漆酶/ABTS介体系统对吲哚的降解研究

采用纯漆酶与介体2,2-连氮-双-(3-乙基苯并噻吡咯啉-6-磺酸)(简称ABTS)组成的漆酶/ABTS介体系统对低浓度吲哚进行降解实验。综合考虑,选取降解条件为pH 3、ABTS 0.5 mmol/L,漆酶添加量1 U/mL时,对低浓度吲哚溶液的降解效果最佳,降解率达到80%以上。介体ABTS的加入对降解率的提高发挥了重要作用。体系中决定吲哚降解率高低的重要因素为pH和介体浓度,漆酶添加量影响较小。在HPLC谱图2.4 min和2.7 min出现的新物质可能是氧化吲哚和靛红。     

蜜环菌漆酶对氯酚类污染物催化降解条件优化

利用蜜环菌发酵所得的漆酶粗酶液直接对2种氯酚类污染物2,4-二氯酚(2,4-DCP)和2-氯酚(2-CP)进行催化降解实验,探讨了反应时间、pH值、反应温度、氯酚浓度、以及漆酶酶量对其降解效果的影响,得出了最适降解条件并对其降解动力学进行分析.结果表明,在适宜的条件下,漆酶粗酶液可有效降解2,4-DCP和2-CP且蜜环菌漆酶催化降解2,4-DCP的能力较强,2,4-DCP最适降解温度为40℃,最适浓度为75 mg.L-1,最适酶量为0.1 U.mL-1,最适pH值为6.5,在最优条件下反应10h后,2,4-DCP最高降解率可达97%以上.2-CP最适降解温度为50℃,最适浓度为100 mg.L-1,最适酶量为0.1 U.mL-1,最适pH值为6,在最优条件下反应10 h后,2-CP最高降解率高达93%以上.蜜环菌漆酶粗酶液对2,4-DCP和2-CP的降解反应符合一级动力学特征.结果表明蜜环菌粗漆酶液能有效转化氯酚类化合物,说明该酶在酚类污染物治理和环境保护等方面有潜在应用价值.     

漆酶催化氧化雌酮的研究

以空气中氧气为氧化剂,用漆酶催化水中的雌酮,分别研究反应体系的PH值、温度、漆酶浓度、底物浓度对雌酮去除率的影响。结果表明：pH值4—5范围内,pH=4．5时,雌酮的去除率最高,40min后可达91％;适宜温度范围为22．5℃～27．5℃,反应的最适温度为25℃,40min后可达93％;适量增加漆酶浓度可提高反应速度和去除效率,但过量的漆酶会造成酶分子对E1的包裹而降低催化效率;漆酶在较宽的底物浓度范围内对雌酮都有催化效果。     

漆酶介体系统对孔雀绿的脱色研究

研究了漆酶介体系统对代表性三苯甲烷类染料孔雀绿的脱色处理。漆酶介体系统对孔雀绿的脱色效率比单独使用漆酶要高出10倍。高浓度的孔雀绿对漆酶介体系统的脱色效率有抑制作用,最适的pH值和温度分别在4.2和32°C左右。介体浓度的提高可促进脱色率的增加,但高浓度的介体会抑制脱色效率。漆酶和漆酶介体系统对孔雀绿的脱色机制上存在不同,前者的作用机制为脱甲基反应,而后者的脱色机制为自由基介导的聚合反应。     

漆酶催化氧化废水中17α-乙炔基雌二醇

用漆酶催化氧化法处理废水中的17α-乙炔基雌二醇(简称EE2)。考察了温度、pH值、起始底物浓度、起始漆酶浓度和助催化剂等因素对EE2去除率的影响。实验结果表明漆酶能有效催化氧化废水中的EE2,适宜的反应条件为:温度35℃,pH值5.38,漆酶与EE2起始浓度之比宜大于0.178 U/μmol,反应180 min,EE2的去除率大于92%。其他反应条件一定,EE2起始浓度在0.017 1-0.051 3mmol/L之间,EE2去除率随其浓度升高而缓慢下降,但去除量逐渐升高;EE2起始浓度在0.051 3~0.137 6 mmol/L之间,EE2的去除率和去除量都显著降低。磁力搅拌和助催化剂ABTS都能显著加快反应速度,提高EE2去除率。     

利用固定化技术与添加表面活性剂增强双酚A降解率的研究

以SiO_2为载体,戊二醛为交联剂,用以固定游离态漆酶降解双酚A(Bisphenol A,BPA).同时,对比了游离态漆酶与固定化漆酶在不同pH值与温度下的最佳酶活与酶稳定性,再通过添加表面活性剂来增加酶活及BPA去除效果.结果表明,与游离态漆酶相比,固定化漆酶对不同酸碱的适应性与耐热性均有所提高,在pH为2~8时,固定化漆酶的活性均高于游离态漆酶,且最佳活性温度也从游离态漆酶的40℃提高至50℃.在BPA降解率方面,固定化漆酶的降解率皆高于游离态漆酶,反应6 h后,对100 mg·L~(-1)BPA的去除率可分别达到92%与85%.通过添加非离子型表面活性剂Triton X-100,反应4 h后固定化漆酶可完全降解BPA,相对活性为67%;游离态漆酶于6 h将BPA降解完全,相对活性为32%.实验证实Triton X-100可作为酶活诱导剂用以提高漆酶活性及BPA的降解率,降低了处理成本且具有一定的应用前景.     

水中磺胺二甲基嘧啶的辐照降解研究

以典型磺胺类抗生素磺胺二甲基嘧啶(SMT)为研究对象,利用电离辐照技术对其进行降解,去除效果良好,采用理论分析与实验验证相结合的方法,揭示了SMT辐照降解特性.通过色谱和化学分析原理,探讨了辐照降解中间产物及其变化规律.进行了污染物初始浓度,初始pH值,气体曝气及自由基消除剂等影响因素实验,分析各因素下SMT降解规律和特性.结果显示,较低的污染物浓度,偏中性的环境,较高的溶解氧含量有利于污染物的降解和矿化.自由基消除剂的加入可极大抑制反应进行,揭示了在SMT辐照降解过程中·OH发挥主导作用,正丁醇的抑制效果远好于HCO_3-.在实际水处理中,通过适当调整溶液浓度,调节pH值,增加曝气量可有效提高磺胺类抗生素的辐照降解效率.     

蜜环菌漆酶对蒽醌类染料的脱色条件优化

利用蜜环菌发酵所得的漆酶,直接对印染工业中常见的两种蒽醌类染料活性艳蓝KN-R和活性艳蓝X-BR进行催化脱色实验,得出了最佳脱色条件.结果表明,活性艳蓝KN-R最适脱色温度为30℃,最适染料浓度为80 mg.L-1,最适酶量为0.25U.mL-1,最适pH值为5,在最优条件下活性艳蓝KN-R最高脱色率达90%以上.活性艳蓝X-BR的最适脱色温度为30℃,最适染料浓度为50 mg.L-1,最适酶量为0.5 U.mL-1,最适pH值为4,在最优条件下活性艳蓝X-BR最高脱色率达70%以上.本研究利用蜜环菌粗漆酶液直接对印染工业中常见蒽醌类染料进行脱色,结果表明蜜环菌粗漆酶液具有良好的脱色效果,蜜环菌漆酶在印染工业染料废水脱色方面具有潜在的应用价值.     

黄孢原毛平革菌固态发酵产漆酶的研究及应用

对黄孢原毛平革菌（BKMF-1767）利用香蕉皮和玉米棒为发酵底物产胞外漆酶进行了研究.结果表明,当香蕉皮与玉米棒混合比例为1∶2、诱导剂CuSO₄为0.4 mmol/L时,能获得最高漆酶酶活12.68　U/g.利用固态发酵所获得的粗漆酶液,进行了降解五氯酚的试验.在没有氧化还原介体时粗漆酶液能降解PCP,粗酶液中加入5　mmol/L氧化还原介体（ABTS）能获得更高的降解率,反应6 h分别为37.8%和97%.将粗漆酶液用(NH₄)₂SO₄盐析纯化,用提纯后漆酶降解PCP,6 h后降解率为81.8%.     

铜绿假单胞菌胞内酶粗提液对十溴联苯醚的降解

探讨了铜绿假单胞菌粗酶液对十溴联苯醚(BDE-209)的降解特性,结果表明,该菌株胞内酶在12 h内对1 mg.L-1的BDE-209降解率达到了69.22%,温度、pH值、酶蛋白浓度及底物BDE-209浓度均会影响胞内酶粗提液对BDE-209的降解效率.当BDE-209浓度为1 mg.L-1时,BDE-209适宜的酶促降解条件为:温度30℃,反应pH值7.5,且降解率随着酶浓度的增加而增大.胞内酶对BDE-209的降解过程符合一级动力学反应模型,底物浓度为1 mg.L-1时降解速率最快,半衰期为6.9 h.胞内酶降解BDE-209符合高浓度底物抑制的酶促反应类型,其基本降解动力学参数为rmax=0.133 mg.(L.h)-1,Km=0.642mg.L-1,Ki=1.558 mg.L-1.     

UV/H_2O_2体系降解六氯苯动力学及其机理研究

对比了3种不同氧化方法对水中六氯苯(HCB)的去除效果,考察了HCB初始浓度、H2O2投加量及pH值对UV/H2O2降解HCB效果的影响。结果表明,3种工艺对HCB的降解效果是H2O2相似文献   

间歇超声波强化ZVI/PS体系氧化降解磺胺抗生素

磺胺抗生素(SAs)作为最早应用的一类化学合成抗菌药,其大量使用和排放对水环境造成严重污染,引起了人们对于水环境安全的高度关注. 因此,选取了水环境中检出率较高的5种特征SAs作为目标污染物,分别为磺胺甲基嘧啶(SMR)、磺胺二甲基嘧啶(SMT)、磺胺甲恶唑(SMX)、磺胺异恶唑(SIX)和磺胺噻唑(STZ). 利用高效液相色谱质谱联用仪(HPLC-MS-MS)对降解过程产生的中间产物进行检测和分析,深入研究了间歇超声波(US)强化ZVI/PS体系(简称“US-ZVI/PS体系”)降解5种SAs的效能和反应路径. 结果表明:①在US强度、pH、ZVI(零价铁)浓度和PS初始浓度分别为0.25 W/cm3、6.0、0.6 mmol/L和1.4 mmol/L条件下,30 min反应时间内,US-ZVI/PS体系对5种SAs的降解效率均超过95%. ②US-ZVI/PS体系降解5种SAs的过程均符合拟一级反应动力学,5种SAs降解速率常数大小依次为SMR(0.223)> SMT(0.215)>STZ(0.203)>SIX(0.181)> SMX(0.119). ③5种SAs的降解活性位点为苯环上邻位的3号C原子、苯氨基上的7号N原子、磺酰胺基上的8号S原子和11号N原子,US-ZVI/PS体系降解5种SAs的相同反应路径包括S—N键断裂、C—N键断裂、苯环羟基化、苯胺氧化和R取代基氧化过程,与五元环SAs相比,六元环SAs反应路径多一个N—N重排过程. 研究显示,US-ZVI/PS体系能够实现不同结构SAs的快速降解,是一种绿色、高效的高级氧化技术.      

水中六氯苯的高级氧化降解机理及其动力学探讨

采用UV、O3、UV/O3高级氧化法对水中六氯苯(HCB)的降解效果及机理进行了研究.结果表明, UV本身对HCB的去除贡献率不大, HCB可被O3、UV/03快速降解,即UV相似文献   

石墨烯三维电极-电Fenton系统降解甲基橙

将三维电极和电Fenton系统结合电催化氧化降解甲基橙废水.制备了Fe₃O₄负载的氧化石墨烯粒子电极GO@Fe₃O₄（GF）和球形凝胶结构SA/GO@Fe₃O₄（SGF）粒子电极,对两种粒子电极进行了表征,探讨了三维电极-电Fenton（3D-EF）系统电催化氧化性能的影响因素,并进行了反应动力学分析,结合Box-Benhnken中心复合响应面设计建立响应面二次多元回归方程模型;采用紫外可见光谱和GC-MS技术研究甲基橙降解过程.结果表明,SGF粒子电极表面形成三维网络状褶皱结构.在初始pH=5,粒子电极投加量3.0g/L,反应时间90min,电流密度30mA/cm²,外加电压7V的反应条件下,SGF粒子电极体系的甲基橙色度和COD去除率分别是98.8%和87.5%,均高于GF粒子电极体系的甲基橙色度去除率87.2%和COD去除率71.2%.响应面模型预测的反应条件和甲基橙色度去除率和实验结果吻合.推测甲基橙降解过程分为3个阶段：断键氧化过程、开环过程和完全氧化过程.     

不同共代谢基质对白腐菌降解吲哚的作用研究

选用氨氮、苯酚和喹啉作为吲哚的共代谢基质,通过白腐菌BP对共基质体系的降解研究了白腐菌在秸秆滤出液培养基中对不同共基质体系的代谢过程,并进行了动力学分析,考察了不同共代谢基质物质对白腐菌漆酶分泌和吲哚降解的影响.结果显示,不同降解体系中的白腐菌都可去除99%以上的吲哚.充分的氮源可提高白腐菌的活性和漆酶酶活的峰值;共基质苯酚和喹啉可以增加白腐菌漆酶产量,为吲哚的降解提供较多的电子,同时苯酚和喹啉也能得到较高的去除.在秸秆滤出液中,白腐菌在pH为6～8之间对吲哚都具有较强的降解能力.吲哚在白腐菌的代谢过程中,可能首先在吡啶环的2和3位发生一步羰基化.     

高锰酸钾氧化去除砂壤土中三氯乙烯的试验研究

以环境中常见的污染物三氯乙烯(TCE)为研究对象,利用高锰酸钾(KMnO4)对工业场地土壤中的TCE进行处理,探讨了不同氧化条件、污染物初始浓度、氧化次数等对去除效果的影响.结果表明,采用正交试验获得优化操作条件为:KMnO4浓度125mg/L,pH7,反应时间30min.在此条件下,100mg/kg的TCE去除率达到93.7%.TCE的去除率随污染物浓度的增加而减小,对于污染程度高的土壤,2次处理能有效提高去除率.土柱实验结果表明经过KMnO4溶液淋洗12d后,初始浓度为50mg/kg的TCE氧化率均达到88.1%以上,降低淋洗流速可提高TCE的去除率.     

石墨烯三维电极-电Fenton系统降解甲基橙

将三维电极和电Fenton系统结合电催化氧化降解甲基橙废水.制备了Fe₃O₄负载的氧化石墨烯粒子电极GO@Fe₃O₄（GF）和球形凝胶结构SA/GO@Fe₃O₄（SGF）粒子电极,对两种粒子电极进行了表征,探讨了三维电极-电Fenton（3D-EF）系统电催化氧化性能的影响因素,并进行了反应动力学分析,结合Box-Benhnken中心复合响应面设计建立响应面二次多元回归方程模型;采用紫外可见光谱和GC-MS技术研究甲基橙降解过程.结果表明,SGF粒子电极表面形成三维网络状褶皱结构.在初始pH=5,粒子电极投加量3.0g/L,反应时间90min,电流密度30mA/cm²,外加电压7V的反应条件下,SGF粒子电极体系的甲基橙色度和COD去除率分别是98.8%和87.5%,均高于GF粒子电极体系的甲基橙色度去除率87.2%和COD去除率71.2%.响应面模型预测的反应条件和甲基橙色度去除率和实验结果吻合.推测甲基橙降解过程分为3个阶段：断键氧化过程、开环过程和完全氧化过程.     

Cd对不同形态漆酶修复DDT污染土壤的影响

研究了重金属Cd对游离漆酶和同定化反胶团漆酶修复土壤有机氯农药DDT污染的影响.结果表明.游离漆酶对土壤中DDT各组分均有不同程度降解,且均随着cd浓度的增大而降低,含量越高的组分降解率越高.受到Cd污染的影响也越大(P,P'-DDT>P,P'-DDD>0.P'-DDT>P,P'-DDE);当Cd浓度分别为0、0.5、1和2 mg·kg-1时,游离漆酶对土壤中DDT总量的降解率分别为50.68%、32.50%、14.92%和13.40%.固定化反胶团漆酶比游离漆酶能更有效地降解DDT,DDT降解率在无Cd和有Cd存在时(Cd浓度为0.5 mg·kg-1)分别提高20%和30%左右.     

超声气升式环流反应器降解乐果水溶液的动力学研究

采用超声气升式环流反应器(UALR),以臭氧气体为氧化剂,以有机磷农药乐果为典型污染物,研究其降解反应动力学规律.通过对乐果降解过程的表观动力学研究,发现乐果在单独超声辐射(不通入气体,即臭氧)、臭氧(O3)氧化和超声气升式环流反应器(UALR/O2)协同下的降解均符合表观一级动力学.在乐果初始质量浓度为50 mg/L、溶液初始pH为6.0、反应液体积80 mL、超声声强0.5W/cm2、O3流量200 L/h、温度20℃、处理时间4h的条件下,采用超声(US)、O3和UALR/O3工艺,乐果的去除率分别为27%、15%和90%,乐果降解的速率常数增强因子可达到4.816.进一步从UALR/O3系统中存在US、O3和羟基自由基(·OH)协同作用的降解机理,推导出了简化的机理动力学模型.