低频超声耦合臭氧氧化降解水中双酚A及响应面优化研究

采用低频超声(20k Hz)强化臭氧氧化降解水中双酚A(BPA),考察了不同反应时间、臭氧浓度、超声功率和溶液p H值等因素下US、O3以及US/O3体系对BPA的降解效率,并采用响应曲面法(RSM)分析了影响因子作用排序,确定了运行调控策略。结果表明:O3对BPA具有较好的降解效率,低频超声则难以有效降解BPA,US对O3的强化程度随反应条件不同而不同,US在酸性条件和低臭氧浓度时,可显著提高臭氧体系对BPA的降解效率;响应面分析结果表明回归方程拟合程度高;US/O3的影响因子作用大小排序为:p H>臭氧浓度>超声功率,其中臭氧浓度与超声功率的相互作用较大。     

O3/H2O2法降解甲基叔丁基醚（MTBE）的试验研究

采用自制鼓泡反应器对臭氧/双氧水(O3/H2O2)降解水中甲基叔丁基醚(MTBE)进行了试验研究,考察了进气(含O3)流量、H2O2 投加量、MTBE初始浓度、pH、温度等因素对MTBE降解的影响.结果表明,在MTBE初始浓度为10 mg·L-1,气体流量为0.5 L·min-1,温度293K, pH=6.5, H2O2 添加量为2.4mg·L1 条件下,反应30 min后, MTBE去除率可达75.5%, COD去除率为68.0%.降解得到的中间产物主要有叔丁基甲酯(TBF)、叔丁醇(TBA)、乙酸甲酯(MA)和丙酮(AC)等,据此探讨了O3/H2O2氧化MTBE的可能反应机理和降解途径.     

VUV/US耦合深度处理印染废水尾水的研究

采用真空紫外(VUV)/高频超声(US)耦合深度处理印染废水尾水,以TOC和UV254为污染物指标,比较了不同功率下VUV、US和VUV/US降解印染废水尾水的效果,以确定VUV/US的最佳功率组合;通过批式实验,探讨了反应时间、反应温度、初始pH值对VUV/US降解印染废水尾水效能的影响规律,解释了VUV/US对TOC和UV254的降解动力学.通过分析降解产物,揭示了VUV/US对印染废水尾水中残余难降解有机物的去除机理.结果表明,VUV/US的最佳功率组合为VUV16W、US100W,VUV/US处理印染废水尾水的效果明显优于单独UV和US的情况,存在着协同增效作用,反应120 min后VUV/US对TOC及UV254的去除率分别达到27.68%和93.03%.反应温度、初值pH值对VUV/US处理效果的影响较小.VUV/US降解TOC和UV254的反应动力学分别符合表观二级动力学模型和表观一级动力学模型.VUV/US过程是VUV直接光解、超声空化气泡内的热裂解和羟基自由基的氧化等协同作用,印染废水尾水中以苯系物为代表的难降解物主要通过羟基自由基的氧化作用去除.     

超声波/H2O2/CuO协同氧化降解苯酚

以CuO为催化剂,利用超声波(US)、H2O2及US/H2O2降解苯酚模拟废水,考察了多种因素的影响,并对其降解动力学进行了分析.结果表明,CuO催化作用明显;H2O2投加量的增加对降解反应先促进后抑制;溶液pH值先升高后降低,当溶液初始pH值为5.50时,苯酚的降解效果最好.在溶液初始pH值为5.50,CuO加入量为1mg/mL,H2O2投加量为40mmol/L时,US/H2O2/CuO降解苯酚的速率常数(k)为3.04(10-2min-1,明显大于US、US/H2O2、H2O2/CuO处理下的k值(5.25(10-4,2.31(10-3,2.31(10-2min-1),降解过程均符合表观一级反应动力学.     

臭氧联合过硫酸氢钾复合盐氧化降解水中酮洛芬的研究

利用臭氧(O_3)以及臭氧联合过硫酸氢钾复合盐(O3/PMS)降解酮洛芬(KET)模拟废水,对比了两个体系中酮洛芬的降解效果以及初始pH值对酮洛芬降解的影响,并探究了降解机理.结果表明,酮洛芬的降解符合准一级动力学.PMS能促进臭氧氧化降解酮洛芬,在一定实验条件下其促进率为58.6%.初始pH值对两个体系降解酮洛芬均有明显的影响,pH值越高,降解效果越好.体系中同时存在O_3、·OH及SO_4~(·-),它们对酮洛芬降解的贡献率分别为4.35%、54.35%、41.30%.     

超声波/Fenton联用对对硝基苯酚的处理

采用超声/Fenton联用技术对水中对硝基苯酚(P-NP)进行处理,探讨了单纯超声(US)、Fenton试剂法、US/Fenton试剂法联用对P-NP的处理效果和影响因素,结果表明,对于浓度为10mg/L的P-NP, 当pH=3、H2O2与Fe2 投加量之比为10:1、H2O2投加量为40mg/L时降解效果最好,通过动力学分析发现US/Fenton试剂法对P-NP的降解具有明显的协同效应.     

臭氧作用下酮洛芬的降解行为及机理研究

利用臭氧(O_3)氧化降解酮洛芬(KET)模拟废水,考察了初始pH值,臭氧流量(Q_(O_3)),反应温度(T)及KET初始浓度(C_0)对臭氧降解KET效果的影响.在KET初始浓度为20μmol/L,臭氧流量0.4L/min的反应体系中,室温条件下,研究了pH=4,7,10时O_3和羟基自由基(·OH)分别对KET降解的贡献率.采用竞争法,以布洛芬和苯甲酸为分子探针,分别测定了KET与O_3,·0H的二级反应速率常数.结果表明,不同实验条件下臭氧降解KET符合准一级动力学.pH值,Q_(O_3)及T的增大促进了KET降解,C_0的增大抑制了KET的降解.通过对实验数据进行拟合得到表观一级动力学的幂指数方程(k=154439exp(-32831/RT)Q_(O_3))~(0.679)C_0~(-0.2)[OH~-]~(0.07)).体系中O_3和·OH同时对KET存在氧化作用.在设定的条件下,pH值为4,7和10时O_3对KET降解的贡献率分别为18.4%,11.0%和6.2%,而·OH对KET降解的贡献率分别为81.6%,89.0%和93.8%.测得KET与O_3的二级反应速率常数为1.09L/(mol·s),与·OH的二级反应速率常数为8.82×l0~9L/(mol·s).     

超声/过硫酸盐降解阿特拉津实验研究

在磷酸盐缓冲液(PB)中考察了特定条件下超声/过硫酸盐(US/PS)降解阿特拉津(又称莠去津,ATZ)的效果并对其降解机理及动力学进行了探讨.结果显示,在恒温水浴20℃的pH7的PB中,PS、ATZ浓度分别为200、0.928μmol/L,US强度为0.88 W/mL,反应时间为60 min时,US/PS对ATZ的降解...     

O_3/GAC降解饮用水中2,6-二氯-1,4-苯醌的研究

为了降低饮用水在消毒过程中产生的消毒副产物(DBPs)2,6-二氯-1,4-苯醌(2,6-DCBQ)对人体健康带来的危害,以2,6-DCBQ为研究对象,采用O_3/GAC联合工艺,系统地研究了2,6-DCBQ的控制技术,并分析和探讨了其降解机理及动力学规律.结果表明,单独臭氧(O_3)和单独颗粒活性炭(GAC)对2,6-DCBQ的去除率分别为29.64%和32.81%,降解效果一般.而O_3/GAC联合工艺可以有效地降解2,6-DCBQ,其降解效果随着初始浓度、O_3浓度以及GAC的投加量的增大而提高.当2,6-DCBQ初始浓度为20μg/L,O_3浓度为10.06mg/L,GAC投加量为0.5g/L时,反应90min后,2,6-DCBQ降解效率达到84.93%.O_3/GAC联合工艺降解2,6-DCBQ的过程符合一级反应动力学规律.     

VUV/TiO_2/O_3去除水中微量硝基苯的研究

采用负载在钛片上的二氧化钛(TiO2)薄膜光催化剂,以能发射185 nm真空紫外线(VUV)的紫外灯为光源,研究臭氧强化的真空紫外光催化方法(VUV/TiO2/O3)对水中微量硝基苯的去除效果.结果表明,VUV/TiO2/O3是一种有效地去除水中微量硝基苯的方法,VUV/TiO2/O3的表观一级反应速率常数比UV/TiO2/O3和VUV/O3分别高102.8%和30.8%,去离子水中50 μg/L的硝基苯反应60 s后就降低到检测限以下.VUV/TiO2/O3对硝基苯的降解速率随臭氧投加量的增加而显著增大,臭氧投加量1.52 mg/L时的反应速率比不加臭氧时提高了134.4%;虽然表观一级反应速率常数随初始浓度增加而稍有下降,但初始浓度170 μg/L的硝基苯反应2 min后也无法检出.水中常见的重碳酸盐和腐殖酸对硝基苯降解有显著的抑制作用,两者浓度分别为2 mmol/L和3.2 mg/L时,VUV/TiO2/O3对硝基苯的表观反应速率常数分别下降82.9%和71.6%,反应速率常数的倒数与重碳酸氢根浓度线性相关.VUV/TiO2/O3能快速有效地去除地表水(含碳酸盐和天然有机物)中的微量硝基苯,4 min内初始浓度为90 μg/L的硝基苯去除率达到96%,UV254降低了80%.     

超声波与氯胺联用工艺去除水中三氯生的研究

采用超声与氯胺联用工艺对水中三氯生(TCS)的去除进行了研究,考察了超声功率、氯胺投加量、TCS初始浓度、pH值和自由基捕获剂等因素对TCS去除的影响,鉴定识别了降解产物并探讨联用工艺降解TCS的机理.结果表明,超声和氯胺联用去除TCS具有协同效应,可以有效地去除TCS.超声波功率为600W,TCS浓度为200μg/L,氯胺浓度为5mg/L时,120min后TCS去除率可达90.8%.联用工艺中增加超声功率可以提高TCS的去除,TCS的去除率随氯胺浓度升高呈现出先升高后降低的趋势,随着初始浓度的升高而下降,碱性环境有利于TCS的去除,pH值为10.7时,TCS的去除可达100%,自由基捕获剂叔丁醇TBA对TCS的去除有抑制作用. GC/MS扫描分析表明2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)为TCS的降解产物.     

左氧氟沙星的超声/H2O2联合降解研究

采用超声/H2O2高级氧化技术对喹诺酮类抗生素左氧氟沙星进行降解,考察了H2O2浓度、超声功率、溶液初始pH值对反应过程的影响.结果表明,与单独超声和H2O2氧化相比,超声/H2O2对左氧氟沙星具有明显的协同降解作用. H2O2 添加浓度在3.0~20.0mmol/L范围, 左氧氟沙星的降解率随其添加浓度的增加而增加;超声功率在260W时降解效果最佳;左氧氟沙星初始浓度在10~30mg/L范围内,左氧氟沙星的降解量随其初始浓度的增加而增加;超声/H2O2降解左氧氟沙星在未调节(pH 7.14)效果最佳. HPLC分析发现降解过程主要有2种产物生成, 产物的生成和分布受体系pH的影响较大.     

壬基酚聚氧乙烯醚在水溶液中的光降解行为研究

采用模拟日光灯和长波紫外灯（UVA-365nm）2种光源,对水溶液中壬基酚聚氧乙烯醚（NPEOs）的光降解动力学、降解过程中NPEO同系物成分的变化、以及氧化剂过氧化氢的加入对光降解的影响进行了研究,并采用LC-MS对光降解的产物进行了分析.研究表明,实验周期内NPEOs在模拟日光和长波紫外光下均发生不同程度的光降解,降解速率常数分别为6.20×10^-3　μmol/(L·h)和1.18×10^-2　μmol/(L·h).在模拟日光下,在NPEOs降解过程中观察到短链的NPEO_1,3分布比例的增加,而在长波紫外光下的降解过程中并没有发现NPEO成分分布的变化.过氧化氢的加入对NPEOs的光降解具有明显的促进作用,特别是在模拟日光下,0.01 mmol/L和1.00 mmol/L H₂O₂的加入使NPEOs的96h降解率由20.9%分别提高至44.4%和91.5%.通过LC-MS分析,初步认为壬基酚三乙氧基乙酸的烷基氧化产物(CA_3～9PEC₃)是溶液中NPEOs光降解的主要产物,并据此推断了可能的反应历程.     

Impact of Fenton and ozone on oxidation of wastewater containing nitroaromatic compounds

Fenton and ozone treatment was investigated at laboratory scale for the degradation of aqueous solutions of nitrobenzene (NB).Effects of reactants concentration (O3,H2O2,and Fe(II)),temperature,and pH on NB degradation were monitored.Reaction kinetic of these processes was also assessed.A rapid reaction took place for Fenton process at higher initial concentration of H2O2,higher temperatures,and more acidic conditions(pH 3).Similarly, ozonation reaction exhibited rapid rates for higher ozone dose,higher temperatures,and more basic conditions(pH 11).Complete NB degradation in 65 min Was achieved using Fenton process.The conditions of complete elimination of 100 mg/L of initial NB concentration,were 250 mg/L of H2O2 concentration,pH 3,and 10 mg/L of Fe(Ⅱ) concentration.Under these conditions,55% organic carbon elimination Was achieved.Total organic carbon mineralization Was attained in 240 min reaction time by Fenton process with 900 mg/L of H2O2 concentration,and 30 mg/L of Fe(II) concentration.Fenton reaction showed a pseudo-first order kinetic;the reaction rate constant Was ranged from 0.0226 to 0.0658 min-1.Complete NB degradation wag also achieyed for an ozone dose of the order of 2.5 g/L.The ozonation Was studied at different ozone doses.different initial pH(7-11)and at difierent temperatures(15-35℃).NB ozonation kinetic Was represented by a bi-molecular kinetic model which was reduced to pseudo-first order kinetic.The pseudo-first order reaction rate constant was determined to increase at 20℃ from 0.004 to 0.020 min-1 as the used ozone increased from 0.4 to 1.9g/L.     

US/Fenton协同降解苯酚模拟废水

研究了US/Fenton协同作用对水中苯酚的降解效果,探讨了Fenton试剂浓度、H2O2/Fe2 配比、溶液pH值等对苯酚降解效果的影响.结果表明:Fenton试剂投加量的增加对降解反应先促进后抑制;当H2O2/Fe2 配比为40∶1,H2O2投加量为40mmol/L,溶液pH值3.0～7.0时,US/Fenton对苯酚的降解速率最快,反应30min后的降解效率远大于单独US、Fenton试剂氧化处理下的降解效率总和,其表现一级动力学速率常数增强因子可达到2.45,表明US/Fenton联用存在明显的协同效应.     

掺氮Ta2O5诱发可见光-类Fenton体系降解阿特拉津研究

通过制备具有强可见光吸收和活性的半导体掺氮Ta2O5,利用其可见光Fe3+还原活性,实现了可见光-类Fenton体系有效地降解阿特拉津.结果表明,氨气流量0.3 L.min-1、700℃氮化时间6 h制备出的掺氮Ta2O5在可见光下还原Fe3+的能力最佳;阿特拉津降解效果与各种操作条件———光强、催化剂投加量、Fe3+、H2O2、阿特拉津初始浓度及pH值有关,并通过H2O2的分解揭示影响的原因.在pH为2.6、[atrazine]0=18 mg.L-1、[H2O2]0=2.5 mmol.L-1、[Fe3+]0=0.5 mmol.L-1、掺氮Ta2O5投加量为0.6 g.L-1、500 W氙灯照射下,反应60 min时,阿特拉津的降解率为97%.该研究为可见光-类Fenton体系降解有机污染物的实际应用提供了基础数据和理论指导.     

含乐果废水的循环电-Fenton氧化过程及其影响因素

为克服传统Fenton(Conventional Fenton,简称CF)法中存在着Fe2 在反应初始时即被氧化且反应过程中产生大量铁泥(Fe的复杂络合物)的不足,研究了循环电-Fenton(Circulating Electro Fenton,简称CEF-FeRe)法氧化降解自配乐果废水的过程及其各影响因子的作用机制.CEF-FeRe反应所需的H2O2通过蠕动泵缓慢加入到电解池中,而被氧化了的Fe2 又在阴极被还原,使得Fenton反应能持续进行.在乐果浓度为200mg·L-1时,通过多个单因素试验确定最佳CEF-FeRe反应条件为:常温、pH值为3.0、H2O2/Fe2 的摩尔比为10、H2O2的加入量为理论剂量、恒流0.5A.结果表明,在此条件下反应120min后COD去除率为81.67%,乐果在25min内去除率为99.4%.通过测定CEF-FeRe以及CF反应过程中Fe2 和H2O2的变化情况验证了CEF-FeRe反应的机理.动力学研究结果表明.乐果废水的CEF-FeRe反应符合一级动力学反应规律.CEF-FeRe法处理实际乐果废水也可以得到91.16%的乐果去除及68.53%的COD去除,这表明CEF-FeRe法处理乐果废水效率高且运行费用较低的特点.     

超声波/零价铁协同降解苯酚的研究

研究了超声波/零价铁协同降解苯酚的过程,并对其降解机理进行了研究,分别考察了零价铁投加量,溶液初始浓度,初始pH值,超声功率等因素对苯酚降解的影响规律。结果表明,超声波/零价铁工艺能有效的降解水中的苯酚,零价铁的最佳投加量为0.8 g/L,苯酚浓度越低处理效果越好,苯酚在酸性条件的降解率高于碱性条件,在0~400 W超声作用下,功率越大,降解率越大;超声波与零价铁粉对苯酚的降解具有协同作用,其降解过程符合一级动力学规律。在体系中加入自由基捕获剂正丁醇抑制了苯酚的降解,说明苯酚的降解过程主要依靠羟基自由基(.OH)的氧化作用。     

等离子工艺与H_2O_2联合处理酸性橙Ⅱ溶液的研究

对气液两相滑动弧等离子与H2O2联合处理酸性橙Ⅱ溶液进行了研究。结果表明:两者具有明显的协同效应,可减少等离子放电时间,提高了降解效率。质量浓度为300 mg/L的酸性橙Ⅱ溶液,加入体积分数为0.48～0.96 mL/L的H2 O2(30%),循环降解2次的脱色率在92%以上。当加入过氧化氢的体积分数是1.92 mL/L时,循环降解1次脱色率为93.32%。而且降解后的溶液随着放置时间的延长,脱色率进一步降低;且放置8 h时,降解率下降最明显。     

铁-草酸配合物光分解降解活性染料的研究

研究了铁（Ⅲ)-草酸配合物在可见光及太阳光照射下，对活性染料的光解降解作用。结果表明，在pH=4．0、Fe(Ⅲ)／H2E2O4=0．060mmol／L／2．88mmol／L(草酸分2次加入)、光照3h的条件下，20mg／L的活性红的降解率为97．5％。溶液pH值、铁与草酸浓度比和活性染料浓度均对降解效果产生影响。