光还原法制备Ag/TiO_2催化剂及光催化性能

采用光还原法制备了Ag/TiO_2催化剂,通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、场发射透射电子显微镜(TEM)、N_2吸附-脱附(BET)和X射线光电子能谱(XPS)等测试手段对催化剂自身结构、形貌和孔结构等性质进行表征,并研究其对亚甲基蓝的光催化性能。结果表明,Ag的沉积能够大幅提高催化剂的光响应度,大大提高光催化活性。当Ag的摩尔分数为3%时,在可见光照射90 min后,催化剂对亚甲基蓝的脱色率达到78.52%。     

金属氧化物改性的氧化锰八面体分子筛整体式催化剂催化分解臭氧性能

采用金属氧化物改性的氧化锰八面体分子筛(OMS-2)为原料,与铝胶混合涂覆到堇青石蜂窝陶瓷载体表面,制备得到金属氧化物改性的OMS-2整体式催化剂,并考察了不同金属氧化物改性对OMS-2催化剂在常温常压下分解臭氧性能的影响。通过X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、拉曼光谱、X射线光电子能谱(XPS)、BET比表面积测试和程序升温氢气还原(H_2-TPR)等多种技术对催化剂的物相结构、形貌、表面性质和还原性能等进行了表征。结果表明,CuO改性的OMS-2催化剂比未改性的OMS-2催化剂表现出更好的臭氧分解活性,而其他金属氧化物(Fe_2O_3、Co_3O_4、NiO和CeO_2)改性的OMS-2催化剂活性相比之下均有一定程度降低。金属氧化物改性未对OMS-2催化剂的物相结构和形貌产生明显影响。然而,CuO改性的OMS-2催化剂具有最丰富的表面Mn~(3+)含量和最佳的还原能力,这可能是OMS-2催化剂经CuO改性催化分解臭氧活性提高的主要原因。     

催化剂Cu/HZSM-5的硅铝比对催化分解N2O的影响

为系统研究Cu/HZSM-5硅铝比对其各类性能的影响,采用等体积浸渍法与离子交换法,以硅铝比为27、50、117的HZSM-5为载体,制备负载型N_2O催化分解催化剂Cu/HZSM-5和Cu/ZSM-5,催化剂的活性组分为CuO。通过催化剂反应活性评价、X射线荧光光谱分析、X射线衍射分析结果,对2种方法制备催化剂活性的差异进行了分析。利用比表面积孔径分析仪(BET)、X射线衍射分析(XRD)、场发射扫描电镜(SEM)、X射线荧光光谱分析(XRF)、氢气程序升温还原分析(H_2-TPR)、氨气程序升温脱附分析(NH_3-TPD)等表征手段对催化剂物化性质等进行分析,得到载体HZSM-5的硅铝比差异对催化剂特征结构、比表面积、特征形貌、酸性位数量、可还原性能的影响规律。等体积浸渍法制备的催化剂活性评价结果表明,硅铝比为27的Cu_8/HZSM-5催化剂活性最好,完全催化分解N_2O的温度在400℃左右。水热稳定性实验结果以及寿命实验结果表明,硅铝比为27的Cu_8/HZSM-5具有良好的水热稳性,3种硅铝比的Cu_8/HZSM-5催化剂均具备良好的热稳定性。Cu/HZSM-5的活性评价以及各种表征结果显示,在一定范围内,硅铝比越低,催化剂活性越好。     

复合型异质结催化剂AgI-BiOI/ZSM-5可见光催化氧化NO

采用液相浸渍沉淀法制备AgI-BiOI/ZSM-5异质结催化剂,通过X-射线衍射(XRD)、紫外-可见光漫反射光谱(DRS)、扫描电镜(SEM)和交流阻抗(EIS)等表征技术对样品进行表征分析,研究AgI-BiOI/ZSM-5催化剂在可见光条件(λ＞ 420 nm)下催化氧化NO的可行性及异质结催化剂的稳定性.研究结果表明,所制备的AgI-BiOI/ZSM-5催化剂在可见光下催化氧化NO的效率达到90％,表现出良好的催化活性,而且AgI-BiOI/ZSM-5在反复使用5次后其催化活性基本保持不变.EIS测试结果表明,AgI-BiOI/ZSM-5异质结的形成有利于光生电子和空穴的分离,从而提高了AgI-BiOI/ZSM-5的催化活性和稳定性.     

铜铈二元材料催化臭氧降解草酸的研究

采用水热/焙烧法合成了铜铈二元复合催化剂(CuO-CeO2),并通过X射线衍射、扫描电子显微镜和透射电子显微镜对其进行了表征.以草酸为模型化合物,应用CuO-CeO2为催化剂进行连续流催化臭氧降解动态试验.结果表明:25 min时草酸去除率达到97.66％,远高于臭氧(2.66％)、CuO/臭氧(7.38％)和CeO2...     

泡沫镍负载Pr-N共掺杂TiO2的制备及其光催化性能

以泡沫镍为载体,钛酸丁酯为原料,采用溶胶-凝胶法制备Pr-N共掺杂TiO2光催化剂。利用X射线衍射(XRD)、紫外-可见漫反射光谱(DRS)、扫描电镜(SEM)对催化剂进行表征,结果表明,Pr和N的掺杂抑制了TiO2从锐钛矿晶型向金红石晶型的转变,提高了催化剂在可见光区的吸收能力。以孔雀石绿为目标模型化合物,利用正交实验得出当n(Pr)∶n(N)∶n(Ti)为0.0020∶0.2∶1、焙烧温度为400℃时制得的催化剂活性最高。同时,考察了Pr-N共掺杂、Pr掺杂、N掺杂及TiO2对孔雀石绿降解并利用傅立叶红外光谱对降解产物进行分析,实验表明,Pr-N共掺杂之后催化剂对孔雀石绿的降解率较改性之前提高了1.6倍。     

新型Cu-Co-O_x催化剂的制备及其催化燃烧甲苯的性能研究

采用浸渍法制备自制载体负载复合金属氧化物Cu-Co-Ox催化剂。研究了Cu-Co-Ox催化剂催化燃烧甲苯的活性。分别考察了Cu-Co-Ox负载量、Cu/Co(摩尔比)及焙烧温度对催化燃烧甲苯活性的影响,并采用X射线衍射(XRD)及扫描电镜(SEM)等表征技术,分别对复合金属氧化物Cu-Co-Ox的晶型与结晶形貌进行了分析。结果表明,焙烧温度为600℃,Cu-Co-Ox负载量为5%(质量分数),Cu/Co为1∶2时,Cu-Co-Ox催化燃烧甲苯的活性最高。当反应温度为250℃,甲苯的转化率达到95%以上。XRD分析表明,Cu-Co-Ox催化剂主要活性相为CuCo2O4尖晶石。     

Ag/TiO2-SiO2的制备及其光催化降解有机污染物的研究

结合溶胶凝胶法和光还原法制备了Ag/TiO2-SiO2光催化材料,采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N2吸附-脱附曲线、紫外—可见漫反射等测试技术对材料形貌、结构等进行了表征,并测试了其对2×10-5 mol/L亚甲基蓝(MB)溶液及实际废水的光催化降解性能。结果表明,适量的Ag负载可有效提高材料的光催化活性。以Ag负载量为5%(质量分数)的Ag/TiO2-SiO2(记为TS-A5)为例,TS-A5与商用光催化剂P25相比具有更优越的可见光催化活性;在500 W氙灯做为光源条件下,5次重复使用后TS-A5对MB仍能保持较高的光催化活性,应用于实际废水中可使其COD明显下降,表明该材料具有较好的实际应用潜力。     

Cu_2O/Bi_2MoO_6光催化剂的制备、表征与性质研究

通过溶剂热法成功合成了一系列不同掺杂比的Cu2O/Bi2MoO6复合纳米光催化剂,利用X射线衍射(XRD)、拉曼(Raman)光谱、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)和紫外—可见漫反射光谱(DRS)等手段对所得产物进行表征。以染料结晶紫为模拟污染物,研究了所合成产物的光催化性能。结果表明,Cu、Mo摩尔比为0.08的复合纳米光催化剂的光催化效率最高,可见光照射100min对结晶紫溶液的降解率可达95.60%。此外,探讨了Cu2O掺杂量对光催化剂性能的影响,提出了可能的光催化反应机制。     

焙烧温度对TiO_2催化剂催化燃烧性能的影响

以TiOSO_4·2H_2O为原料,采用沉淀法制备了TiO_2催化剂,考察焙烧温度对TiO_2催化剂催化燃烧二氯甲烷(DCM)性能的影响。采用X射线衍射(XRD)、BET比表面积测试、扫描电子显微镜(SEM)、X射线荧光(XRF)等分析方法对TiO_2催化剂进行表征。结果表明:TiO_2催化剂的催化活性随着焙烧温度的变化而存在差异;适量硫酸根的存在有利于TiO_2催化剂催化活性的提高;TiO_2催化剂存在锐钛矿的衍射峰,随着焙烧温度升高,平均晶粒尺寸变大,结晶度变高,比表面积下降,表面颗粒尺寸变大,催化活性随之下降;450℃焙烧制得的TiO_2催化剂具有最高的催化活性,在292.2℃时对DCM的转化率达到90%以上,且HCl生成率和稳定性也较好。     

类水滑石复合金属氧化物的制备及催化分解N 2O的性能研究

采用共沉淀法制备了一系列类水滑石金属氧化物作为催化剂,并采用X射线荧光光谱(XRF)、BET分析、傅立叶变换红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)等手段对其进行了表征分析。结果表明,所制备的催化剂经过530℃焙烧仍基本保持了类水滑石的结构特征。催化剂表面CO_2吸附态大概可以划分为3种,即300℃以下的低温吸附态、300～550℃的中温吸附态及550℃以上的高温吸附态。催化剂催化分解N_2O性能的变化规律基本与其表面碱性变化相符。含La、Mg、Al的类水滑石复合金属氧化物催化剂具有较好的催化分解N_2O的稳定性。     

ZnO/AgBr复合微纳米球的制备及其光催化降解罗丹明B的性能

使用简单丙三醇-水混合溶剂热法制备碱式碳酸锌微纳米球前驱物,经退火得到ZnO微纳米球,通过液相沉淀法把AgBr纳米颗粒固定在ZnO微纳米球表面,在AgBr和ZnO之间形成异质结,有效地增强了AgBr/ZnO复合物的光催化活性。利用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、能谱仪(EDS)与紫外可见分光光度计对样品物相、形貌、元素组成及光学性质进行表征。在可见光条件下,研究ZnO及不同AgBr的ZnO/AgBr复合材料的光催化活性,结果表明:循环修饰5次AgBr的ZnO微纳米球(AgBr颗粒负载质量分数为5%,5%-AZ)样品对罗丹明B的光催化降解性能最好;该复合材料的光催化可重复性使用结果显示,循环使用次数的增加,其光催化性能有下降的趋势。通过分析可知,在光照条件下AgBr的分解引起异质结构变化。     

碳修饰的铁基催化剂催化降解膜生物反应器出水中有机污染物

采用水热法合成碳修饰的铁基催化剂,并利用非均相类Fenton反应对膜生物反应器(MBR)出水进行处理。研究表明,对催化剂进行碳修饰可以大幅提高类Fenton反应的催化活性,反应60 min对MBR出水COD的去除率可超过91%,且经过6次循环降解性能几乎保持不变。X射线光电子能谱(XPS)表明,反应后催化剂中高活性Fe²⁺占比并未减少。循环伏安曲线表明,通过水热法进行碳修饰能有效提高催化剂电子传输效率并促进Fe²⁺/Fe³⁺循环。电子顺磁共振(EPR)测试表明,·OH和·O^-₂均是该体系中的活性氧物种。     

低密度聚乙烯膜负载型Fe/N-TiO_2制备及光催化降解二苯胺

采用溶胶凝胶法研制了Fe、N单独掺杂或Fe、N共同掺杂改性TiO_2催化剂,并用浸渍法负载于低密度聚乙烯(LDPE)膜上,制备出LDPE膜负载型催化剂。利用X射线衍射、X射线能谱、紫外—可见光吸收光谱、扫描电子显微镜对催化剂进行表征分析,并考察了催化剂种类、二苯胺(DPA)初始浓度、pH、曝气等因素对降解DPA的影响。结果表明:LDPE膜负载型Fe/N-TiO_2在可见光区有较强的吸收;负载的Fe/N-TiO_2粒子均匀地分布于LDPE膜表面;在氙灯的可见光照射下,DPA初始质量浓度为20mg/L、曝气量为2L/min、溶液pH为3时,Fe/N-TiO_2光催化反应90min时DPA降解率可达到80.11%。     

Fe添加对Mn/γ-Al2O3催化剂低温选择性催化还原NO的性能影响

为考察Fe添加量对锰基催化剂低温选择性催化还原(SCR)烟气中NO的性能,采用湿式浸渍法制备以γ-Al_2O_3为载体,以MnOx、FeOx为活性组分的系列催化剂,通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)分析等手段对其进行表征。结果表明:Fe的引入对提高催化剂的SCR活性具有明显的促进作用。Fe添加量为0.04 mmol/g时制备的Mn(0.8)-Fe(0.04)/γ-Al_2O_3催化剂脱硝效率在150℃条件下即可以达到93.1%。Fe添加量为0.04mmol/g时催化剂中形成的球状结晶β-MnO_2分散最为均匀,最有利于催化反应的进行。比表面积不是影响催化剂SCR活性的决定性因素。Mn(0.8)-Fe(0.04)/γ-Al_2O_3催化剂孔径分布以2～50nm的中孔为主,活性组分也主要负载到较大的中孔中,有利于催化反应的进行。Fe的加入可以提高催化剂的抗硫性能。     

超声-浸渍法制备污泥负载型高效非均相Fenton催化剂及其催化性能

基于简易的超声-浸渍法将铁元素成功掺杂于污泥载体上,得到了一种高效稳定的非均相Fenton催化剂,并运用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP)和傅立叶变化红外光谱(FT-IR)等对合成催化剂的结构和性能等进行表征,探究了所制备催化剂对亚甲基蓝(MB)模拟废水的降解行为。结果表明,以脱水污泥为载体,可快速有效将铁元素掺杂于污泥中,并主要以Fe_2O_3的形式存在,且负载铁元素和载体形成了Fe—O、Fe—O—H和Si—O—Fe等化学键,保证催化剂的稳定性。对50mg/L MB的降解实验表明,在初始pH为4、催化剂用量为0.6g/L、H_2O_2投加量为5mL/L的最优实验条件下,反应120min后对MB的降解率可达99.8%,并且循环实验5次仍能保持较好的催化性能。同时阐明了非均相Fenton催化体系对MB可能的降解机理。     

TiO_2/PTh/Fe_3O_4催化剂制备及光催化与磁回收性能

以聚噻吩磁性微珠PTh/Fe3O4(PF)为载体,采用低温水热法(170℃,pH=7±0.2)在其表面负载TiO2,制备了壳/壳/核结构的磁载光催化剂TiO2/PTh/Fe3O4(TPTF)。用透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射仪(XRD)、傅里叶红外分光光度计(FT-IR)、振动样品磁强计(VSM)对催化剂的形貌、物相组成、表面性质、磁学性质进行了表征。以苯酚为模拟污染物,评价其光催化活性;通过自制的磁回收装置,考察其磁回收特性。结果表明,TiO2晶粒大小在4~6 nm之间,具有混晶结构(锐钛矿型占93.6%,金红石型占6.4%);当nTiO2∶n噻吩单体∶nFe3O4=75∶2.5∶1时,TPTF的催化活性最佳;P25、纯TiO2、TPTF(nTiO2∶n噻吩单体:nFe3O4=75∶2.5∶1)和TiO2/Fe3O4(TF)光催化降解苯酚的速率常数分别是0.0371、0.0302、0.0253和0.0106 min-1;TPTF循环使用5次,其反应速率常数、饱和磁化强度以及磁回收率为0.0205 min-1、1.59emu/g和89.3%,比第1次的0.0253 min-1、1.85 emu/g和94.7%略有降低。     

异质结光催化剂SnS_2/g-C_3N_4的光催化性能研究

以尿素为前驱体,采用热解法合成了石墨相g-C_3N_4;以SnCl_4·5H_2O和硫代乙酰胺为前驱体,采用水热法合成超薄六边形SnS_2纳米片。再将SnS_2与g-C_3N_4以不同质量比复合,采用简便的超声分散法制备了超薄的SnS_2/g-C_3N_4异质结光催化剂。采用紫外—可见漫反射光谱(UV—VisDRS)、紫外—可见光谱(UV—Vis)等对其进行了表征。通过甲基橙的可见光催化降解,评价了SnS_2/g-C_3N_4异质结光催化剂的可见光催化活性。当SnS_2与g-C_3N_4质量比为0.05时,SnS_2/g-C_3N_4异质结光催化剂的光催化活性最高,在该条件下,可见光照射1h,甲基橙的光催化脱色率达到48.2%。     

F和S共掺V_2O_5/TiO_2催化剂对NH_3-SCR活性的影响

在V_2O_5/TiO_2催化剂基础上进行非金属改性载体的研究。采用溶胶凝胶法、浸渍法制备了一种新的氟、硫共掺杂氧化钒/氧化钛催化剂,探讨了新型催化剂对低温SCR活性的影响。并通过比表面积测试(BET)、X射线衍射实验(XRD)、H2和NH3的化学吸附特性测试(H2-TPR、NH3-TPD)等技术对催化剂的理化性能进行表征。研究结果表明,氟、硫掺杂催化剂提高了低温SCR活性,拓宽了活性温度范围,在F与S摩尔比为x3时,获得了最佳的脱硝性能。     

MIL-88B(Fe)非均相芬顿催化降解磺胺甲恶唑

采用溶剂热法合成了铁基金属有机骨架材料MIL-88B(Fe),将其作为类芬顿催化剂用于催化降解水中磺胺甲恶唑(SMX)。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、傅立叶变换红外光谱(FTIR)和X射线光电子能谱(XPS)等对催化剂的结构和性能进行表征,并研究了H_2O_2浓度、催化剂投加量、溶液初始pH和污染物初始浓度等对SMX降解效果的影响。结果表明,在H_2O_2摩尔浓度为6.0mmol/L、催化剂投加量为0.2g/L、pH为4、SMX为5mg/L的优化反应条件下,MIL-88B(Fe)对SMX的降解率可达99%。在较宽的pH(4～6)范围内,MIL-88B(Fe)仍保持较好的催化活性,且5次循环使用后对SMX去除率仍可达95%以上。表明合成的MIL-88B(Fe)具有较高的催化活性和重复性能,是一种优良的非均相类芬顿催化剂。