煤改气后天津市采暖期大气污染特征的时空分布研究

燃煤供暖被认为是中国北方采暖期大气污染的主要来源之一,因此国家计划以天然气替代燃煤作为取暖燃料以减轻大气污染。基于2016-2017年天津采暖期前后的空气质量监测数据,探究"煤改气"后城市大气污染物的时空分布特征及影响因素,为大气污染治理提供依据。研究表明,煤改气后天津采暖期主要大气污染物有PM_(2.5)、PM10和NO_2 3种,CO日均质量浓度有超标现象发生,SO_2和O_3日均质量浓度均低于二级标准限值。与使用燃煤采暖时期相比,大气中SO_2、PM_(2.5)、PM_(10)和CO的日均质量浓度均有不同程度的降低,尤其是SO2浓度降幅高达70%,但NO_2质量浓度没有有效降低。从日变化特征来看,采暖期PM_(2.5)、PM10和CO的日变化规律受到了采暖活动影响,呈单峰单谷型的变化趋势。NO_2、SO_2和O_3的日变化规律与非采暖期相似,受采暖活动影响较小。由于受供暖和大气逆温层的影响,采暖期晚上至上午时段大气污染物(O3除外)的质量浓度远远高于非采暖期相同时段的质量浓度。天津大气污染物在非采暖期呈现出典型的"周末效应",但是在采暖期没有出现"周末效应"。冬季,周末白天人为活动较工作日更为活跃,与之相对应增加的城镇生活源可能是造成周末白天PM_(2.5)和PM_(10)质量浓度偏高及"周末效应"消失的主要原因。     

乌鲁木齐市主要大气污染物浓度变化特征研究

随着中国西部城市化进程的加快,乌鲁木齐大气污染日趋加重。为了定量评估"煤改气"工程对大气质量的改善作用,利用2013—2016年乌鲁木齐市城市空气质量监测数据,对"煤改气"工程前后主要大气污染物浓度的变化进行对比,分析了主要大气污染物(PM_(2.5)、PM_(10)、SO_2、NO_2)浓度的年、季节及月变化特征,采用Daniel趋势检验Spearman秩相关系数法,明确了空气中的主要污染物,探讨了乌鲁木齐市空气质量变化趋势。结果表明,乌鲁木齐市2013—2016年PM_(2.5)、PM_(10)、SO_2及NO_2年平均质量浓度分别为(72.17±10.67)、(136.91±13.08)、(21.79±7.90)、(56.71±7.72)μg·m~(-3),其年变化均呈双峰型,其中PM_(10)变化幅度较平缓。各污染物季节变化特征基本一致,呈冬季春季秋季夏季,供暖期高于非供暖期。其中,PM_(2.5)浓度以12月份最高,为(141.7±2.82)μg·m~(-3),7月份最低,为(29.3±5.04)μg·m~(-3);PM_(10)和SO_2浓度均以1月份最高,分别为(208.1±54.48)、(39.45±10.82)μg·m~(-3),6月份最低,分别为(90.7±21.41)、(9.63±4.12)μg·m~(-3);而NO_2浓度以2月份最高,为(80.6±8.95)μg·m~(-3),6月份最低,为(39.3±3.88)μg·m~(-3),且其浓度在4年内的变化不明显。与2012年前相比,2013—2016年SO_2浓度明显下降,可以推断,"煤改气"能源结构调整对大气中SO_2浓度的下降起到了积极作用。乌鲁木齐市空气污染以可吸入颗粒物为首要污染物,在2013—2016年内PM_(2.5)和PM_(10)呈上升趋势,SO_2和NO_2呈下降趋势,但趋势均不显著。乌鲁木齐市大气污染类型已由煤烟型向复合型污染转化。研究成果可为乌鲁木齐市城市大气环境治理提供理论依据。     

中国典型城市冬季大气细颗粒物水溶性离子特征及来源分析

细颗粒物是大气污染防治的重点内容。分析大气细颗粒物中的水溶性离子组分及其变化,对评价城市空气污染状况和污染物的来源具有重要意义。选取中国东部典型城市长春、北京、上海、杭州和南京作为研究对象,基于2016年11月11日-12月6日大气颗粒物样品采集及其水溶性离子分析,探讨PM_(2.5)中水溶性无机离子浓度变化特征,并利用主成分分析结果分析各类污染源排放对细颗粒物中水溶性离子质量浓度的贡献,以期为区域大气环境质量的改善提供参考依据。结果表明,长春、北京、上海、杭州和南京总水溶性无机离子质量浓度平均值分别为(18.8±9.0)、(34.9±23.3)、(21.8±13.3)、(42.2±21.4)和(62.1±25.9)μg·m~(-3),占PM_(2.5)质量浓度的33.6%-62.1%。二次离子(SIA,包括NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+)在总水溶性离子中占比均超过75.0%,说明SIA是水溶性离子的主要组分。SIA占总水溶性离子浓度的百分比随污染程度增强而增加。硝酸盐为5个城市在污染大气下主要的贡献物种。5个城市站点ρ(NO_3~-)/ρ(SO_4~(2-))随着大气污染程度的增加均有不同程度的增加且大于1,说明含氮污染物逐渐成为大气颗粒物中最重要的污染物。除长春硫氧化率(SOR)均值小于0.1外,其他4个城市SOR和氮氧化率(NOR)均大于0.1,说明北京、上海、杭州和南京站点大气中存在较高程度的SO_2和NO_2的二次氧化。北京站点NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+以NH_4NO_3和(NH_4)_2SO_4的形式存在,在其他4个城市站点以NH_4NO_3和NH_4HSO_4的形式存在。5个城市水溶性离子主要来源为二次转化、扬尘、生物质和煤燃烧。     

乌鲁木齐气溶胶粒径分布及细颗粒物(PM_(2.5))浓度变化分析

利用乌鲁木齐市中心区域气象局和黑山头2013年1月1日-2014年2月28日期间Grimm180在线监测数据,对乌鲁木齐市大气气溶胶数浓度和PM_(2.5)质量浓度的分布特征及其影响进行了分析,为深入了解乌鲁木齐市颗粒物污染现状,确定乌鲁木齐市大气污染治理重点,制定大气污染防治规划提供依据。结果表明,(1)气象局和黑山头气溶胶数浓度分布趋势一致,0.25~0.28μm之间的粒子数浓度最大;整体趋势表现为双峰型,第1峰出现在0.30~0.35μm之间,峰值分别为467.0和455.4 particle·cm~(-3);第2峰出现在4.0~5.0μm之间,峰值较小;粒径小于2.5μm的粒子数占到了粒子总数的99.88%;在粒径0.25~0.45μm范围内冬季气溶胶粒子数浓度最高,在粒径0.45μm范围内秋季气溶胶粒子数浓度最高;在粒径0.25~1μm范围内夏季气溶胶粒子数浓度最低,在粒径1μm范围内冬季数浓度最低;0.25~0.5μm粒径段内粒子占粒子总数的比例大小顺序为冬春夏秋;0.8~2.5μm之间不同粒径段的粒子占粒子总数的比例大小顺序为夏秋春冬;PM_(2.5)数浓度小时变化采暖期表现为双峰型,非采暖期为不太明显的三峰型。(2)观测期间气象局和黑山头PM_(2.5)平均质量浓度分别为61.77,43.42μg·m~(-3),日平均值超标率分别是30.81%和16.44%。采暖期气象局PM_(2.5)质量浓度小时变化呈现单峰,在19:00─21:00出现峰值;黑山头则呈现双峰,在6:00-8:00出现峰值,20:00出现一个不太明显的小峰;非采暖期气象局与黑山头PM_(2.5)质量浓度小时变化趋势一致,均表现为双峰型。两个站点PM_(2.5)质量浓度的季节变化均表现为冬季秋季春季夏季,特殊的地理位置和不同季节污染源的排放强度、气象条件是导致PM_(2.5)质量浓度随季节变化的主要原因。     

兰州市采暖期空气质量特征及污染源分析

基于2016年兰州市采暖期采集的气溶胶样品的水溶性离子系列分析,对兰州市大气污染特征及其主控因素和来源进行了深入探讨.结果表明,近年来兰州市大气中,NO_3~-、SO_4~(2-)、Ca~(2+)和NH_4~+是兰州市冬季气溶胶样品中主要的离子成分,占到总离子浓度的88.12%,以人为污染源排放污染物的二次转化为主,其中NO_3~-、Ca~(2+)近年来有增加趋势.对兰州市污染物及离子来源分析发现兰州市冬季二次污染比较严重,机动车排放污染物所占比重增大.冬季到达兰州市的气团以武威-兰州为首;腾格里沙漠和黄土高原西南部是冬季PM_(10)污染的主要贡献源区,兰州市自身和白银市是NO_2污染的主要贡献源区.整体来看,兰州市空气质量有了很大的改善,NO_2、PM_(10)是目前最需要解决的两大污染问题.     

乌鲁木齐大气细颗粒物PM_(2.5)水溶性离子浓度特征及其来源分析

大气细颗粒物PM_(2.5)是危害人体健康和环境最主要的空气污染物之一,对其水溶性离子的研究是一项非常必要而迫切的工作。文章对乌鲁木齐市中心区域树木年轮实验室和黑山头2013年1月-2014年2月期间采集的大气细颗粒物样品,利用离子色谱仪分析了其中的水溶性离子分布特征,采用硫转化率(SOR)、离子相关性分析等分析其可能来源,结果表明:年轮室和黑山头PM_(2.5)中总离子浓度平均值分别为88.03和65.11μg·m~(-3),分别占PM_(2.5)质量浓度的51.21%和33.8%。年轮室各种离子的季节变化明显:SO_4~(2-)、NO_3~-、Cl~-和NH_4~+表现为冬季秋季春季夏季,Na~+表现为冬季秋季夏季春季,Ca~(2+)表现为秋季夏季春季冬季。SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+是PM_(2.5)中主要的离子,(NH_4)_2SO_4、NH_4HSO_4和NH_4NO_3是乌鲁木齐PM_(2.5)中水溶性组分的可能结合方式。Cl~-和K~+主要来源于化石燃料和生物质的燃烧排放,Ca~(2+)和Mg~(2+)主要来自土壤、二次扬尘和燃煤。乌鲁木齐大气PM_(2.5)中ρ(NO_3~-)/ρ(SO_4~(2-))为0.40,说明目前固定排放源仍然是乌鲁木齐大气污染物的主要来源。本研究为更深入了解乌鲁木齐市颗粒物污染现状提供参考,同时为确定乌鲁木齐市大气污染治理重点、制定大气污染防治规划提供依据。     

养殖场、农田和道路大气PM_(2.5)中水溶性离子污染特征分析

为探究不同监测位点PM_(2.5)中水溶性离子的组分差异和相关性特征,于2015年12月—2016年5月在保定地区养殖场、农田和道路3个监测位点进行PM_(2.5)样品的采集和分析,并结合主因子分析、相关性分析对其主要来源进行了分析.3个监测位点大气PM_(2.5)日均质量浓度和水溶性离子组成均存在明显区别:PM_(2.5)污染水平为道路养殖场农田,水溶性离子污染水平为养殖场道路农田;3个监测位点中,二次污染物SNA(SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+三者的简称)浓度及占总离子的比值均以养殖场监测位点为最高,其次分别为道路和农田;养殖场监测位点的阴阳离子电荷平衡呈碱性(1.07),而道路和农田均接近中性(1.00和0.98).此外,不同时期PM_(2.5)水溶性离子组成特征也存在明显区别:各监测位点采暖期SNA占比均高于沙尘期,其中养殖场位点SNA占比差异最大,因此采暖期二次污染的贡献高于沙尘期.尽管3个监测位点的二次污染均以固定源为主,但固定源对采暖期养殖场和农田位点的二次污染的贡献明显低于沙尘期.     

太原市采暖季清洁天与灰霾天PM_(2.5)中水溶性无机离子组成及来源分析

为探究太原市采暖季PM_(2.5)水溶性无机离子组成及其来源,于2017年11月至2018年3月在太原城区连续采集大气颗粒物PM_(2.5)样品共151个,并于离子色谱仪中分析样品的9种水溶性无机离子(F~-、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)、K~+、Na~+、Ca~(2+)、Mg~(2+)、NH_4~+).结果表明,太原市采暖季PM_(2.5)质量浓度的平均值为77.89±47.16μg·m~(-3),总水溶性无机离子质量浓度平均值为53.21±29.76μg·m~(-3),占PM_(2.5)的68.3%±23.3%,其中SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+是PM_(2.5)中最主要的离子成分,NH_4~+在PM_(2.5)中主要以NH_4NO_3、(NH_4)_2SO_4与NH_4Cl等形式存在,NH_4~+、NO_3~-、K~+、SO_4~(2-)和Cl~-等5种离子的爆发性增长对灰霾天污染贡献最大.随着气温回升,硫氧化率和氮氧化率均有一定程度的升高,大气中存在明显的气溶胶二次转化过程.主成分分析表明,燃煤源和二次污染源是太原市采暖季灰霾期间的主要污染源,土壤扬尘为清洁天的首要污染源,大气污染以固定污染源为主,移动污染源为辅.后向轨迹模型显示,采暖季期间气团基本上来自本地和西北方向的内陆排放源.     

新疆独山子石化区域PM_(2.5)中水溶性无机离子的形成机制

2015年9月至2016年7月在新疆独山子区采集大气PM_(2.5)样品,对所含的水溶性无机离子和大气气态污染物的季节性变化进行了分析.其结果表明,PM_(2.5)、SO_2、NO_2和O_3的年均浓度分别为70.04、19.36、4.50、83.06μg·m~(-3); PM_(2.5)、SO_2、NO_2的浓度均出现冬季最高,夏季最低的趋势,而O_3浓度在春、夏季节偏高,冬季偏低;总水溶性无机离子的季节变化特征为冬季(68.99μg·m~(-3))秋季(14.23μg·m~(-3))春季(10.31μg·m~(-3))夏季(5.06μg·m~(-3)),其中SO_2~(-4)、NO_3~-、NH_4~+为水溶性无机离子的主要组成部分,占到水溶性总离子质量浓度的70%以上.对硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)的估算表明,全年SOR的值均大于0.1,表明SO_2~(-4)主要来自大气二次转化.夏季NOR值远低于其它季节. SO_2~(-4)浓度和SOR在冬季出现较高值,可能是由于冬季取暖导致SO_2排放量增加,同时较高的相对湿度又促进了SO_2的非均相转化.受相对湿度的影响,NO_3~-在冬季主要以非均相反应的方式生成,在春、夏、秋的3个季节主要以均相反应的方式生成;当PM_(2.5)的质量浓度大于75μg·m~(-3)时,NO_3~-/SO_2~(-4)、NOR/SOR和NOR值均显著增加,表明独山子区的硝酸盐污染较为严重.     

汾渭平原大气SO_2和NO_2时空变化特征分析

汾渭平原能源结构以煤为主,清洁化利用水平偏低,煤烟型污染特征明显,全面了解汾渭平原二氧化硫(SO_2)和二氧化氮(NO_2)的时空变化特征对精准施策、综合治理具有重要的意义。基于卫星遥感数据,分析了2007—2018年汾渭平原SO_2和NO_2的柱浓度时间变化及空间分布特征,并讨论了社会经济因素对SO_2和NO_2柱浓度变化的影响。结果表明,汾渭平原SO_2和NO_2柱浓度均具有显著的周期性特征,总体表现为冬高、夏低,春秋季节次之,每个周期的波谷一般出现在7、8月,波峰一般出现在1、2月。SO_2和NO_2柱浓度的高值区主要分布在地形较为平坦的河谷平原地带。汾渭平原大部分地区SO_2柱浓度均呈现出了下降趋势,其中洛阳东北部、运城盆地和渭河平原东部下降趋势最为显著,趋势系数可达-0.08—-0.1DU·a-1。NO_2在各个区域的变化不尽相同,洛阳东北部和渭河平原下降趋势比较显著,趋势系数达到了-0.5×1015—-1.4×1015 mol·cm-2·a-1。而在太原盆地南部、吕梁大部分地区和临汾西部,呈现正的变化趋势,趋势系数为0.1×1015—0.2×1015mol·cm-2·a-1。该研究可为汾渭平原开展有针对性的联防联控、协同治理提供科学依据。     

基于小波变换的北京市PM_(2.5)时空分布特征及成因分析

收集北京市2014年PM_(2.5)质量浓度数据,利用小波变换探讨北京市各类监测站点PM_(2.5)污染的时间序列特征、主周期、突变特性,并结合气象资料,采用小波相干谱探究气象因子对PM_(2.5)的影响。结果表明,2014年北京市各类监测点PM_(2.5)质量浓度变化呈现波动-平稳-波动的相似变化趋势,其中1—4月和10—12月波动明显,且主周期相同(172 d)。采暖期间,南部站点PM_(2.5)质量浓度最高,采暖结束后,交通站点超越南部站点,成为PM_(2.5)质量浓度最高的站点。北京PM_(2.5)突变事件秋冬季节频繁而春夏较少,主要对应于重污染天气的生消过程。5类监测站点的PM_(2.5)质量浓度基本呈现南高北低的分布规律。南部站点PM_(2.5)污染最为严重、突变事件频次最高,该区局地污染排放显著,又是区域传输的重要通道,污染相对复杂;而北部站点污染水平最低、突变频次也最少;市区范围内交通站点污染相对突出。此外,气象因子对PM_(2.5)质量浓度变化影响巨大:在小尺度(0~20 d)上,PM_(2.5)与相对湿度相关性最突出;在中等尺度(20~64 d)上,PM_(2.5)主要受平均风速和相对湿度制约,但季节变化明显;大尺度(64 d)上,PM_(2.5)与日照时数和相对湿度相关性显著。     

北京采暖季PM_(2.5)水溶性无机离子污染特征及其影响因素

为深入研究北京市采暖季PM_(2.5)中水溶性离子的污染特征及其影响因素,利用大流量采样器结合石英滤膜采集了2016年11月15日—2016年12月31日期间北京市典型污染天的PM_(2.5)样品(19个),采用离子色谱法测定了其中的水溶性无机离子成分,收集了同期北京市的日均气象数据和海淀区日均PM_(2.5)数据。应用热力学平衡模型ISORROPIA-Ⅱ分析了PM_(2.5)样品的酸度值,Traj Stat软件分析气流的72 h后向轨迹,并采用潜在源贡献因子分析法(PSCF)定位了PM_(2.5)潜在污染源的位置,浓度权重轨迹分析(WCWT)法定量解析了潜在污染源对北京PM_(2.5)质量浓度贡献的大小。结果表明:(1)PM_(2.5)的日均质量浓度变化范围为7.6~383μg·m~(-3),均值为114μg·m~(-3),污染天是清洁天的4.4倍;(2)10种水溶性离子的总质量浓度均值为44.61μg·m~(-3),SNA(NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+)占总水溶性离子的81.37%,污染天NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+质量浓度均值分别为20.35、16.16、8.68μg·m~(-3),分别是清洁天的4.7、3.5、3.6倍;(3)污染天PM_(2.5)酸性比清洁天强,污染天NH_4~+的存在形式主要是(NH_4)_2SO_4、NH_4HSO_4,清洁天NH_4~+的存在形式主要是(NH_4)_2SO_4、NH_4HSO_4、NH_4NO_3;(4)北京PM_(2.5)及其水溶性离子的污染除受本地污染源影响,还受河北省中部和南部以及内蒙古中部等区域传输的影响;(5)在北京采暖季低大气边界层以及三面环山的特殊条件下,风速和相对湿度是影响北京PM_(2.5)及其水溶性离子污染特征的2个主要气象因素,高湿度低风速的静稳天气条件可以造成以本地污染物为主的大气重污染,此外,一定范围内的低风速可以使周边地区高浓度的污染物传输至北京,加重大气污染。     

乌鲁木齐大气细颗粒物(PM_(2.5))有机碳和元素碳污染特征分析

对乌鲁木齐市中心区域树木年轮实验室(TRL)和黑山头(HST)2013年1月─2014年2月期间采集的大气细颗粒物(PM_(2.5))样品,利用热光碳分析仪分析了其中的有机碳(OC)和元素碳(EC)浓度水平、污染特征及其可能来源,以期为深入了解乌鲁木齐市颗粒物污染现状,确定乌鲁木齐市大气污染治理重点,制定大气污染防治策略提供依据。结果表明:年轮室OC和EC的质量浓度分别为(15.73±8.50)和(5.48±2.70)μg·m-3,分别占PM_(2.5)质量浓度的9.15%和3.19%,黑山头OC和EC的质量浓度分别为(11.31±7.29)和(4.14±3.26)μg·m-3,分别占PM_(2.5)质量浓度的9.26%和3.06%。年轮室OC的月变化呈现单峰型,4月份浓度最小,1月份浓度最大,黑山头OC的月平均浓度1月份最大,6月份最小,两个站点EC月平均浓度分布均无明显的特征,两个站点最大浓度均出现在2013年1月。OC质量浓度的季节变化是冬季(19.80±8.53)μg·m-3秋季(12.83±8.25)μg·m-3夏季(9.82±2.83)μg·m-3春季(9.31±3.91)μg·m-3,EC质量浓度的季节变化是秋季(5.72±3.35)μg·m-3冬季(5.25±2.61)μg·m-3夏季(5.21±2.37)μg·m-3春季(4.89±2.31)μg·m-3。在不同的季节,OC浓度变化比较明显,EC排放相对稳定。乌鲁木齐春夏季OC和EC的相关性较高,并且相关系数较为接近,说明春夏两季OC和EC来源相对简单,来源一致,主要来源于交通源机动车尾气的排放;秋冬季相关性较低,说明OC和EC来源复杂,秋冬季进入采暖期,采暖期燃煤燃气增加,排放量增大,排放源结构复杂。     

广东省大气环境质量的时空分布特征

随着社会经济的迅速发展、城市化进程的不断加快以及能源消费需求的增加,广东省大气污染问题日益成为人们关注的重要环境污染问题之一。为了进一步了解广东省主要大气污染物质量浓度的时空变化情况,以广东省21个地级市为研究对象,选用广东省生态环境厅历年发布的环境状况公报以及《环境空气质量标准》(GB3095-2012)中的SO_2、NO_2、PM_(10)、PM_(2.5)、O_3~(-8) h,以及CO 24h平均第95%位数的质量浓度作为评价因子,基于ArcGIS 10.2软件分析平台,分析了广东省主要大气污染物的年际变化特征、空间分布特征及其变化原因。结果表明,1998—2017年间,广东省降水pH年均值由1998年的4.71提高到2017年的5.14,且大多年份维持在5.0-5.6之间,酸雨发生频率均属轻酸雨。除少数年份外,全省SO_2、NO_2、PM_(10)、PM_(2.5)、O_3~(-8)h和CO平均质量浓度均达到国家二级标准。空间分布上,全省大气主要污染物除NO_2上升,O_3~(-8)h波动变化外,SO2、PM10、PM2.5和CO的质量浓度均呈现下降趋势。近年来,珠三角地区的大气环境首要污染物主要为O_3~(-8)h,其次为PM_(2.5)和NO_2,粤东西北地区除O_3~(-8)h和PM2.5污染较重外,PM_(10)的污染也较为严重。总的来看,研究期间,广东大气环境质量逐年得到改善,主要原因在于全省在社会经济快速发展的同时,也加大了大气环境污染防治工作力度,取得了显著成效。     

北京典型主城区冬季大气污染特征分析

利用布设于北京市典型主城区的在线空气质量监测站2015年12月数据(小时质量浓度),探究北京主城区冬季大气污染特征的影响因素。结果表明,冬季主城区大气中O_3污染较轻,而NO_2、NO_x和PM_(2.5)污染较为严重。监测期间NO_2、NO_x和PM_(2.5)最大日均浓度分别是GB3095—2012二级标准浓度限值的2.0、6.4和4.3倍,超标天数分别占总天数的58.1%、48.4%和83.9%;而O_3浓度未超过二级标准限值。相关性分析表明,各污染物及能见度之间都呈现出高度相关性(P0.01)。其中,主城区环境空气中PM_(2.5)与NO_x和NO_2正相关系数分别高达0.752和0.839,O_3与PM_(2.5)、NO_x和NO_2均在P0.01水平上呈负相关关系,其中NO_2与O_3负相关性最大(r=-0.772,P=3.124×10-141);能见度与PM_(2.5)、NO_x和NO_2浓度存在显著负相关关系,其中与PM_(2.5)负相关性最大(r=-0.922,P=3.338×10-294),此外,能见度与O_3在P0.01的水平上呈高度正相关性。工作日NO_2、NO_x和PM_(2.5)小时浓度整体高于周末,污染物浓度曲线均出现2个峰值(浓度峰Ⅰ、浓度峰Ⅱ),工作日浓度峰Ⅰ受06:00—09:00市民工作早高峰出行影响,周末浓度峰Ⅰ受02:00—05:00外埠货车进城影响;工作日和周末的污染物浓度峰Ⅱ都出现在22:00左右。O_3的工作日和周末浓度曲线变化基本一致,均呈"双峰"形态,O_3浓度峰Ⅰ出现在14:00左右,高浓度O_3主要来源于大气光化学作用产生的二次污染,浓度峰Ⅱ出现在04:00、05:00左右,其值约为峰Ⅰ值的40%,可能与平流层臭氧垂直气流输送有关。     

北京采暖期典型区域环境空气污染特征分析

北京采暖期空气污染较非采暖期严重得多,但目前针对采暖期北京城市上风向、下风向、中心区和主干道路等典型人类活动区域的主要污染物浓度特征及其受气象条件变化影响的研究还比较缺乏,为了摸清北京市采暖期不同典型区域大气污染特征,更有针对性地制定环境空气污染防治对策,利用2014年采暖期首月(11月15日—12月14日)北京市北郊(八达岭)、南郊(永乐店)、城市中心区(天坛)、城市交通干道(永定门内大街)等典型区域的PM_(2.5)、SO_2、NO_x、O_3质量浓度监测数据和气象数据,分析4类代表性区域的环境空气污染特征和时空变化情况。结果表明,PM_(2.5)是各区域冬季主要污染物,日均质量浓度在61.75~143.81μg?m-3,总体空间分布状况为南郊最严重、城市交通干道和城市中心区次之、北郊的PM_(2.5)污染最轻,除北郊外其余监测点ρ(PM_(2.5))均超过二级标准限值。各区域的主要污染物略有不同,其中北郊ρ(SO_2)较其他区域高,白天12:00时最低(29.09μg?m-3),夜晚18:00—次日01:00持续居高(58.8~63.19μg?m-3),这与燃煤采暖等人类活动规律一致;南郊以PM_(2.5)、NO_x混合型污染为主;城市交通干道附近ρ(NO_x)和ρ(O_3)较高,表明局地光化学反应NO_x-O_3生消机制作用明显,污染物浓度变化与人类出行时间一致。气象条件对不同污染物浓度的影响存在差异,微风无持续风向、大气扩散条件较差时,PM_(2.5)呈现不断累积状态,SO_2、NO_x和O_3累积效应不明显,但其单日质量浓度峰值显著增加;北风和微风反复交替、大气扩散条件总体较好时,各监测点的SO_2、NO_x受地区性污染源排放影响波动不大,随扩散条件转差南郊ρ(PM_(2.5))会迅速增加。城市交通干道机动车排放典型污染物ρ(NO_x)及其二次污染物ρ(O_3)随着气象条件变化其峰值在日内变化显著。     

郴州市大气细颗粒物中水溶性离子的污染特征及来源分析

为全面了解南方典型工业城市郴州市的大气细颗粒物(PM_(2.5))中水溶性离子污染特征及其来源,本研究利用离子色谱对从2016年4月到2017年1月间郴州市6个采样点的PM_(2.5)样品中的9种水溶性离子(SO_4~(2-)、NH_4~+、NO_3~-、Ca~(2+)、Cl~-、Na~+、K~+、F~-、Mg~(2+))进行分析.研究表明:郴州市的PM_(2.5)浓度范围为23. 3—66.5μg·m~(-3),呈现秋冬高,春夏低的特点.研究区域的水溶性离子质量浓度的变化趋势与PM_(2.5)变化趋势相类似; NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+和K~+与PM_(2.5)相关性较好,其中SNA(SO_4~(2-)、NH_4~+、NO_3~-)占PM_(2.5)的比重最高,为18.9%—40.2%.SNA三角图解表明NH_4~+的主要存在形式为(NH_4)_2SO_4,AE/CE均小于1,因此研究区域的PM_(2.5)呈碱性.通过主成分分析可知研究区域的水溶性离子污染来源主要为燃煤、交通、生物质燃烧等燃烧综合源,[NO_3~-]/[SO_4~(2-)]证明该区域的大气污染属于煤烟型污染.     

亚热带森林植物挥发性有机物(BVOCs)排放通量与大气甲醛之间的关系

陆地植物是大气中挥发性有机物的主要来源,准确获得中国典型生态系统,特别是亚热带森林植物挥发性有机物的排放通量,对碳循环、空气质量、大气化学和光化学等方面的研究都是一项具有重要意义的工作。2013年5月—2016年1月,采用松弛涡度积累(Relaxed Eddy Accumulation)和梯度技术在江西省亚热带人工林冠层上测量了植物挥发性有机物(BVOCs,包括异戊二烯和单萜烯)的排放通量,同步测量了气象参数、太阳辐射(总辐射、直接辐射、光合有效辐射PAR)等。基于冠层尺度BVOCs排放经验模式和测量数据,计算了2013年1月—2016年12月亚热带人工林BVOCs的排放通量。2013—2016年,通量塔100 km内异戊二烯的年排放量分别为1.2×10~5、2.4×10~5、2.1×10~5、1.6×10~5 kg,单萜烯的年排放量分别为2.1×10~5、2.1×10~5、1.9×10~5、2.0×10~5 kg。4年间,亚热带森林甲醛柱浓度表现出显著的季节变化,夏季高、冬季低,与BVOCs的排放特征基本一致。结合分析卫星测量的甲醛HCHO(molec·cm-2)柱浓度月平均数据,发现亚热带人工林BVOCs排放通量(mg·m~(-2)·h~(-1))与HCHO柱浓度(c_(HCHO))月均值之间存在良好的线性关系:异戊二烯排放通量F_1=1.29×10~(-16)c_(HCHO)-0.77、单萜烯排放通量F_2=1.02×10~(-16)c_(HCHO)-0.21、BVOCs排放通量F=2.31×10~(-16)c_(HCHO)-0.98。因此,基于卫星测量的HCHO数据,可以估算BVOCs排放通量,异戊二烯、单萜烯和BVOCs的计算偏差低于30%。该研究可为获取大范围BVOCs排放通量提供一种新方法,也为卫星数据的广泛应用提供了借鉴。     

太原市春季大气PM_(2.5)中水溶性离子在线观测分析

为系统反映太原市春季PM_(2.5)中无机水溶性离子的特征,采用在线气体/气溶胶监测仪(Marga)分析了太原市2016年3月1日至5月31日期间PM_(2.5)中无机水溶性离子的变化情况,研究表明二次离子(SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+)是无机水溶性离子的主要组成部分,它们在监测期间的均值分别为13.7μg·m~(-3)、14.7μg·m~(-3)以及10.4μg·m~(-3),整个观测期间三者的浓度之和(SNA)占总无机水溶性离子值的百分数为81.0%,占PM_(2.5)百分数为68.5%.三者浓度的日变化特征均呈单峰的形式存在,NO_3~-变化略有不同.热力学研究表明,由于NH_4NO_3分解平衡常数(Ke)与观测期间NH_3与HNO_3的浓度积(Km)的不同,导致了不同监测期间NO-3浓度变化不一致.观测期间硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)的值都大于0.1,说明太原市大气气溶胶中硫酸盐和硝酸盐主要都是经过转化形成的二次污染物.在典型空气污染过程中,SO_4~(2-)、NO_3~-、NH+4与能见度、相对湿度的变化有很好的对应关系,说明太原市低能见度与二次离子的生成有关.     

桂林市大气降水的化学组成特征及来源分析

为揭示桂林市大气降水的组成成分变化特征和来源,于2015年1—12月期间采集了桂林市大气降水样品,分析其中pH、电导率、主要阴阳离子(K~+、Na~+、Ca~(2+)、Mg~(2+)、NH_4~+、SO_4~(2-)、NO_3~-、F~-、Cl~-)及重金属元素(As、Cr、Hg、Zn、Cu、Pb)浓度的季节变化特征及湿沉降通量.研究结果显示,桂林市大气降水pH值分布范围介于4.13—7.37之间,其中pH值小于酸雨临界值5.6的占48.0%,表明桂林市降雨存在一定的酸化现象.电导率(EC)变化介于4.53—128.10μS·cm~(-1)之间,雨量加权平均值为16.44μS·cm~(-1).阴离子以SO24-和NO3-为主,雨量加权平均含量分别为94.50μeq·L~(-1)、30.48μeq·L~(-1),占阴离子总量的65.28%和21.06%,其次为Cl-,阳离子以Ca2+为主,雨量加权平均含量为97.67μeq·L~(-1),占阳离子总量的58.76%,其次为NH_4~+,占阳离子总量的/NO_3~-平均值为2.45,大气降水属于硫酸-硝酸混合型,具有逐步向硝酸型转变的趋势.阴阳离子三角图和pearson相关性分析表明,Ca~(2+)和Mg~(2+)主要来自地壳源和人为源,Ca~(2+)对致酸阴离子NO_3~-、SO_4~(2-)的中和作用大于NH_4~+,桂林降水中可能存在以CaSO_4和Ca(NO_3)_2为主的化学物质,Na+主要来源于海洋输送,K~+则来源于人类活动.溶解态重金属元素的平均浓度为127.4μg·L~(-1)(0.349—443.8μg·L~(-1)),重金属湿沉降通量平均值为12.193 mg·(m~2·a)~(-1),其中Zn、Cu的年沉降通量较高,分别占总沉降通量的59.72%和28.80%.