CuO(-CeO_2)/SBA-15对萘氧化的催化活性及CO_2选择性研究

通过浸渍法制备CuO/SBA-15和CuO-CeO2/SBA-15两种介孔材料催化剂,采用BET、XRD、TPR和XPS等对催化剂进行表征,重点考察催化剂对萘氧化反应的催化活性及对产物CO2的选择性。BET、XRD和XPS等实验结果表明CuO高度分散于介孔分子筛SBA-15中,CeO2可促进CuO在载体上的分散,同时能降低催化剂的TPR还原温度。活性测试结果表明CuO/SBA-15对萘氧化反应的催化活性较高,但是催化氧化的CO2选择性较低,温度在380℃时CO2的生成率仅为60%左右;CeO2的添加不仅提高了CO2的生成率,15%CuO-15%CeO2/SBA-15在325℃使CO2生成率达到99%,而且CeO2增强了催化剂的稳定性。     

双组分甲苯、氯苯的微波辅助催化氧化及机理

通过微波辅助氧化典型挥发性有机化合物甲苯与氯苯的实验,探讨了TiO2-5A分子筛复合载体负载铜、锰、铈催化剂活性组分的存在形式及其与催化氧化活性的关联,研究采用SEM、EDS、BET、XRD、XPS以及FTIR等方法对催化剂进行了表征。研究表明,双组分中甲苯的完全转化温度(T95)比单组分的要高出31℃,而单组分氯苯在双组分氯苯的T90温度下可被完全转化,催化剂上目标物的竞争吸附降低了其催化氧化效果。XRD和XPS分析表明,催化剂中的活性物质以多价态氧化物CuO/Cu2O、MnO2/MnO以及Cu1.5Mn1.5O4和CuMn2O4尖晶石形式均匀分散于载体表面,Cu2+/Cu+、Mn4+/Mn2+的相互转化促进了电子转移增强了甲苯氯苯被氧化的性能,以及有更高催化活性的CuMn2O4尖晶石的形成有利于催化剂活性的提高。CeO2/Ce2O3相互转化加强了催化剂表面储氧、输氧的能力并加快了氧化反应速率。FTIR与粉红色尾气吸收液检测结果推测:甲苯首先氧化成苯甲醛、苯甲酸类物质,而氯苯氧化成苯酚,210℃下可最终氧化成二氧化碳和水。     

PVP辅助分散对Pd/SBA-15催化剂上甲苯催化燃烧性能的影响

采用浸渍法制备了Pd/SBA-15催化剂,并考察了PVP辅助分散对Pd/SBA-15催化剂催化甲苯燃烧性能的影响,利用XRD、Raman、N_2吸附-脱附、HRTEM和XPS对催化剂结构及Pd物种的存在状态等进行了研究。结果表明,适量PVP辅助分散剂的加入,促进了Pd物种的分散并形成了稳定的活性物种,Pd物种主要以高度分散的PdO纳米粒子存在。通过PVP辅助分散作用,Pd/SBA-15催化剂表现出极好的甲苯催化燃烧活性。当空速为19 500 mL·(g·h)~(-1),反应温度为200℃时,即有97%的甲苯可被催化氧化为CO_2和H_2O,明显优于传统浸渍法制备的Pd/SBA-15催化剂催化性能。     

等离子体协同MnO_x/SBA-15催化降解正己醛的研究

采用浸渍法制备了MnOx/SBA-15催化剂,利用BET、XRD和SEM等对催化剂进行表征。考察了介质阻挡放电等离子体协同MnOx/SBA-15催化剂对正己醛的降解性能。结果显示,负载MnOx后的SBA-15仍然保持介孔结构,且MnOx均匀地分散在SBA-15中;等离子体与催化剂表现出较好的协同作用,干燥条件下7.5 kV的放电电压结合10%MnOx/SBA-15时降解效果最佳,正己醛去除率达99%;相比干燥条件,相对湿度低于20%时正己醛去除率变化不明显,但高于20%时催化效果明显下降;该催化剂具有很强的O3分解能力,O3在催化剂表面的分解不仅促进了正己醛的氧化,同时也提高了CO2的选择性。     

等离子体协同MnOx/SBA-15催化降解正己醛的研究

采用浸渍法制备了MnOx/SBA-15催化剂,利用BET、XRD和SEM等对催化剂进行表征。考察了介质阻挡放电等离子体协同MnOx/SBA-15催化剂对正己醛的降解性能。结果显示,负载MnOx后的SBA-15仍然保持介孔结构,且MnOx均匀地分散在SBA-15中;等离子体与催化剂表现出较好的协同作用,干燥条件下7.5 kV的放电电压结合10%MnOx/SBA-15时降解效果最佳,正己醛去除率达99%;相比干燥条件,相对湿度低于20%时正己醛去除率变化不明显,但高于20%时催化效果明显下降;该催化剂具有很强的O3分解能力,O3在催化剂表面的分解不仅促进了正己醛的氧化,同时也提高了CO2的选择性。     

Au/SnO2催化氧化CO性能的研究

以SnO2为载体,Au为活性组分,采用真空浸渍法、共沉淀法、沉积-沉淀法制备CO氧化的催化剂,同时还制备双金属体系催化剂Au-Pd/SnO2和Au-Pt/SnO2.用气相色谱对所制备的催化剂进行活性评价,运用DSC、SEM、XRD、BET等对催化剂进行表征.在本实验条件下,载体二氧化锡焙烧温度为500℃,催化剂成型温度为350℃,金负载量为3%(wt.)时,用沉积.沉淀法制备的Au/SnO2活性最好,在18℃,空速为24 000 h-1条件下就能将CO(浓度为4%)完全氧化为CO2;添加铂和钯可提高Au/SnO2对CO的催化活性.     

CuO-CeO2/AC吸附燃煤烟气中元素汞的实验研究

通过活性炭负载CuO和CeO2来制备吸附剂,采用固定床吸附方式,在不同反应条件下对吸附剂的吸附性能进行测试,筛选出去除效率最好的吸附剂,并通过BET和XRD对吸附剂的理化性质进行分析。结果表明,CuO和CeO2的加入大大改变了原活性炭的比表面积和孔结构,改善了活性炭的吸附性能。CuO-CeO2/AC中CuO和CeO2质量比不同,对汞的去除效率也不同,在1∶2时去除效率最好;CuO-CeO2/AC中所负载的CuO和CeO的总量为5%时,能大大促进汞的吸附效率,增长有效吸附时间;CuO-CeO2/AC对汞的吸附性能随反应温度的增加呈先增加后减小的趋势,在80℃时达到最大值。     

CuCoO_x/TiO_2催化氧化NO性能研究

采用浸渍法制备了CuCoOx/TiO2催化剂,考察了焙烧温度、反应温度、氧含量、NO浓度和空间速度对催化剂催化氧化NO性能的影响,并考察了催化剂的抗硫抗水性能.XRD、TPR和BET分析表明,350℃焙烧的催化剂具有Cu-Co2O4尖晶石结构,比表面积大,对N0的氧化效果好.在空速为5 000 h-1,NO进口浓度500 mg/m3,含氧量10%的条件下,反应温度300cc时N0转化率可达79.5%,250℃时N0转化率接近50%.该催化剂具有良好的单独抗SO2、抗H2O毒化性能,H2O和SO2同时存在时很快失活.该催化剂可用于不同时含H2O和SO2的含NO气体催化氧化后再吸收处理.     

CuO-CeO_2/AC吸附燃煤烟气中元素汞的实验研究

通过活性炭负载CuO和CeO2来制备吸附剂,采用固定床吸附方式,在不同反应条件下对吸附剂的吸附性能进行测试,筛选出去除效率最好的吸附剂,并通过BET和XRD对吸附剂的理化性质进行分析。结果表明,CuO和CeO2的加入大大改变了原活性炭的比表面积和孔结构,改善了活性炭的吸附性能。CuO-CeO2/AC中CuO和CeO2质量比不同,对汞的去除效率也不同,在1∶2时去除效率最好;CuO-CeO2/AC中所负载的CuO和CeO的总量为5%时,能大大促进汞的吸附效率,增长有效吸附时间;CuO-CeO2/AC对汞的吸附性能随反应温度的增加呈先增加后减小的趋势,在80℃时达到最大值。     

Cu-Mn-O制备条件对其催化燃烧甲苯性能的影响

以甲苯催化燃烧为模型反应,考察了Cu-Mn-O催化剂共沉淀制备方法中沉淀剂、滴加方式和焙烧温度对其催化活性的影响.结果表明,以Na2CO3为沉淀剂、反滴(金属离子溶液滴加到碱液)、500℃焙烧所制得的催化剂具有较高的活性,其甲苯完全燃烧(甲苯转化率98%以上)温度为220℃.多晶粉末衍射(XRD)和比表面积(BET)表征发现,在Cu1.5Mn1.5O4晶相中掺杂少量的CuO晶相可以有效地提高催化剂活性,催化剂的比表面积(BET)越大,活性越高.     

MgO-ZrO_2固体碱催化废弃动物油制备生物柴油

采用稀释共沉淀法制备了Mg O-Zr O2固体碱催化剂,通过催化预处理低酸值油的酯交换反应来制备生物柴油。采用BET、SEM、XRD等方法对催化剂进行表征。主要研究了固体碱制备中Mg O-Zr O2物料比和煅烧温度对催化剂催化活性的影响,通过对比发现:制备的催化剂孔径均在2~10 nm之间,Zr O2以单斜晶相微晶形式存在并很好地分散于Mg O相中,表现出较高的催化活性。当固体碱中Mg/Zr物料比为3∶1,煅烧温度为500℃时催化剂的活性最佳,通过对酯交换反应影响因素的考察得到了催化反应的最佳工艺条件;酯交换率达到96.9%。     

钛基催化剂的制备及其催化氧化苯乙烯性能

采用溶胶凝胶法制备负载型催化剂MnOx/TiO2和V2O5/TiO2,对比选择MnOx/TiO2催化剂。考察了锰系催化剂的活性组分负载量、焙烧温度及Ce掺杂量对催化氧化苯乙烯的影响,并结合XRD、BET和SEM表征手段对催化剂进行微观分析。结果表明,MnOx/TiO2对苯乙烯有良好的催化活性,Mn与Ti的摩尔比为0.1,焙烧温度为500℃时,起燃温度T50仅为150℃,当反应温度为254℃时,苯乙烯去除率超过90%。当掺杂Ce后催化剂MnOx-CeO2/TiO2对苯乙烯催化燃烧的起燃温度和完全转化温度均有明显降低,催化剂表面燃烧物颗粒的粒径有所减小,分散均匀,更有利于苯乙烯的催化燃烧处理。     

Au/SnO2催化氧化CO性能的研究

以SnO₂为载体，Au为活性组分，采用真空浸渍法、共沉淀法、沉积沉淀法制备CO氧化的催化剂，同时还制备双金属体系催化剂Au-Pd/SnO₂和Au-Pt/SnO₂。用气相色谱对所制备的催化剂进行活性评价，运用DSC、SEM、XRD、BET等对催化剂进行表征。在本实验条件下，载体二氧化锡焙烧温度为500 ℃，催化剂成型温度为350 ℃，金负载量为3%(wt.)时，用沉积-沉淀法制备的Au/SnO₂活性最好，在18 ℃，空速为24 000 h-1条件下就能将CO（浓度为4%）完全氧化为CO₂；添加铂和钯可提高Au/SnO₂对CO的催化活性。     

前驱体对Cu/Al_2O_3的HCN催化水解性能的影响

为了研究前驱体因素对Cu/Al_2O_3的HCN催化水解性能的影响,考察了铜盐前驱体种类和前驱体溶液浓度对催化剂脱除HCN的规律变化,并探究了焙烧温度和反应温度对催化水解HCN的影响。采用浸渍法制备了Cu/Al_2O_3催化剂,并采用BET、SEM、XRD和XPS等对催化剂进行了表征。实验结果表明,以乙酸铜为前驱体制备的催化剂因具有较好的孔结构和较多的Cu O负载量,使其相较其他3种铜盐表现出了最好的催化活性。当乙酸铜前驱体溶液浓度为0.050 mol·L-1,焙烧温度为400℃时,催化剂的催化活性最高。反应温度越高,越有利于提升催化活性。反应温度为250℃时,催化剂对HCN的脱除效率即达到96%以上。可见,以乙酸铜为前驱体制备的催化剂用于低温催化水解HCN效果理想,具有较好的应用前景。     

高效钙钛矿型H2-SCR催化剂的制备与研究

用溶胶凝胶法合成了3种不同B位的钙钛矿催化剂,同时用X射线衍射(XRD)、比表面积分析(BET)、扫描电镜(SEM)、程序升温化学吸附(TPR)4种手段对催化剂进行了物理化学表征.从经济性和实际性考虑,本研究使用了清洁无二次污染的H2作为SCR的还原剂,同时控制了H2的加入比例,在小NO/H2比(1∶1、1∶5、1∶10)情况下,考察了3种催化剂的催化效率.由于实际燃煤烟气中含有大量的O2,因此,同时考察了高O2(O2/NO=100∶1)的加入对氧化还原反应的影响.从考察结果我们得知,在NO/H2为1∶1时,LaCoO3和LaNiO3的催化活性优于LaMnO3,达到80％.而在高H2/NO比时,则是LaMnO3的催化活性最高,达95％以上.O2的加入对氧化还原反应影响较大,温度高于250℃时,O2出现竞争性反应,消耗了大部分的还原剂,使得NO脱除率降低,而在250℃以下,O2的影响较小.     

CuCoOx／TiO2催化氧化NO性能研究

采用浸渍法制备了CuCoOx／TiO2催化剂，考察了焙烧温度、反应温度、氧含量、NO浓度和空间速度对催化剂催化氧化NO性能的影响，并考察了催化剂的抗硫抗水性能。XRD、TPR和BET分析表明，350℃焙烧的催化剂具有CuCo2O4尖晶石结构，比表面积大，对NO的氧化效果好。在空速为5000h^-1，NO进口浓度500mg／m^3，含氧量10％的条件下，反应温度300℃时NO转化率可达79．5％，250℃时NO转化率接近50％。该催化剂具有良好的单独抗SO2、抗H2O毒化性能，H2O和SO2同时存在时很快失活。该催化剂可用于不同时含H2O和SO2的含NO气体催化氧化后再吸收处理。     

催化湿式氧化中负载型催化剂的稳定性与应用

催化剂在应用过程中必须具有良好的催化活性和稳定性.优化制备的CuO/γ-Al2O3催化剂用于处理高浓度难降解的乳化液废水时具有良好的催化活性,在200℃时反应2 h,TOC去除率为81.3%,比未加催化剂的湿式氧化提高了14.9%.该催化剂对分散兰废水具有更高的活性和稳定性:在220℃反应1.5 h后,COD和TOC去除率分别为68.8%和56.5%,比非催化氧化分别提高了18.7%和18.9%.     

Mn-Ag/13X的焙烧温度对等离子体催化氧化吸附态甲苯的影响

采用等体积浸渍法制备一系列在不同温度下焙烧的Mn-Ag/13X分子筛催化剂,并用SEM、BET、XRD和XPS对催化剂进行表征。在低温等离子体反应器中,考察了不同焙烧温度制备的催化剂对甲苯的吸附和低温等离子体催化氧化甲苯的性能。研究结果表明,在对甲苯的吸附中,不同温度下焙烧的催化剂的吸附穿透时间依次为:600℃500℃400℃300℃700℃,600℃的Mn-Ag/13X催化剂比表面积最大,到达甲苯吸附穿透的时间最长;在低温等离子体催化氧化甲苯中,不同温度下焙烧的催化剂催化氧化所产生的CO_x浓度大小依次为:500℃600℃400℃300℃,CO_2选择性依次为:600℃500℃400℃300℃,焙烧温度为500℃的Mn-Ag/13X催化剂的晶格氧多,产生的CO_x多,对甲苯的催化氧化活性高。     

CuO/γ-Al_2O_3负载型催化剂催化燃烧处理油烟

采用等体积漫渍法制备不同CuO负载量的CuO/γ-Al2O3负载型催化剂,用X射线衍射仪、扫描电镜对该催化剂负载层活性组分的表面形态、晶相结构和颗粒大小进行表征,考察了该催化荆催化燃烧处理油烟的催化活性(以油烟净化效率表征).结果显示,催化活性随CuO负载量的增加.反应温度的升高而提高,但随烟气流量的增大而降低;在CuO负载量为20%(质量分数)、反应温度为350℃.烟气流量为5 L/min的最佳实验条件下,CuO/γ-Al2O3负载型催化剂的油烟净化效率最高.可达88.6%.该催化剂对油烟的催化燃烧具有较高的催化活性.     

脉冲放电协同Ag改性Mn-TiO_2/分子筛催化剂去除甲醛

为进一步提高Mn-TiO_2/分子筛催化剂和等离子体协同的催化活性,增加CO2选择性,减少O3产量。以5A分子筛为催化剂载体,采用浸渍法并利用Ag改性制备了Ag-Mn-TiO_2/分子筛催化剂,并运用XRD、SEM、EDS和FT-IR等技术对催化剂进行了表征。在针-板式高压脉冲反应器中研究了Ag的负载量与焙烧温度对Ag-Mn-TiO_2/分子筛催化剂的催化活性、CO2选择性和O3的产量的影响。结果表明:掺杂Ag后,促进Mn价态向+4价转变,提高了Mn-TiO_2/分子筛催化剂活性;焙烧温度为500℃时,Ag和Mn在分子筛上分布均匀,有利于Ag和Mn氧化物晶粒成长。当脉冲电压20 k V,Ag负载量为4%时,Ag-Mn-TiO_2/分子筛催化剂的甲醛去除率达到97.6%,O3浓度为99.4 mg·m-3,CO2选择性为50.2%。