重金属对药物和个人护理品在土壤/沉积物中吸附的影响机制:现状与展望

药物和个人护理品简称(PPCPs)是一类具有潜在累积效果的环境污染物,其广泛分布于水体与土壤环境中.在土壤/沉积物中,PPCPs将发生一系列的物理、化学和生物作用,其中吸附是PPCPs在土壤/沉积物中极为关键的环境行为,将影响PPCPs在环境中的迁移转化及其对生物体的危害程度.重金属作为一类常见的无机污染物,它们的存在会影响PPCPs在土壤/沉积物表面的吸附行为,对土壤/沉积物吸附PPCPs的吸附效果造成不同影响.本文归纳总结了重金属存在时,PPCPs在土壤/沉积物中的吸附机理,综合探讨了PPCPs官能团组成、重金属离子类型、pH、离子强度和有机质等因素对PPCPs吸附的影响,并针对以往研究存在的问题进行了展望.     

铁碳微电解降解磺胺甲恶唑和卡马西平

以两种典型人工合成有机物(磺胺甲恶唑和卡马西平)为主要研究对象,采用铁碳微电解法降解上述两种目标污染物,研究了铁碳质量比、反应时间、pH、铁投加量等因素对磺胺甲恶唑和卡马西平降解效果的影响.结果表明,pH=1,铁碳比为1∶1,铁投加量为80 g·L~(-1)时,磺胺甲恶唑的去除率最高,60 min几乎全部去除.pH=1,铁碳比为1∶4,铁投加量为80 g·L~(-1)时,卡马西平的去除率最高,60 min卡马西平去除率接近90%.在这过程中磺胺甲恶唑和卡马西平发生氧化还原反应,它们的氮被还原成氨氮.磺胺甲恶唑和卡马西平的降解符合假一级反应动力学.     

复合二氧化氯对药物及个人护理品的降解效能

药物及个人护理品(PPCPs)在水处理工艺中的迁移转化备受关注.二氧化氯(ClO_2)是一种常用的消毒剂,但水厂中二氧化氯制备工艺得到的常为复合二氧化氯(即ClO_2和Cl_2的混合物).目前,复合二氧化氯对PPCPs的去除方面研究还比较缺乏.本文研究了复合二氧化氯对16种常见PPCPs的降解效能,并与单独二氧化氯氧化进行比较.研究发现,PPCPs的降解效果与其化学结构密切相关.ClO_2可选择性氧化磺胺甲基嘧啶等含富电子基团的PPCPs,对甲硝唑等不含富电子基团的PPCPs降解能力有限,对咖啡因和扑米酮基本不降解.相比单独二氧化氯氧化,复合二氧化氯能促进萘啶酸、氟甲喹和对乙酰氨基酚的降解,但是对甲硝唑、二甲硝咪唑和避蚊胺的降解能力低于单独二氧化氯氧化.复合二氧化氯使用中亚氯酸盐生成量降低.     

室内灰尘中多环芳烃及其衍生物的赋存与人体暴露研究进展

多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)作为典型的持久性有机污染物(persistent organic pollutants,POPs)中的重要类别,具有半挥发性、生物蓄积性、长期残留性和明显的毒性(包括致癌、致畸、致突变)等特点,因此是环境中的一类重要污染物.PAHs衍生物的赋存浓度通常比PAHs母体低,是直接作用的诱变剂和致癌剂,具有比PAHs母体更高的致癌性和致畸性,毒性作用也更为直接,近年来PAHs衍生物引起了越来越多的关注.室内灰尘作为污染物的特殊载体,研究其中的PAHs及其衍生物的赋存、来源、人体暴露风险有重要意义.本文基于当前国内外对室内灰尘中PAHs及其衍生物的研究,对室内灰尘中PAHs及其衍生物的赋存、来源及其人体暴露风险进行了系统综述,最后提出了现有研究的不足,并对室内灰尘中PAHs及其衍生物今后的研究方向进行了展望.     

Mn~(2+)协同Fe~(3+)-EDTA在中性pH条件下催化类Fenton降解水中卡马西平

研究了Mn~(2+)协同Fe~(3+)-EDTA络合体催化类Fenton反应,在中性p H条件下对水中新兴污染物卡马西平的降解情况.考察了Mn~(2+)∶Fe~(3+)、EDTA∶Fe~(3+)和H_2O_2∶Fe~(3+)的物质的量比率、Fe~(3+)浓度和初始p H等关键因素对卡马西平降解效果的影响.结果表明,共存Mn~(2+)能够显著增强Fe~(3+)-EDTA络合体催化类Fenton反应体系的氧化能力.在0.1 mmol·L~(-1)Fe~(3+)、EDTA∶Fe~(3+)为2∶1、Mn~(2+)∶Fe~(3+)为1∶1、H_2O_2∶Fe~(3+)为150∶1和p H 7.0的条件下,经过20 min反应时间,卡马西平的降解率能够达到100%,表观降解速率常数达到0.6374 min~(-1).其增效机理是通过Mn~(2+)-EDTA与H_2O_2反应促进O_2~(·-)的产生,进而加速还原Fe~(3+)-EDTA至Fe~(2+)-EDTA,间接提高HO~·的产生速率.研究结果能够为水中卡马西平的有效去除提供参考.     

饮用水系统中药物和个人护理用品的研究进展

药物和个人护理用品(pharmaceuticals and personal care products,PPCPs)作为一类新兴的有机污染物备受研究者的关注,未被去除的PPCPs母体或转化/降解产物可能进入饮用水系统,威胁人体健康.本文分析了PPCPs在饮用水源、出厂水、供水管网和龙头水中的赋存状况,总结了饮用水厂各处理工艺对PPCPs的去除效果.PPCPs在饮用水系统中的浓度较低,一般在ng·L~(-1)到μg·L~(-1).饮用水厂处理工艺能有效去除特定PPCPs,其中氧化、活性炭及膜处理等深度处理工艺对PPCPs去除效果较好.加强对饮用水系统中PPCPs的来源控制、过程管理和末端监督等是将来的重要研究方向.     

磺胺类抗生素复合污染降解菌的筛选及其降毒作用

磺胺类抗生素是环境中检测出率较高的一类污染物.微生物降解是一种相对安全、高效且成本低的污染物去除技术,而关于磺胺类抗生素复合污染降解菌对该类抗生素的去除及其降毒能力方面的研究较少.因此,以3种磺胺类抗生素:磺胺吡啶(SP)、磺胺氯哒嗪(SCP)和磺胺二甲嘧啶(SM2)为碳源,从土壤中筛选3种磺胺类抗生素复合污染的降解菌,应用时间毒性微板分析法,测定3种抗生素及其复合污染物在降解前、后对指示生物蛋白核小球藻的毒性效应,并分析降解菌对3种抗生素及其复合物污染物的降毒能力.结果表明,以SP、SCP和SM2为碳源筛选出2株(S1和S2)降解菌,其中,S1菌株对3种抗生素的降解能力优于S2菌株,并初步鉴定S1降解菌为马氏棒杆菌属;S1降解菌的生长状况和降解能力最佳条件:3种抗生素的混合浓度为1 500 mg·L-1,pH=7.0,温度30℃,转速为150 r·min-1以及接种量为2.0％;S1菌株降解后的抗生素及其复合污染物对蛋白核小球藻的毒性明显低于降解前的毒性,降毒率在99％以上;S1降解菌对3种磺胺类抗生素的降解能力为SM2＞SP＞SCP.     

苯扎贝特好氧生物降解产物的GC-MS测定

<正>苯扎贝特(Bezafibrate)作为新兴污染物-药品和个人护理品(Pharmaceutical and personal care products,PPCPs)的一种,被广泛关注.其在污水处理厂的污水、地表水甚至是饮用水中常被检出[1].最新研究表明它对人体有类雌激素作用[2].目前,有人研究过光催化降解[1]和活性污泥转化[3]苯扎贝特的产物,但苯扎贝特在水环境中的生物降解途径及其中间产物的生态毒理效应尚不明确。     

污水再生处理工艺中卡马西平的去除过程模拟及其生态风险评价

卡马西平在污水和水环境中广泛存在,且对水生生态系统安全构成风险,因此成为目前研究较多的药品之一。以北京清河再生水厂为例,研究"超滤—臭氧氧化—氯消毒"处理工艺中卡马西平的去除特性,并针对臭氧氧化和氯消毒工艺建立模拟卡马西平去除过程的机理模型。同时,利用美国环境保护署ECOTOX数据库,获取卡马西平对北京市水生生物物种的毒性数据,并基于毒性数据建立物种敏感度分布(species sensitivity distribution,SSD)模型,评价再生水厂出水补给地表水体时卡马西平产生的生态风险。臭氧氧化和氯消毒模型对卡马西平、总有机碳、氨氮等指标的模拟误差总体低于20%,模型的灵敏参数均可以被较好地识别,且其不确定性显著下降。对比7种SSD模型发现,对数正态分布和对数Logistic分布模型较好地拟合了北京市6个物种的卡马西平毒性数据,二者预测得到的总体生态风险期望值分别为7.4%和8.5%。     

液相色谱-串联质谱法测定饮用水中6类12种药品和个人护理品

建立了同时检测饮用水中6大类共12种典型药品和个人护理品(Pharmaceuticals and personal care products,PPCPs)的自动固相萃取-液相色谱-电喷雾三重四极杆串联质谱(ASPE-HPLC--ESI-MS/MS)方法.样品经ASPE(自动固相萃取)富集提取后,40℃氮吹至近干,用甲醇-水溶液(20∶80,V/V)定容至1 mL后测定.采用正离子和负离子多反应监测离子模式(MRM)定性分析,针对不同扫描模式优化流动相条件,两次进样分析.在低、中、高的3个添加水平下,12种PPCPs的方法回收率为60.8%—110%,相对标准偏差为2.0%—14.0%;检出限(LOD)为0.02—1.5 ng·L-1,定量限(LOQ)为0.06—5 ng·L-1.应用该方法调查了北京市饮用水中PPCPs污染状况,结果表明,9种PPCPs(氧氟沙星、脱水红霉素、磺胺甲恶唑、卡马西平、舒必利、普萘洛尔、萘普生、苯扎贝特和双酚A)在不同饮用水水样中被检出,最高浓度为苯扎贝特34.47 ng·L-1.该方法操作简单、灵敏度高、选择性强,符合饮用水样品中痕量污染物检测要求.     

黑碳对污染物环境地球化学过程的影响

黑碳是生物体和化石燃料不完全燃烧形成的一种富含芳香族基团的产物,普遍存在环境中.由于其具有超强的吸附能力,影响污染物在环境中的存在形态,进而影响其生物有效性,并最终改变污染物的归宿.因此,有必要考察黑碳对环境中的污染物的环境行为的影响进行研究,才能更加准确地预测污染物在环境中的归趋.文章在黑碳对污染物的吸附及其影响因素、黑碳对污染物的生物毒性和污染物的生物降解影响方而进行了综述,并提出黑碳对污染物环境地球化学过程影响的末来研究方向.     

药品和个人护理品(PPCPs)在土壤中的迁移转化和毒性效应研究进展

药品和个人护理品(PPCPs)是一类新型有机污染物,随着生产和使用量的大量增加,越来越多的PPCPs进入土壤,对土壤生态环境和人体健康构成潜在威胁。文章根据现有研究,综述了国内外有关PPCPs在土壤中的吸附、生物降解、迁移、挥发等环境行为的研究进展,并分别评述了PPCPs对土壤生物(包括微生物、动物、植物)和人体的生态毒性效应。有关研究表明,PPCPs主要吸附于高有机质的土壤表层,低有机质亚表层土壤中PPCPs具有极高的迁移潜力;生物降解是PPCPs从土壤中去除的主要途径,受化合物自身结构和土壤理化特性的影响。高浓度PPCPs会对土壤生物(包括土壤微生物、动物和植物)产生急性生理生化甚至遗传毒性效应,最终可通过饮食危害人体健康,而PPCPs残留在土壤中的环境浓度通常较低,对土壤生物及人类极易造成慢性毒性损伤。目前有关土壤环境中PPCPs污染的研究尚处于初级阶段,今后可在真实土壤环境中痕量PPCPs的调查分析、迁移转化规律、生态健康风险及其代谢产物的行为和毒性等方面加强研究,以期为土壤环境中PPCPs生态风险的准确评估提供理论依据。     

我国地表水中药物与个人护理品污染现状及其繁殖毒性筛查

根据文献报道,我国地表水中已检出至少144种药物及个人护理用品(pharmaceuticals and personal care products,PPCPs),包括抗生素、激素、其他药物、个人护理品(personal care products,PCPs)4大类,其中检出浓度最高的达到了μg·L~(-1)量级,在长期的污染下有可能对水生生物产生内分泌干扰效应或繁殖毒性,进而影响到整个水生生物种群的繁衍变化。因此,有必要根据我国地表水中PPCPs的污染水平,筛查出具有潜在生态风险的PPCPs。由于目前缺乏针对PPCPs类污染物的筛选体系,以国内外优先控制污染物筛选体系为基础,借鉴基于风险的欧洲兽药分级方法,利用风险指数(risk index,RI),筛选得出目前我国的地表水中有16种具有繁殖毒性的PPCPs的RI1,包括1种抗生素,5种激素类药物,3种其他药物和7种PCPs,其中乙炔雌二醇(ethinylestradiol,EE2)的RI最高(115 730),其次是壬基酚(nonylphenol,NP)(1 796)、邻苯二甲酸二丁酯(dibutyl phthalate,DBP)(255.31),对水生态环境有较高的风险的PPCPs需进一步进行较高层次的风险评价。     

我国新兴污染物环境风险评价与控制研究进展

目前环境化学研究热点逐渐从传统污染物转向新兴污染物,如持久性有机污染物(POPs)、环境内分泌干扰物(EDCs)、药品和个人护理品(PPCPs)等.环境中痕量新兴污染物往往会造成较高的危害和风险,日益引起广泛关注.应对新兴污染物环境问题,首先要了解其环境风险,然后进行风险控制和防范.我国新兴污染物的研究正在逐渐兴起.近年来,研究人员在我国新兴污染物环境风险评价和控制方面积极开展工作,本文综述我国这方面的研究进展,以期为进一步开展其风险防范研究提供参考.     

直接竞争实时荧光定量免疫PCR法测定环境样品中的多溴联苯

多溴联苯(PBBs)作为一种优良的阻燃剂被添加于各种塑料制品和电子产品中,在此类产品后处置过程中PBBs成为一类新的有机污染物流入环境.由于具有与多氯联苯类似的化学结构和难降解毒理特性,现在被很多国家限制使用.对已进入环境中的微量PBBs,建立简便、灵敏的检测方法对于其在环境中的分布调查研究和迁移变化追踪具有重要的实际意义.实时荧光定量免疫-PCR(real-time immuno-PCR,rt-IPCR)是一种高灵敏度的免疫监测方法.但是,rt-IPCR技术在环境污染物检测中的应用实例不多,本课题组曾采用此方法对环境中的多氯联苯、多环芳烃等污染物进行了测定,然而,     

中国地表水环境中药物与个人护理品生态风险评价的研究进展

药物与个人护理品(pharmaceuticals and personal care products,PPCPs)作为一类与人们生产生活联系最为紧密的新型污染物在水环境中广泛检出,PPCPs在水环境中能够痕量存在,并在生物体内富集转化,对水生生态系统产生潜在的不利影响,其对水环境安全构成的潜在风险受到普遍关注.本文主要综述了我国地表水环境中PPCPs对生态环境的影响及生态风险评价的方法,分析了我国对水环境中PPCPs研究中存在的不足,提出了应对PPCPs风险评价的对策及建议.     

高效液相色谱-串联质谱法同时检测水体中26种药物及个人护理品

通过优化固相萃取条件和高效液相色谱-串联质谱参数,建立了可以同时检测地表水和地下水中26种典型药物及个人护理品(pharmaceuticals and personal care products,PPCPs),包括磺胺类、大环内酯类、喹诺酮类、酰胺醇类、精神类、消炎止痛类以及个人护理品的检测方法.通过将水样pH值调节至7,利用HLB固相萃取柱对水样中PPCPs进行富集,以甲醇和含0.005%甲酸的水溶液作为正离子模式流动相,甲醇和含0.5 mmol·L^-1乙酸铵的水溶液作为负离子模式流动相进行梯度洗脱,采用多反应监测的质谱扫描模式(MRM)分析测定.26种PPCPs的检出限为0.007—1.78 ng·L^-1,定量限为0.02—5.68 ng·L^-1,回收率为52.28%—115.24%.利用该方法检测北京潮白河地表水和地下水中PPCPs的浓度,结果表明,地表水中PPCPs的含量普遍高于地下水,磺胺甲恶唑、舒必利、咖啡因、卡马西平和布洛芬在地表水和地下水中的含量相对较高,检测浓度分别高达147.83、52.48、78.35、166.58、30.63 ng·L^-1.     

抗生素及其抗性基因在环境中的污染、降解和去除研究进展

随着抗生素及其抗菌产品的广泛应用,自然和人工环境中的抗生素残留带来的危害引起人们关注.本文基于最新文献,综述了国内外抗生素及其抗性基因的污染水平和来源、它们之间的关系和传播机理以及这类污染物的降解和去除技术.现有研究表明,抗生素及其抗性基因的污染已遍布水、土壤、大气等介质,而在以污水处理厂和固废填埋场为代表的人工环境中,其污染水平更高.抗生素残留诱导产生抗性基因,其在环境中传播扩散与水平基因转移(Horizontal Gene Transfer,HGT)和微生物群落结构组成有关.抗生素和抗性基因在环境中自然降解过程受基质类型、光照、温度和微生物种群等因素的影响,其中光照是影响其降解的重要因子;而在人工处理系统中,紫外消毒和生化降解对抗生素及其抗性基因有较好的去除效果,但并非全部有效.建议今后加强对特定环境中抗生素和抗生素抗性基因的扩散规律和高效降解去除等方面的机理和工艺研究,进而有效控制其环境含量,降低其污染水平.     

环境样品中微塑料及其结合污染物鉴别分析研究进展

微塑料作为一种新型污染物,具有难以被彻底降解、在环境中分布广泛、易结合疏水性有机污染物和重金属等特性,已成为国内外学者研究的热点问题.近年来,微塑料在海水、淡水、沉积物、土壤和大气等环境介质中不断被报道,且数量不断增加,甚至在人口稀少的偏远地区均有微塑料的检出.微塑料尺寸较小极易被生物误食,微塑料及其结合的污染物对生态环境产生潜在风险.开展微塑料及其结合污染物鉴别分析技术是研究微塑料环境行为、生态毒理效应及风险防控的基础.本文梳理了微塑料的相关研究,总结和比较分析了不同介质(水体、土壤/沉积物、生物体、大气)中微塑料的采样、分离提取、定性(物理形态表征和化学组分鉴定)、定量(数量丰度和质量浓度)以及结合污染物的检测分析技术和方法,为相关领域的研究提供了方法学的参考.     

围场县农田典型药物和个人护理品污染特征与生态风险预评价

利用超声萃取-固相萃取-高效液相色谱/串联质谱(LC-MS/MS)技术,对围场县全县农田中5个大类(磺胺类、四环素类、氟喹诺酮类、大环内酯类以及其他类)25种典型药物和个人护理品(PPCPs)的污染水平进行了调查,并采用风险熵法对其进行生态风险预评价。结果表明:有23种目标PPCPs被检出,不同目标物检出率差异显著,检出含量范围为0.38~6.50μg·kg-1,单种污染物最高检出浓度为101.9μg·kg-1(磺胺甲恶唑)。以目标物划分,分别有7种和5种被检出物质达到生态高风险和中等风险水平;以采样区域划分,41个土壤点位中分别有17个和12个达到生态高风险和中等风险水平。畜用PPCPs是围场农田中PPCPs污染物的主要来源,兽药滥用、粪便自然堆沤等传统农耕模式有造成农田土壤中PPCPs累积的趋势,因此需严控PPCPs污染源头,并推进畜禽粪便安全的资源化利用,以减缓农田土壤中由于PPCPs污染带来的潜在生态风险,保障围场地区生态环境功能、农田环境质量以及农产品安全品质。