰霾发生期间,大气PM2.5中Hg、Pb、As等重金属污染物、OC以及水溶性无机离子SO42-、NO3－、NH4+、K+、Cl－、F－浓度呈现相似的变化趋势,即在灰霾初起、进展阶段不断增加,在灰霾鼎盛期达到最大值,随后随着灰霾的减弱和消失而不断下降,最终降到一个较低的水平;而与燃煤关系不大的Zn元素、Ca2+、Mg2+等在灰霾各个时期浓度变化较小.以上结果说明冬季灰霾天气使太原市大气PM2.5浓度显著上升,并增加PM2.5中重金属、有机物和二次气溶胶含量,使其化学成分发生改变,同时也反映了冬季燃煤和生物质燃烧对太原市大气PM2.5的化学组成影响大于交通源和土壤扬尘.     

2013年12月初长江三角洲及周边地区重霾污染的数值模拟

运用WRF-CMAQ模型模拟了2013年12月1~9日长江三角洲及周边地区的一次重霾污染过程.初步探究灰霾天气下大气细颗粒物(PM2.5)的时空分布特征和区域输送过程,并定量研究了外部源区域输送和本地源对长江三角洲地区PM2.5的贡献.结果表明:模式能够合理再现灰霾天气下长江三角洲及周边地区PM2.5的时空分布特征和演变规律.静稳天气下大气细颗粒物仍然存在着显著的区域输送.污染期间来自安徽、山东南部、苏北地区的跨界输送对长江三角洲区域PM2.5的贡献率分别为3.5%~24.9%、0.14%~30.0%、0.03%~17.5%.整个污染期间本地贡献占49%左右,本地贡献和外地贡献基本相当.     

灰霾试点城市PM2.5浓度特征及其影响因素分析

利用2011年PM2.5监测数据分析了灰霾试点城市PM2.5浓度特征,结果表明:灰霾试点城市PM2.5日超标比例范围为3.3%～42.9%,年均浓度超标严重;灰霾日PM2.5浓度和PM2.5/PM10较非灰霾日分别升高80.0%和4.1%。分析了北京总站点位在12月3-13日污染过程中颗粒物浓度变化特征,结果表明:颗粒物浓度升高和气象条件差是导致能见度降低的两大重要因素,OC/EC变化范围是3.6～11.4,存在严重的二次污染;粒子数浓度与能见度呈现负相关,污染日不同粒径段的粒子数浓度均高于清洁日,91.8%的粒子在1μm以下;地面气象条件和天气形势明显影响PM2.5浓度。     

基于自动站资料的苏州灰霾天气分析

利用苏州2010~2013年的逐时气象和大气成分观测资料,对苏州灰霾天气特征进行了统计分析,研究发现:苏州灰霾的小时频率为30.7%,灰霾等级以轻微灰霾为主,干霾占总灰霾的比例为85.6%.2013年12月灰霾小时频率最高,达82.3%.灰霾小时频率有明显的日变化特征,峰值出现在上午8:00时,达36.3%,14:00~16:00时,灰霾频率最低,约为25%左右;灰霾期间,PM10、PM2.5、PM1.0和散射系数分别是非灰霾期间的1.72、2.07、1.88和2.58倍.采用不同的灰霾日标准,苏州年均灰霾日数在94~243之间,相差极大.灰霾频率和气象条件有密切关系,灰霾频率最高的相对湿度区间为70%~80%,重度霾最多出现在90%~95%的相对湿度条件下;随风速增加,灰霾频率逐渐下降,在西北风向下,灰霾频率最大.大气消光以颗粒物散射消光为主,约占总消光的82%左右,黑碳的吸收消光约占13%左右.     

利用微脉冲激光雷达分析上海地区一次灰霾过程

通过分析2008年6月至2009年5月期间浦东新区灰霾天气出现的特征,并以2008年12月19日至2008年12月21日一次典型的灰霾天气过程为例,利用激光雷达(Light laser detection and ranging,简称Lidar)数据资料反演得到气溶胶消光系数及其强度图和廓线图,结合地面气象数据和气溶胶观测资料,分析了此次灰霾天气形成的原因.一年的观测资料表明,上海地区冬季和春季易产生灰霾天气,冬季出现重度霾最多,秋季和夏季灰霾天气较少.较弱的太阳辐射以及静风、小风是导致灰霾天气发生的重要原因,且高湿度的霾天气对能见度影响更大.大气边界层(以下简称边界层)高度变化决定着灰霾天气发生的强度,当边界层高度在1km左右时,易发生轻微霾天气,当边界层高度降至600m左右时,易发生中度、重度霾天气,而太阳辐射强度变化决定着边界层高度的变化.轻微霾天气下,大气气溶胶垂直分布最强消光值约为0.15km-1,而重霾天气下可达0.30km-1以上.本次霾过程还受地面颗粒物排放的影响,主要是PM1和PM2.5,且在消光作用中散射性气溶胶的贡献大于吸收性气溶胶.轻微霾天气下PM2.5浓度为50μg·m-3,黑碳浓度为5000ng·m-3,浊度为200Mm-1,而重度霾时则分别达到200μg·m-3、24000ng·m-3和1400Mm-1.随着此次霾的出现,整层大气气溶胶光学厚度(AOD,550nm)不断增加,在重度霾时达到0.6左右,Angstrom指数在重度霾时显著降低,表明有大颗粒物导入,说明此次重度霾天气的发生还与气溶胶的输送有关.     

南京地区秋季灰霾天气特征及其水溶性离子分析

文章利用PM2.5颗粒物质量浓度分析仪(MET ONE 1020)、气溶胶激光雷达(Sigma MPL-4B)、气溶胶在线离子分析仪(Marga1S)于2013年秋季在江苏省环境监测中心6楼顶对大气细粒子(PM2.5)、大气边界层、气溶胶化学组分的进行系统的同步观测与分析,研究表明2013年11月期间,南京发生5次霾污染过程,当月PM2.5日均值浓度高达192.4μg/m3;灰霾期间,能见度较低,近地面出现消光层,大部分时间段消光值大于0.4;灰霾期间无秸秆焚烧事件,K+浓度的可能来源于土壤,SO42-、NO3-、NH4+3种离子均值占比分别为27.8%、38.1%、21.6%;此外,南京地区存在严重的二次转化,灰霾期间SOR和NOR值分别为0.388和0.276,移动源对大气污染的贡献也越来越显著,[NO3-]/[SO42-]月均值为1.28;后向轨迹推算表明,第1次、第3次、第5次灰霾期间大气污染物主要来自于南京的西北方向,第2次和第4次灰霾期间大气污染主要来自于南京的西南方向。     

北京2013年1月连续强霾过程的污染特征及成因分析

以北京市2013年1月份连续灰霾天气中10~16日的强霾污染过程为例,利用MPL-4B型IDS系列微脉冲激光雷达观测资料由Fernald算法反演得到此次污染过程中气溶胶垂直分布特性,结合地面气象条件和天气形势分析污染原因,并讨论与气溶胶地面监测数据的符合性.结果表明:此次连续强霾过程污染严重,观测时段内89.4%的时间出现霾,39.8%的污染时段达到重度霾级别,其中大气地表消光系数与PM2.5浓度变化呈显著线性相关关系,相关系数达0.95.研究过程内,大气边界层在91%的时段低于500m,平均仅为293m,低边界层抑制了污染物的有效扩散;近地面垂向各高度的消光系数持续达到1.5km-1以上,对比气溶胶退偏比发现城市上空的大气强消光为气溶胶颗粒物和大气水分共同导致;气溶胶光学厚度(AOD,532nm)较大,有83.6%的时段超过1,且受相对湿度影响较大,相对湿度偏小时段的AOD值主要为气溶胶颗粒贡献,相对湿度较大时段,细颗粒物吸湿增长导致AOD受大气水分干扰显著.连续静稳的天气形势和区域污染是导致此次强霾发生和持续的主要原因,高湿天气则加剧了灰霾状况.     

基于混合受体模式的天津市灰霾特征与成因分析

基于2013年11月18日-2013年12月8日高时空分辨率监测数据,应用混合受体模式研究了天津市灰霾污染特征、来源和成因。结果表明,整个时段天津市SO_2、NO_2、CO和O_3的小时平均浓度基本小于国家环境空气质量二级标准;天津市气溶胶厚度(aerosol optical depth,AOD)变化趋势与PM_(2.5)浓度变化一致,PM_(2.5)浓度越高则AOD值越大,表明灰霾越严重;经聚类分析将整个研究阶段气流轨迹划分为4个类型:NW(西北)、NW-N(西北偏北)、N(北)以及SW(西南),各类型气流轨迹分别占比4.7%、25.7%、14%和55.6%;混合受体模式分析表明天津市灰霾污染的潜在源区主要为SW方向,特别是在重污染时期,SW方向上气流携带的PM_(2.5)浓度很高。     

2009年8~9月成都市颗粒物污染及其与气象条件的关系

对成都市3个不同点位PM2.5和PM10进行了为期30d的连续观测,研究了大气颗粒物浓度的时空分布特征,及其与气象条件的关系.研究表明,观测期间成都市大气颗粒物PM2.5和PM10质量浓度日均值分别为66,94μg/m3,两者浓度变化范围较大,但变化趋势相同.从空间分布来看,大气颗粒物浓度均是熊猫基地>草堂寺>丽都花园,即下风向污染状况最严重,商业繁华地段次之,生活居住区最好;从时间分布来看,大气颗粒物污染最严重出现在9月17~19日,9月5~9日2个时间段,不利的气象因素和污染物的累积是造成该时间段大气颗粒物污染加重的主要原因.PM2.5与PM10质量浓度的相关性为0.93,PM2.5对PM10的贡献较大,两者质量浓度的比值达0.69.气温对大气颗粒物浓度变化没有显著影响;降水以及风速对颗粒物浓度影响较大,主要是对颗粒物的湿清除和促进扩散作用;在一定相对湿度范围内,高湿度条件容易造成大气颗粒物的较重污染.能见度与大气颗粒物浓度呈明显负相关性,且与PM2.5的相关系数大于与PM10的相关系数.     

COVID-19期间区域大气高污染发生的非线性动力机制

以长株潭城市群3个城市（长沙、株洲和湘潭）疫情期间（2020年1月24日~2020年5月31日）大气PM_2.5和O₃小时平均浓度时间序列数据为研究对象,对污染物日变化规律、长期持续性、多重分形性及自组织演化动力学特性进行研究.以期阐释疫情期间高污染事件发生及演化的内在动力机制.首先,对3个城市PM_2.5和O₃质量浓度的日变化规律进行分析,发现O₃呈现出昼高夜低的单峰型,而PM_2.5日变化规律表现出昼低夜高单峰型,与非疫情期间的特征有所差异.进一步,应用消除趋势波动分析法（DFA）、多重分形消除趋势波动分析法（MFDFA）和概率统计分析,研究了大气复合系统中PM_2.5和O₃质量浓度序列的长期持续性和多重分形结构.结果发现3个城市PM_2.5和O₃浓度序列均具有显著的长期持续性特征和较强的多重分形结构,同时,应用去趋势互相关分析法（DCCA）方法和多重分形去趋势互相关分析法（MFDCCA）对PM_2.5和O₃两者之间的互相关性进行了分析,发现PM_2.5-O₃之间的互相关也存在显著的长期持续性特征以及在不同时间尺度存在多重分形特征.进一步将疫情期间得到的非线性分析结果与2018年和2019年同期非疫情期间的结果进行了对比分析.最后,基于自组织临界理论（SOC）探讨了大气PM_2.5和O₃浓度时空演化的内在动力规律,并结合典型区域气象特征,阐明了SOC内禀动力机制可能是COVID-19疫情期间大气高污染形成的主导机制之一.疫情期间大气PM_2.5和O₃浓度并非分别独自演化,而是依然保持复杂的相互作用.静稳气象条件下,大气复合污染内部的非线性耦合作用可能达到动力学临界状态,将导致长株潭城市群在疫情期间仍有发生大气高污染的风险.     

香河夏季PM2.5水溶性无机离子组分特征

2013年6月在中科院香河观测站对大气气溶胶化学组分特征进行研究.对PM2.5和PM10质量浓度进行在线监测,结果表明,观测期间PM2.5和PM10质量浓度均值与方差分别为(151.78±82.48)μg/m3和(250.47±106.99)μg/m3;SNA(SO42-、NO3-、NH4+)占PM2.5质量浓度的44.8%,且大多富集在粒径0.5~2.5μm的细颗粒物中.硫氧化率(SOR)、氮氧化率(NOR)平均值分别为0.35、0.31,SO2主要通过非均相的氧化反应转化为SO42-,NOx主要通过白天光化学反应转化为NO3-;灰霾和轻雾天较高的SOR和NOR表明,灰霾和轻雾天相比于清洁天有较多的SO2、NOx转化为SO42-、NO3-.气流后向轨迹分析表明灰霾和轻雾天空气质量受经过河北、山东及江苏北部气流影响.     

成都市春节期间大气PM_(2.5)化学元素的特征

为研究成都市春节期间大气PM2.5化学元素特征,于2010年2月10-28日在中国气象局成都高原气象研究所办公楼顶进行大气PM2.5采样。采用X-射线荧光光谱法(XRF)分析PM2.5中的无机元素。结果表明,除夕、元宵节PM2.5日均质量浓度分别为137.9μg/m3和287.5μg/m3。S、K、Cl、Al、Ba、Mg、Pb和Cu元素在除夕和元宵节2天中质量浓度是其它采样时间浓度的1.44~14.27倍;富集因子分析表明,S、Cl、K、Zn、As、Br、Sr、Cd、Sn、Ba、Pb、Cu主要是人类活动引起的各种污染所致;主成分分析得出,春节期间成都市PM2.5中的元素主要来源于烟花排放、机动车和燃煤排放;其次为冶金及机械制造等排放的烟尘。