金属氧化物改性的氧化锰八面体分子筛整体式催化剂催化分解臭氧性能

采用金属氧化物改性的氧化锰八面体分子筛(OMS-2)为原料,与铝胶混合涂覆到堇青石蜂窝陶瓷载体表面,制备得到金属氧化物改性的OMS-2整体式催化剂,并考察了不同金属氧化物改性对OMS-2催化剂在常温常压下分解臭氧性能的影响。通过X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、拉曼光谱、X射线光电子能谱(XPS)、BET比表面积测试和程序升温氢气还原(H_2-TPR)等多种技术对催化剂的物相结构、形貌、表面性质和还原性能等进行了表征。结果表明,CuO改性的OMS-2催化剂比未改性的OMS-2催化剂表现出更好的臭氧分解活性,而其他金属氧化物(Fe_2O_3、Co_3O_4、NiO和CeO_2)改性的OMS-2催化剂活性相比之下均有一定程度降低。金属氧化物改性未对OMS-2催化剂的物相结构和形貌产生明显影响。然而,CuO改性的OMS-2催化剂具有最丰富的表面Mn~(3+)含量和最佳的还原能力,这可能是OMS-2催化剂经CuO改性催化分解臭氧活性提高的主要原因。     

NiO-MgO复合金属氧化物催化分解N_2O

采用溶胶凝胶法制备了一系列不同Ni/Mg比的NiO-MgO复合氧化物催化剂,并考察了其N_2O催化分解性能。结果表明,NiO-MgO催化剂的N_2O催化分解活性明显优于单一NiO和MgO,当MgO含量为5%时,NiO-MgO复合金属氧化物上N_2O分解活性最佳。XRD、H2-TPR和XPS结果表明,Ni2+是催化分解N_2O的主要活性位点。Mg不作为活性组分,但可通过Ni、Mg之间强烈的相互作用提高催化剂氧化还原能力,进而促进N_2O的催化分解。此外,Mg的加入促进了催化剂中NiO的形成。     

催化剂Cu/HZSM-5的硅铝比对催化分解N2O的影响

为系统研究Cu/HZSM-5硅铝比对其各类性能的影响,采用等体积浸渍法与离子交换法,以硅铝比为27、50、117的HZSM-5为载体,制备负载型N_2O催化分解催化剂Cu/HZSM-5和Cu/ZSM-5,催化剂的活性组分为CuO。通过催化剂反应活性评价、X射线荧光光谱分析、X射线衍射分析结果,对2种方法制备催化剂活性的差异进行了分析。利用比表面积孔径分析仪(BET)、X射线衍射分析(XRD)、场发射扫描电镜(SEM)、X射线荧光光谱分析(XRF)、氢气程序升温还原分析(H_2-TPR)、氨气程序升温脱附分析(NH_3-TPD)等表征手段对催化剂物化性质等进行分析,得到载体HZSM-5的硅铝比差异对催化剂特征结构、比表面积、特征形貌、酸性位数量、可还原性能的影响规律。等体积浸渍法制备的催化剂活性评价结果表明,硅铝比为27的Cu_8/HZSM-5催化剂活性最好,完全催化分解N_2O的温度在400℃左右。水热稳定性实验结果以及寿命实验结果表明,硅铝比为27的Cu_8/HZSM-5具有良好的水热稳性,3种硅铝比的Cu_8/HZSM-5催化剂均具备良好的热稳定性。Cu/HZSM-5的活性评价以及各种表征结果显示,在一定范围内,硅铝比越低,催化剂活性越好。     

Mn的氧化价态对Mn／γ-Al2O3催化剂催化臭氧氧化气相低浓度甲苯的影响

采用共沉淀法，以Al2O3为载体制备Mn／γ-Al2O3和Mn—Ce／Mn／γ-Al2O3催化剂，并分别在N2气氛和O2气氛下焙烧。采用固定床连续流动反应器，研究所制备催化剂在室温条件下催化臭氧氧化甲苯的性能。通过XRD、XPS和FTIR等手段对催化剂的结构和组成进行表征。结果表明，Mn／Mn／γ-Al2O3催化剂具有良好的催化臭氧氧化甲苯和催化臭氧自身分解的性能，共沉淀法制备催化剂的最佳Mn负载量为20％。O2气氛焙烧和Ce的加入，可以有效提高催化剂的活性和寿命。原因是O2气氛焙烧和Ce的加入可以提高Mn的氧化价态。催化剂失活的主要原因是有机副产物在催化剂表面吸附堆积，失活催化剂在550℃、空气气氛下焙烧可恢复催化性能。     

不同方法制备LaCu0.8Zn0.2Al11O19-δ催化剂及其催化分解N2O活性研究

采用共沉淀法、溶胶-凝胶法和反相微乳液法制备了六铝酸盐催化剂LaCu0.8Zn0.2Al11O19-δ,进行了X射线衍射(XRD)和BET表征.并考察了它们对N2O催化分解反应的活性,研究了制备方法对催化剂LaCu0.8Zn0.2Al11O19-δ的结构、粒径、比表面积和催化分解N2O活性的影响.结果表明,3种方法制备的催化剂经1200℃焙烧4 h后.都能形成六铝酸盐晶相,其中反相微乳液法制备的催化剂具有较小的粒径和较大的比表面积,其催化分解N2O的活性表现最佳,起始反应温度(T10%)为494℃,完全反应温度(T99%)为678℃.     

Mg/Fe水滑石吸附水中磷的动力学及热力学研究

以MgCl2和FeCl3为原料通过共沉淀法制备了Mg/Fe水滑石,并对其进行焙烧得到了焙烧态Mg/Fe水滑石。采用X射线衍射(XRD)和傅里叶红外光谱(FTIR)对所得产物进行了结构表征。利用焙烧前后的水滑石作吸附剂吸附处理含磷废水,比较了两者对磷的吸附能力,并在不同温度和pH条件下进行了吸附动力学实验。结果表明,焙烧前后的水滑石对磷都具有很好的吸附能力,但300℃焙烧后水滑石的吸附能力提高了约5%。动力学实验表明,水滑石对磷的吸附可很好地用准二级动力学方程进行描述,其线性相关系数达0.999以上。在15~35℃下进行了等温吸附实验,结果发现水滑石对磷的吸附更符合Langmuir方程。经热力学研究发现,标准吸附焓变(ΔH0)0J/mol、标准吸附自由能(ΔG0)0J/mol和标准吸附熵变(ΔS0)0J/(mol·K),说明水滑石对磷的吸附反应是自发的吸热反应,且是一个熵增加的过程。     

铁铈复合催化剂的低温SCR脱硝性能

以柠檬酸酸法制备了不同铁铈比例的脱硝催化剂并将其用于NO_x的低温NH_3选择性催化还原,通过N_2吸附、XRD和TPD手段对催化剂进行表征,并考察了H_2O和SO_2对催化剂性能的影响。结果表明:Ce的掺杂显著提高铁基催化剂的低温SCR性能,0.10CeFeO_x催化剂在200~300℃,60 000 h~(-1)空速下能达到85%以上的效率;Ce的掺杂能够提高催化剂比表面积和改善催化剂孔结构,有助于反应气体吸附以及提供更多的活性位点;铁铈之间有较强的相互作用,掺杂Ce后,Fe、Ce以无定型态存在,形成良好固溶体,并且大幅提高了催化剂表面酸性强度;在250℃,由于5%(vol)H_2O竞争吸附导致0.10CeFeO_x催化剂反应效率有所下降,但仍保持在90%左右;对于模拟烟气中SO_2的毒化作用,250℃时0.10CeFeO_x催化剂反应效率下降明显。     

新型Cu-Co-O_x催化剂的制备及其催化燃烧甲苯的性能研究

采用浸渍法制备自制载体负载复合金属氧化物Cu-Co-Ox催化剂。研究了Cu-Co-Ox催化剂催化燃烧甲苯的活性。分别考察了Cu-Co-Ox负载量、Cu/Co(摩尔比)及焙烧温度对催化燃烧甲苯活性的影响,并采用X射线衍射(XRD)及扫描电镜(SEM)等表征技术,分别对复合金属氧化物Cu-Co-Ox的晶型与结晶形貌进行了分析。结果表明,焙烧温度为600℃,Cu-Co-Ox负载量为5%(质量分数),Cu/Co为1∶2时,Cu-Co-Ox催化燃烧甲苯的活性最高。当反应温度为250℃,甲苯的转化率达到95%以上。XRD分析表明,Cu-Co-Ox催化剂主要活性相为CuCo2O4尖晶石。     

N_2O直接分解催化剂的研究进展

本文详细综述了用于Ｎ２Ｏ直接分解催化剂的研究进展情况。Ｎ２Ｏ分解催化剂大致可以分作以下几类，即：（１）稀土氧化物及相关氧化物；（２）复合金属氧化物；（３）沸石催化剂；（４）水滑石热分解产物催化剂。前两类催化剂注重探讨催化分解Ｎ２Ｏ的机理；而后两类催化剂主要研究催化分解Ｎ２Ｏ的活性。     

钾对催化剂选择性催化还原氮氧化物的性能影响特性研究

试验就碱金属钾对两种催化剂V2O5/TiO2(VT)和V2O5/TiO2-SiO2(VTS)选择性催化还原(SCR)氮氧化物的性能影响作了相关研究.运用BET比表面积、X射线衍射(XRD)谱图、傅立叶变换透射红外光谱(FT-IR)谱图对催化剂进行表征.结果表明,试验制备的TiO2-SiO2比表面积达360 m2/g,催化剂表面活性组分高度分散;NH3吸附红外谱图显示催化剂VTS具有丰富的表面酸;催化剂抗钾毒害试验发现,钾易与B酸位结合从而降低对NH3的吸附量和吸附活性,催化刺VTS具有明显优于VT的抗钾毒害性能.归因于部分钾优先与VTS表面酸结合,从而降低对钒活性物种的毒害.此外,失活程度跟钾/钒(K/V)的摩尔比密切相关.催化活性随反应进行不断降低,且24 h内难以恢复到原有水平.     

CaH_2对Cu-Ce-La-ZSM-5催化分解NO性能的影响

实验采用一步离子交换法制备Cu-Ce-La-ZSM-5催化剂,然后采用共混法制得Cu-Ce-La-ZSM-5/CaH2催化剂。采用扫描电镜(SEM),电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES),X射线衍射(XRD),红外(FTIR)以及NO吸脱附(NO-TPD)对催化剂进行表征。结果显示CaH2的加入使得催化剂中铜离子存在形式发生变化,催化剂表面变光滑洁净,并且吸附NO能力增强。NO催化分解实验的结果表明CaH2提高了催化剂活性和抗氧性。CaH2助催性是由于其受热分解过程中产生的H2能将Cu2+还原为具有催化活性的Cu+,同时使催化剂表面洁净光滑更容易吸附NO。     

纳米镍/镁铝水滑石/活性炭复合材料的制备及染料污水的降解

在超声辅助的条件下,通过共沉淀法制备了纳米镍/镁铝水滑石/活性炭复合材料(nano-Ni/Mg Al-LDHs/AC),并将其用于染料的催化降解。复合材料的制备分为2个步骤,首先在真空条件下,通过共沉淀法在活性炭载体上制备镁铝水滑石(Mg Al-LDHs);再通过抗坏血酸的还原作用将纳米镍沉积到Mg Al-LDHs/AC表面。采用场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)、X射线能谱分析(EDS)、X-射线衍射仪(XRD)和傅里叶红外光谱(FT-IR)等测试方法表征了所制备样品。Mg Al-LDHs分布在活性炭表面,呈现花状平板结构,粒径大小为(80±30)nm,纳米镍修饰在Mg Al-LDHs/AC表面,平均粒径40 nm。所制备的复合材料对甲基橙、孔雀绿和亚甲基蓝的降解率均达到98%以上。     

Mn-Ag/13X的焙烧温度对等离子体催化氧化吸附态甲苯的影响

采用等体积浸渍法制备一系列在不同温度下焙烧的Mn-Ag/13X分子筛催化剂,并用SEM、BET、XRD和XPS对催化剂进行表征。在低温等离子体反应器中,考察了不同焙烧温度制备的催化剂对甲苯的吸附和低温等离子体催化氧化甲苯的性能。研究结果表明,在对甲苯的吸附中,不同温度下焙烧的催化剂的吸附穿透时间依次为:600℃500℃400℃300℃700℃,600℃的Mn-Ag/13X催化剂比表面积最大,到达甲苯吸附穿透的时间最长;在低温等离子体催化氧化甲苯中,不同温度下焙烧的催化剂催化氧化所产生的CO_x浓度大小依次为:500℃600℃400℃300℃,CO_2选择性依次为:600℃500℃400℃300℃,焙烧温度为500℃的Mn-Ag/13X催化剂的晶格氧多,产生的CO_x多,对甲苯的催化氧化活性高。     

La—K—Co—Mn-O钙钛矿型复合氧化物同时去除碳颗粒和NOx的性能

采用柠檬酸络合燃烧法合成制备了La1-xKxCo0.5Mn0.5O3(x为K+取代量,x=0、0.1、0.2、0.3、0.4、0.5)系列钙钛矿型复合金属氧化物催化剂,以X射线衍射、红外光谱和比表面积等手段对该催化剂进行表征,以常压固定床微型反应器程序升温氧化还原反应技术评价该催化剂同时去除模拟柴油机尾气中炭黑颗粒(表征柴油机尾气中的碳颗粒)和NOX的催化性能.结果表明,K+部分取代LaCo0.5Mn0.5O3中的La3+后,催化剂催化性能得到明显改善,炭黑颗粒的起燃温度(Tig)、峰值温度(Tm)和燃尽温度(Tf)均降低,NOX的转化率提高,最高为16.6%;La0.6K0.4Co0.5Mn0.5O3具有最佳的催化性能,炭黑颗粒的Tig、Tm和Tf分别为305、350、379 ℃,炭黑颗粒燃烧产物中CO2的体积分数为98.8%,NOX转化率为15.5%.     

MnOx／Al-SBA-15催化剂低温NH3选择性催化还原NO的原位红外研究

用原位红外分别进行了MnOx／Al-SBA-15催化剂上NH3和NO＋O2的吸附态和瞬态实验以及NH3＋NO＋02反应的稳态实验。结果表明，催化剂上存在着L酸位和B酸位，NH3吸附在催化剂上形成配位态的NH3和NH4＋，配位态的NH3能脱氢形成-NH2活性中间态。NO＋O2在催化剂上吸附形成硝酸盐类、硝基类和亚硝酸盐类。将NO＋O2通入预吸附NH3的催化剂中时，表面的配位态的NH3、NH4＋和-NH2都会减少直至消失，SCR反应显著。而将NH3通人预吸附NO＋O2的催化剂中时，只有硝基类和亚硝酸盐类减少，硝酸盐类基本不发生变化，SCR反应微弱。NH3＋NO＋O2稳态反应中，催化剂表面稳定存在着NH4＋和硝酸盐类，SCR反应显著。     

Cu-CuO-MnO_2核壳催化剂的制备及其催化降解亚甲基蓝的性能

在Cu基底上制备Cu(OH)_2,水热条件下KMnO_4在Cu(OH)_2表面分解为MnO_2、煅烧得到Cu-CuO-MnO_2核壳催化剂。用XRD、SEM、Raman和TG对该催化剂进行了表征,并研究了其催化H2O2降解亚甲基蓝的性能。研究了催化剂制备过程中KMnO_4分解反应时间、煅烧温度及催化过程中H2O2的用量对其催化降解性能的影响。结果表明:KMn O4分解反应时间3 h、煅烧温度250℃、H_2O_2的用量6 m L时,该催化剂的使用可使亚甲基蓝降解率达到96.4%。催化剂的重复循环使用结果表明,循环5次使用降解率均高于94%。表明Cu-Cu O-Mn O2核壳催化剂具有较高的催化性能及稳定性,对染料废水的处理具有潜在应用价值。     

焙烧态锂铝水滑石对水中氟离子吸附性能研究

采用尿素水热法合成了不同摩尔比的锂铝水滑石(Li/Al LDHs),经480℃煅烧后制备出焙烧态锂铝水滑石(Li/AlLDOs)。研究了Li/Al LDOs对水中氟离子的吸附性能,分别考察了吸附时间、吸附温度和pH等因素对吸附效果的影响,并对吸附机制进行了探讨。结果表明,Li/Al LDOs吸附水中氟离子的行为符合准二级动力学方程,吸附等温数据符合Freundlich吸附等温方程,pH对吸附效果影响较大。X射线衍射分析表明,水滑石样品经历了物相转变及重构过程,Li/Al LDOs可有效去除水体中的氟离子。     

N-K_2Ti_4O_9/g-C_3N_4/UiO-66三元复合材料的协同光催化作用

采用溶剂热法制备N-K_2Ti_4O_9/g-C_3N_4/UiO-66三元复合材料,并分别经X射线衍射(XRD)、场发射透射电镜(FETEM)、光致发光光谱(PL)、紫外可见吸收光谱(UV-vis)、X射线光电子价带谱(XPS)等予以表征。通过罗丹明(Rh B)可见光催化降解实验研究,结果表明N-K_2Ti_4O_9/g-C_3N_4/UiO-66三元复合材料的光催化性能明显优于单体N-K_2Ti_4O_9、gC_3N_4、UiO-66和N-K_2Ti_4O_9/g-C_3N_4二元复合材料,三元复合材料协同增强的光催化活性是由于UiO-66对Rh B吸附量大、gC_3N_4传导电子空穴能力强以及复合促进了光生电荷分离的结果。     

焙烧温度对TiO_2催化剂催化燃烧性能的影响

以TiOSO_4·2H_2O为原料,采用沉淀法制备了TiO_2催化剂,考察焙烧温度对TiO_2催化剂催化燃烧二氯甲烷(DCM)性能的影响。采用X射线衍射(XRD)、BET比表面积测试、扫描电子显微镜(SEM)、X射线荧光(XRF)等分析方法对TiO_2催化剂进行表征。结果表明:TiO_2催化剂的催化活性随着焙烧温度的变化而存在差异;适量硫酸根的存在有利于TiO_2催化剂催化活性的提高;TiO_2催化剂存在锐钛矿的衍射峰,随着焙烧温度升高,平均晶粒尺寸变大,结晶度变高,比表面积下降,表面颗粒尺寸变大,催化活性随之下降;450℃焙烧制得的TiO_2催化剂具有最高的催化活性,在292.2℃时对DCM的转化率达到90%以上,且HCl生成率和稳定性也较好。     

CaH2对Cu-Ce-La-ZSM-5催化分解NO性能的影响

实验采用一步离子交换法制备Cu-Ce-La-ZSM-5催化剂,然后采用共混法制得Cu-Ce-La-ZSM-5/CaH2催化剂。采用扫描电镜（SEM）,电感耦合等离子体发射光谱（ICP-AES）,X射线衍射（XRD）,红外（FTIR）以及NO吸脱附（NO-TPD）对催化剂进行表征。结果显示CaH2的加入使得催化剂中铜离子存在形式发生变化,催化剂表面变光滑洁净,并且吸附NO能力增强。NO催化分解实验的结果表明CaH2提高了催化剂活性和抗氧性。CaH2助催性是由于其受热分解过程中产生的H2能将Cu^2＋还原为具有催化活性的Cu^＋,同时使催化剂表面洁净光滑更容易吸附NO。