多级孔RuCe/ZSM-5催化氧化氯苯的抗中毒性能研究

以硅酸四乙酯为硅源,铝酸钠为铝源,海藻酸钠和四丙基氢氧化铵为模板剂,采用原位水热晶化法制备多级孔ZSM-5分子筛,负载Ru和Ce制备出RuCe/ZSM-5催化剂,考察了多级孔结构对RuCe/ZSM-5催化剂催化氧化氯苯性能的影响,并通过XRD、BET、XPS、H₂-TPR、GCMS、TGMS等分析手段对催化剂进行了结构表征.结果表明,当分散液物质的量的比为1SiO₂:0.02Al₂O₃:0.15TPAOH:0.04SA:40H₂O,Ru和Ce的负载量分别为0.8%和10%,焙烧温度为350℃时,RuCe/ZSM-5催化剂催化氧化氯苯活性最佳,在氯苯浓度为2600 mg·m^-3,反应空速为10000 h^-1时,T₉₀(氯苯转化率达到90%)为247℃,并且在反应温度为325℃时,氯苯转化率能持续48 h维持100%,而传统微孔RuCe/ZSM-5催化剂T₉₀为302℃.多级孔RuCe/ZSM-...     

等离子体催化降解甲苯途径的原位红外研究

考察了在常温常压条件下,等离子体分别协同SiO₂、Al₂O₃、NiO/Al₂O₃降解甲苯的性能,并从材料的介电常数、对甲苯的吸附性及臭氧分解能力等角度分析了不同活性表现的原因,同时,采用原位红外技术研究了甲苯降解过程中催化剂表面吸附物种的变化.结果表明,当甲苯浓度为100 ppm,气体流量为100 mL·min^-1时,一定范围内,甲苯降解率随着能量密度、介电常数、吸附性及臭氧分解能力的提高而提高.甲苯在催化剂表面的吸附对其降解途径有十分重要的影响:在放电区域中加入SiO₂,甲苯仍然在气相中完成降解;而存在Al₂O₃ 及NiO/Al₂O₃时,甲苯氧化成苯甲酸的过程主要发生在催化剂表面,是甲苯催化降解的关键步骤,苯甲酸在活性位点的积累将降低催化剂的反应活性.     

CuO（-CeO2）/SBA-15对萘氧化的催化活性及CO2选择性研究

通过浸渍法制备CuO/SBA-15和CuO-CeO2/SBA-15两种介孔材料催化剂,采用BET、XRD、TPR和XPS等对催化剂进行表征,重点考察催化剂对萘氧化反应的催化活性及对产物CO2的选择性。BET、XRD和XPS等实验结果表明CuO高度分散于介孔分子筛SBA-15中,CeO2可促进CuO在载体上的分散,同时能降低催化剂的TPR还原温度。活性测试结果表明CuO/SBA-15对萘氧化反应的催化活性较高,但是催化氧化的CO2选择性较低,温度在380℃时CO2的生成率仅为60%左右;CeO2的添加不仅提高了CO2的生成率,15%CuO-15%CeO2/SBA-15在325℃使CO2生成率达到99%,而且CeO2增强了催化剂的稳定性。     

氧化物催化剂对非热等离子体催化降解甲苯的影响

考察了在干燥气氛下不同氧化物催化剂对非热等离子体催化降解甲苯的影响。从甲苯降解率、碳平衡、CO2选择性和O3去除4个方面,对比了氧化物催化剂的介电性能、表面供氧能力和比表面积与多孔结构对反应产生影响的强弱。结果表明,催化剂的介电性能有利于甲苯降解率、碳平衡和O3产量的提高,但对CO2选择性和O3去除的影响极小;一定能量密度下,催化剂比表面积与多孔结构对CO2选择性和O3去除所产生的影响要强于介电性能;催化剂表面供氧能力可明显促进反应的进行,其对反应所产生的影响要强于比表面积与多孔结构。     

介质阻挡放电联合催化臭氧化降解甲苯

采用介质阻挡放电区后结合MnOx/Al2O3/发泡镍去除甲苯,考察甲苯进气方式、臭氧产生方法及湿度对甲苯与O3同时去除的影响。结果表明,O3是等离子体区后催化降解甲苯的主要物种,介质阻挡放电联合催化臭氧化可实现甲苯及O3的同时高效去除。输入电压为9.0 kV时,甲苯的去除效率达92.8%,在80 min内O3的去除效率维持在99%以上。水蒸气对催化剂催化分解臭氧的活性没有直接的影响,O3浓度较高时湿度对甲苯降解效率的影响很小。GC-MS分析结果表明,甲苯降解的主要气相副产物有烷烃、酸、酮和含苯环有机物,提出了甲苯的降解途径。     

高分散MnOx/SAPO-34催化剂的制备及其低温NH3选择性催化还原NO性能

采用改进的溶胶-凝胶法制备一系列MnO_x/SAPO-34催化剂,考察了各制备参数对催化剂的结构及其低温氨选择性催化还原(NH_3-SCR)脱硝性能的影响,并通过X射线衍射、N_2吸附-脱附、透射电镜、X射线光电子能谱、NH_3程序升温脱附等手段对催化剂进行表征.结果表明,当制备参数为n(乙醇)/n(Mn)=15,n(H_2O)/n(Mn)=20,n(柠檬酸)/n(Mn)=1,Mn负载量为15%(质量分数),催化剂焙烧温度为350℃时,制备的高分散15%-MnO_x/SAPO-34-350℃催化剂具有最佳的低温SCR活性,在空速为45000 h~(-1)的条件下,且反应温度在120～240℃范围时均保持90%以上的NO转化率和接近100%的N_2选择性.MnO_x纳米颗粒高度分散在SAPO-34载体表面,平均粒径约为5.46 nm,纳米颗粒的表面效应使得该催化剂具备较大的比表面积,暴露出大量的活性位点和高活性的MnO_2(110)晶面,同时,高Mn~(4+)比例和更多的化学吸附氧以及适宜的表面酸强度和酸量也是15%-MnO_x/SAPO-34-350℃催化剂呈现最佳低温SCR活性的重要原因.     

不同SAPO分子筛负载MnOx催化剂的低温NH3-SCR性能研究

以磷酸硅铝分子筛SAPO-5、SAPO~(-1)1和SAPO-34为载体,采用乙醇分散法制备了用于低温氨选择性还原(NH_3-SCR)NO_x的分子筛负载MnO_x催化剂.活性测试结果显示,3种分子筛催化剂均展现出优良的NH_3-SCR活性,但三者在低温区间的SCR活性存在较明显差异,其SCR活性顺序如下:MnO_x/SAPO-34MnO_x/SAPO-5MnO_x/SAPO~(-1)1.借助XRD、N2吸附-脱附、XPS、H2-TPR、NH_3-TPD、NH_3FT-IR等技术对催化剂的表面活性物种及表面酸性等进行表征分析,结果表明,MnO_x主要以无定型状态分散于载体上,负载后载体的比表面积和孔体积均有所下降.XPS和H2-TPR分析证实,不同分子筛载体上MnO_x的表面浓度与氧化态明显不同.NH_3-TPD和NH_3FT-IR分析揭示了催化剂表面均存在Bronsted酸位和Lewis酸位,其中,Lewis酸性位对低温SCR反应起着关键作用.研究表明,催化剂的催化性能会因载体不同而存在差异,高Mn4+表面浓度和丰富的Lewis酸性位对催化剂在低温区间实现优良的催化活性尤为重要.     

剑麻纤维基多孔炭材料的制备及其吸附氯苯的研究

以剑麻纤维为原料,通过简易的一步炭化活化法制备了一系列多孔炭材料,分别探究了3种温和的金属盐活化剂、活化剂与剑麻纤维的质量比和活化温度对炭材料的氯苯吸附量的影响,并通过BET、SEM、XRD、Raman、FT-IR、元素分析等手段表征其物理化学性质.结果表明,当采用CuCl₂为活化剂、CuCl₂与剑麻纤维的质量比为10∶1及活化温度为800 ℃时,制备得到的剑麻纤维基多孔炭（PCC）吸附性能最佳,其在氯苯浓度为1560 mg·m^-3时,吸附量达到856 mg·g^-1,而未经CuCl₂活化的炭材料（PC）的氯苯吸附量仅为15 mg·g^-1.氯苯吸附性能的提升主要归因于比表面积、孔容、无序性和表面含氧官能团的增加.此外,采用巨正则系综蒙特卡洛（GCMC）方法模拟氯苯分子在制备的多孔炭材料中的吸附行为,结果表明,该材料中孔径为0.5 nm的孔对氯苯分子的吸附能力最强,且对氯苯吸附起主导作用的为苯环中心和Cl原子与炭材料上连接含氧官能团的H原子之间的静电作用力.     

广州市工业挥发性有机物排放特征研究

伴随着工业经济的高速发展,广州市大气环境面临的压力日益增大,尤其是挥发性有机物( VOCs),可经过复杂的大气化学反应,引起一系列严重的空气质量问题.以源头追溯的方法,将该区域工业相关的33个VOCs排放源按照物质流动过程分为4个环节,分析了其排放特征.结果表明,2008年VOCs排放总量为182 362.7 t,各环节的贡献率分别为:VOCs的生产环节34.5％、储存和运输环节18.4％、以VOCs为原料的工艺环节9.9％、VOCs产品的使用和排放环节37.2％;污染主要来自石油炼制与石油化工、油品储运、交通运输设备制造与维修等,前12大污染源的VOCs排放量共占2008年排放总量的87.3％.2006-2008年的VOCs排放总量均超过15万t,且呈逐年增长的趋势.该研究可为“十二五”期间珠三角VOCs污染物联防联治工作提供借鉴.     

M_xO_y/碳纳米管的低温选择性催化还原脱硝性能研究

采用等体积浸渍法制备了MxOy(M表示V、Mn、Cu、Fe)/碳纳米管(CNTs)4种催化剂,用BET法、透射电子显微镜(TEM)和傅立叶红外光谱(FTIR)进行结构表征,并对其低温选择性催化还原(SCR)NO性能进行了考察和对比。结果表明,在NO为1248mg/m3、NH3为707mg/m3、O2为5%(体积分数)、气体总流量为700mL/min、反应温度为353～513K的条件下,不同催化剂存在不同的最佳活性温度,V2O5/CNTs催化剂在473K的较低温度下NO转化率达到最大,为82.9%;各催化剂活性均随着O2含量的增加先升高后降低,且变化幅度相似;在20～160min时,各催化剂活性随着反应时间的变化基本保持不变;催化剂活性均随氨氮比(NH3/NO)的增大先升高后降低,最佳NH3/NO为1.0(体积比)。