水体系中EDTA-Fe(Ⅱ)/Ｋ２Ｓ２Ｏ８降解敌草隆的研究

对水体系中EDTA-Fe(Ⅱ)/K2S2O8降解敌草隆的方法进行了研究.在综合考虑经济性和降解率的前提下,提出了反应的最佳条件:K2S2O8初始浓度为2.0 mmol·L-1, Fe(Ⅱ)初始浓度为1.0 mmol·L-1, EDTA初始浓度为0.5 mmol·L-1,反应时间为300 min, pH=7.0,最终0.1 mmol·L-1,敌草隆降解率可达67.6%.同时,采用分子探针竞争实验鉴定了体系中产生的硫酸根自由基和羟基自由基,并采用LC/MS法鉴定了敌草隆的主要降解产物,从而探讨了敌草隆在EDTA-Fe(Ⅱ)/K2S2O8体系中可能的降解途径.     

柠檬酸-Fe（Ⅱ）／K2S2O8降解泥水体系中敌草隆的研究

研究了泥水体系中柠檬酸-Fe（Ⅱ）／K2SO8降解敌草隆时各影响因子的作用机制,通过正交实验确定了反应的最佳操作条件为：K2SO8浓度为2．0mmol／L,Fe（Ⅱ）浓度为1．0mmol／L,柠檬酸浓度为0．5mmol／L,反应时间为120min,pH=7．0。此奈件下,0．1mmol／L敌草隆降解率可达97．6％。采用分子探针竞争实验鉴定了体系中产生的硫酸根自由基。     

Fe2+S2O82-EDTA体系中自由基离子对啶虫脒的氧化降解

为探讨水环境中自由基离子对啶虫脒的共降解作用,研究了Fe2+S2O82-EDTA体系中啶虫脒降解的可行性,以及在Fe2+S2O82-EDTA体系中3种组分最佳配比条件下自由基离子和底物浓度对啶虫脒降解率的影响.结果表明,在Fe2+S2O82-EDTA体系下反应360 min后啶虫脒的降解率达到58.25%,c(Fe2+)、c(S2O82-)和c(EDTA)对Fe2+S2O82-EDTA体系的氧化能力均有较大的影响.通过中心复合试验对Fe2+S2O82-EDTA体系中3种离子的最佳配比进行优化,c(EDTA)、c(Fe2+)、c(S2O82-)分别为1.61、3.46、7.99 mmolL.Fe2+S2O82-EDTA体系中·SO4-和·OH等自由基离子的存在是引起啶虫脒降解的主要原因,中性条件最有利于自由基离子的产生并提高啶虫脒高的降解率.然而该体系中自由基离子的量是一定的,过高的c(啶虫脒)(200μmolL)对降解率有明显抑制.     

Fe3O4/CeO2-H2O2非均相类Fenton体系下降解TCE的研究

采用浸渍法成功合成了新型催化剂纳米Fe3O4/CeO_2,并且用Fe3O4/CeO_2-H_2O_2非均相Fenton体系对TCE进行降解研究,考察了初始pH、H_2O_2浓度、温度及催化剂投加量等因素对于TCE降解效率的影响.实验结果表明,Fe3O4/CeO_2-H_2O_2非均相Fenton体系对TCE具有较好的去除效果:在初始pH=3,温度50℃,H_2O_2浓度30 mmol·L-1和Fe3O4/CeO_2投加量0.5 mg·L-1时,TCE去除率高达97.29%.同时实验结果表明pH在2~7范围内对TCE均有降解效果,所以相对于传统Fenton体系,该体系拥有更宽pH应用范围.目标污染物的降解符合一级动力学,反应活化能为30.77 k J·mol-1,表明反应易于进行.     

过硫酸钠对砂壤土中三氯乙烯的氧化研究

以过硫酸钠(Na2S2O8)为氧化剂,柠檬酸(CA)螯合Fe(Ⅱ)溶液作为活化剂,对砂壤土中的三氯乙烯(TCE)进行处理.采用正交试验获得优化操作条件为: Na2S2O8浓度5mmol/L,Fe(Ⅱ)浓度2.5mmol/L,CA浓度0.25mmol/L,反应时间30min.在此条件下,土壤中不同浓度的TCE去除率均在93%以上.对于污染程度高的土壤,采用连续氧化处理可达到较高的修复目标要求.土柱实验结果表明经过Na2S2O8溶液氧化7d后,TCE氧化率达到88.9%以上,且去除效果与处理方式有关,分次加入方式的效果最好.     

UV/Fenton体系中Fe2+/Fe3+的相互转化规律

为了控制UV/Fentan方法中铁元素的用量,合理利用溶解态铁的催化反应过程并提高其降解效率,研究以难生物降解性染料罗丹明B为目标物,通过正交实验和单因素实验确定了UV/Fenton体系的最佳反应条件,并利用一元线性方程模拟了罗丹明B退色反应的的动力学方程.结果显示,当体系的最初pH为3.00,溶液中[Fe2+]=0.180 mmol·L-1、[H2O2]=124.022 mmol·L-1时,UV/Fenton氧化罗丹明B退色符合一级反应动力学方程.研究了总铁含量维持在0.180mmol·L-1、保持紫外光照射、4次向同一UV/Fenton体系中添加1.7mLH2O2,每次反应后Fe2+/Fe3+的循环转化规律和溶液的脱色效果.研究结果表明,每次反应结束阶段(30 min),Fe2+浓度均高于Fe3+浓度,残余液仍具有较强的催化能力,溶液的脱色率达到99.9%;退色反应速率常数始终维持在较高水平,最后一次循环反应结束后,反应速率常数达到0.2547,相对于初始反应速率常数只下降了17%左右.     

向日葵秸秆生物炭强化Fe(Ⅲ)/S2O82-体系降解苯甲酸

二价铁离子活化过硫酸盐(PS)产生自由基可降解有机污染物,但体系中Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)循环速率较慢,成为制约降解效率的关键因素之一.为提高反应体系效率,制备向日葵秸秆生物炭(SFBC),以苯甲酸(BA)为目标污染物,探究SFBC强化Fe(Ⅲ)/S_2O~(2-)_8体系降解BA的效果.SFBC表征结果说明其具有孔隙结构,由无定形炭组成,表面有丰富的官能团及持久性自由基(PFRs).考察了反应条件(pH、PS浓度和SFBC投加量)对降解的影响,结果表明,SFBC/Fe(Ⅲ)/S_2O~(2-)_8体系对BA降解效率明显高于Fe(Ⅲ)/S_2O~(2-)_8及SFBC体系,在SFBC=2.0 g·L~(-1)、BA=10.0mg·L~(-1)、PS=2.0mmol·L~(-1)、Fe(Ⅲ)=1.0mmol·L~(-1)和pH=3.0条件下, 90 min时BA降解率达100.00%;自由基猝灭实验及电子顺磁共振光谱(EPR)实验表明,SO~-_4·和·OH共同参与BA降解并以SO~-_4·为主导;循环实验及实际水体影响说明SFBC具有较好地循环稳定性及实际应用性.机制分析阐明PFRs和—OH给出电子还原Fe(Ⅲ)生成Fe(Ⅱ),进而由Fe(Ⅱ)活化PS高效降解BA.     

H2O2引发的UV/Fenton苯酚光催化降解

研究了H2O2引发光催化降解方法对废水中微量苯酚的去除效果,应用传感技术分析了降解过程中H2O2浓度变化,及其H2O2引发光催化降解苯酚的机理,考察了影响苯酚光催化降解的因素,确定了最佳降解试验条件为:H2O2 0.075~0.30mmol/L,Fe3+ 0.1~0.15mmol/L,pH值 4~5.在此条件下,苯酚初始浓度为50mg/L的含酚废水反应2h,苯酚降解率达到95%,矿化去除率达77%.     

可见光-芬顿降解甲基橙效果的正交试验研究

在节能灯光照条件下,Fe2+/C2O2-4/H2O2体系对甲基橙具有较好的降解效果,并通过正交试验得出降解1 000 mL 100 mg/L甲基橙溶液的最佳条件是:H2O2浓度为7.8 mmol/L,Fe2+浓度为0.8 mmol/L,草酸钠浓度为74.6 mmol/L,反应时间60 min.     

NTA-Fe@PDA/H2O2氧化去除废水中盐酸土霉素

利用聚多巴胺(PDA)与氮川三乙酸(NTA)接枝并螯合Fe³⁺,形成以PDA为载体、NTA为Fe³⁺螯合剂的芬顿催化剂NTA-Fe@PDA,采用NTA-Fe@PDA/H₂O₂芬顿氧化法去除废水中盐酸土霉素(OTC).材料表征结果发现,NTA-Fe@PDA属于典型的介孔结构,Fe元素与有机配体成功螯合,PDA的聚合效果良好.探讨了H₂O₂投加量、NTA-Fe@PDA投加量和初始pH值对OTC降解的影响.结果表明,在NTA-Fe@PDA浓度为200mg/L,H₂O₂浓度为5mmol/L,初始pH值为4.85的条件下,反应60min后,20mg/L OTC的降解率达到96.23%.自由基鉴定实验表明,·OH是OTC降解过程中的主要自由基.通过LC-MS分析结果推测了OTC降解的中间产物和可能的降解路径.NTA-Fe@PDA在反应体系中重复利用8次以后,OTC的降解率仍在86.80%以上. NTA-Fe@PDA/H     

UV/H_2O_2/草酸高铁铵体系中孔雀石绿的光降解研究

研究了UV/H2O2/草酸高铁铵体系下孔雀绿(Malachite green,MG)光降解过程中的影响因素,包括MG的初始浓度、初始pH值、投加H2O2浓度和草酸高铁铵浓度等。结果表明:MG初始浓度越低光降解越快,碱性条件有利于MG的降解,其最佳降解pH为11.0;随H2O2浓度的增加,MG降解率先增加后减少,在100mmol/L时,降解率最高;MG降解率随草酸高铁铵浓度增加而增加,于10.0mmol/L时MG降解率最高;UV/H2O2/草酸高铁铵体系的降解效果较强,交叉实验结果表明H2O2:草酸高铁铵浓度比在1～20:1时降解率均高于。因此该体系具有快速、简单、经济并高效率等特点,可应用于染料废水的降解和脱色工艺中。     

粉煤灰增强超声/H2O2降解左氧氟沙星的实验研究

研究粉煤灰对超声/H2O2体系降解左氧氟沙星的增强效果,考察了粉煤灰添加量、H2O2浓度、溶液初始pH值、左氧氟沙星初始浓度等对降解效果的影响.结果表明,与单独超声,H2O2氧化,超声/H2O2,超声/粉煤灰,粉煤灰/H2O2氧化相比,粉煤灰有效增强了超声/H2O2体系对左氧氟沙星的降解,降解反应符合一级反应动力学.粉煤灰添加量为1.5g/L,H2O2浓度为15.0mmol/L,pH=7.16,超声功率325W,左氧氟沙星初始浓度20mg/L,反应160min,左氧氟沙星的去除率达到99.12%,TOC去除率为17.37 %.利用荧光探针法对不同体系产生的·OH浓度进行了分析比较,粉煤灰作为非均相催化剂,主要在于发生类Fenton反应.采用HPLC/MS/MS方法对3种反应产物进行了分析,结果表明左氧氟沙星主要是通过喹诺酮环失去-C2,哌嗪环去亚甲基化以及·OH进攻喹诺酮环发生降解.     

Ti/SnO2-Sb2O5/PbO2阳极电化学氧化降解苯甲酸研究

文章研究了TI/SnO2-Sb2O5/Pbo2在两室电解池中氧化降解苯甲酸的性能,主要考察了电流密度、初始pH值、初始苯甲酸浓度和支持电解质这四个参数对TOC去除效率的影响。实验表明在电流密度为30 mA/cm2,初始苯甲酸浓度为0.5 mmol/L,支持电解质(Na2SO4)为0.1mol/L的条件下,经过6 h反应...     

非均相UV/Fe-Cu-Mn-Y/H2O2反应催化降解4BS染料废水

制备了负载在Na Y分子筛上的Fe Cu Mn Y复合催化剂,并对其在非均相UV Fe Cu Mn Y H2O2体系中催化氧化4BS染料废水进行了研究.结果表明,非均相UV Fe Cu Mn Y H2O2体系对4BS染料废水的处理具有很高的效率.在基准条件下,反应时间为20min时,废水中4BS的去除率达到了93 7%.与均相UV Fenton体系不同,非均相UV Fe Cu Mn Y H2O2体系在碱性条件下(pH=10 5)仍可高效去除CODCr.动力学研究得到催化氧化4BS废水的模型方程,该模型可以为非均相UV Fe Cu Mn Y H2O2体系处理高色度的实际染料废水提供指导.     

UV/K_2S_2O_8降解偶氮染料AO7的研究:动力学及反应途径

紫外光分解过硫酸盐(S2O28-)是一种新型的高级氧化技术,可以产生强氧化性的硫酸根自由基(SO·4-).以偶氮染料AO7为目标污染物,重点研究了反应体系氧化剂K2S2O8浓度、溶液初始pH值和无机阴离子(H2PO4-、HCO3-、NO3-和Cl-)对反应体系的影响.结果表明,AO7的降解遵循准一级动力学,当AO7初始浓度为0.14mmol/L时,最佳的氧化剂K2S2O8与污染物AO7的摩尔比为20.pH值对UV/K2S2O8体系降解AO7的反应速率影响较大,增大pH有利于SO·4-转化为·OH.溶液中的无机离子对反应体系有一定的抑制作用.采用GC/MS分析了UV/K2S2O8体系降解AO7的主要中间产物(萘酚、1,2-苯并吡喃酮、邻苯二甲酸),并根据中间产物的分析推测了降解途径.     

Fe(Ⅱ)/K_2S_2O_8对水体中As(Ⅲ)的氧化研究

研究了Fe(Ⅱ)/K2S2O8对水体中As(Ⅲ)的氧化作用,以及pH值、Fe(Ⅱ)初始浓度等因素对氧化As(Ⅲ)的影响,并且采用分子探针法的竞争性实验鉴定了体系中产生的活性中间体,探讨了K2S2O8在Fe(Ⅱ)存在的条件下对As(Ⅲ)的氧化机理。     

O3/H2O2法降解甲基叔丁基醚（MTBE）的试验研究

采用自制鼓泡反应器对臭氧/双氧水(O3/H2O2)降解水中甲基叔丁基醚(MTBE)进行了试验研究,考察了进气(含O3)流量、H2O2 投加量、MTBE初始浓度、pH、温度等因素对MTBE降解的影响.结果表明,在MTBE初始浓度为10 mg·L-1,气体流量为0.5 L·min-1,温度293K, pH=6.5, H2O2 添加量为2.4mg·L1 条件下,反应30 min后, MTBE去除率可达75.5%, COD去除率为68.0%.降解得到的中间产物主要有叔丁基甲酯(TBF)、叔丁醇(TBA)、乙酸甲酯(MA)和丙酮(AC)等,据此探讨了O3/H2O2氧化MTBE的可能反应机理和降解途径.     

Fe/Ti-MIL-NH2吸附-光催化降解NDPhA

通过水热法成功制备Fe/Ti-MIL-NH₂吸附-光催化复合材料,考察了该材料对亚硝基二苯胺(NDPhA)的降解效能与机制.结果表明,Fe/Ti摩尔比为3:1时,Fe/Ti-MIL-NH₂能在不同水质条件下稳定去除84.4%以上的NDPhA,10mmol/L HCO₃^-的加入可使去除率达95.1%.与Fe-MIL-NH₂相比,Fe/Ti-MIL-NH₂(3:1)优异的吸附-光催化性能归因于其原位异质结构的形成,使其比表面积增加(310.2m²/g),加速光生空穴对分离并抑制其复合.通过动力学、吸附等温线拟合,明确了Fe/Ti-MIL-NH₂对NDPhA的吸附机制为表面吸附和分配作用.自由基捕获与探针实验结果表明,Fe/Ti-MIL-NH₂光催化过程通过自由基(^·O₂^-, ^·OH)与非自由基(Fe[IV]=O, h⁺)的共同作用降解NDPhA,提出了Fe/Ti-MIL-NH₂去除NDPhA的吸附光催化机制.通过分析光催化氧化中间产物,提出了NDPhA可能的降解路径.此外,Fe/Ti-MIL-NH₂(3:1)可完全去除天然水体基质中浓度<0.1mg/L的NDPhA,且重复使用5次后仍能去除83%的NDPhA,表明该材料稳定性较高.     

Fe3+/UV/O2光催化降解酸性橙Ⅱ机理及影响因素

对Fe3+/UV/O2光催化体系降解染料酸性橙Ⅱ(AOⅡ)的作用机制及其主要影响因素进行了研究.结果表明:Fe3+发生光解反应产生·OH是染料降解的主要途径,通入空气能够实现Fe2+的光氧化反应生成Fe3+,保证了体系中较高浓度的Fe3+,从而有利于降解反应的持续进行.此外,最佳的处理条件是空气通入流量为1.0 L/min,初始pH值为3.虽然AOⅡ在120min内完全降解,并且其中部分氮元素转化为N2释放,但是溶液中的TOC的去除率仅有35.77%,说明AOⅡ分子在Fe3+/UV/O2体系中并没有完全矿化.     

BiVO4-Cu2O/CuO双光电极自偏压光电催化降解苯酚研究

基于费米能级差,构建了以BiVO_4为光阳极,Cu_2O/CuO为光阴极的双光电极可见光响应光催化燃料电池体系,研究了该体系在不同氧化剂的辅助作用下光电催化降解苯酚的效率与动力学.结果表明,向该体系中投加H_2O_2可以显著促进苯酚的降解,且反应过程光电流稳定,铜溶出量低.详细探究了H_2O_2初始浓度、pH对降解的影响,结果表明在H_2O_2投加量为5 mmol·L~(-1),初始pH为3.5条件下利于苯酚降解,5 mg·L~(-1)的苯酚可在120 min内完全去除.顺磁共振和猝灭实验表明该体系的主要氧化物种为·OH、·O~-_2和光生空穴.该催化体系实现了苯酚在可见光下的高效催化降解.