高分散MnOx/SAPO-34催化剂的制备及其低温NH3选择性催化还原NO性能

采用改进的溶胶-凝胶法制备一系列MnO_x/SAPO-34催化剂,考察了各制备参数对催化剂的结构及其低温氨选择性催化还原(NH_3-SCR)脱硝性能的影响,并通过X射线衍射、N_2吸附-脱附、透射电镜、X射线光电子能谱、NH_3程序升温脱附等手段对催化剂进行表征.结果表明,当制备参数为n(乙醇)/n(Mn)=15,n(H_2O)/n(Mn)=20,n(柠檬酸)/n(Mn)=1,Mn负载量为15%(质量分数),催化剂焙烧温度为350℃时,制备的高分散15%-MnO_x/SAPO-34-350℃催化剂具有最佳的低温SCR活性,在空速为45000 h~(-1)的条件下,且反应温度在120～240℃范围时均保持90%以上的NO转化率和接近100%的N_2选择性.MnO_x纳米颗粒高度分散在SAPO-34载体表面,平均粒径约为5.46 nm,纳米颗粒的表面效应使得该催化剂具备较大的比表面积,暴露出大量的活性位点和高活性的MnO_2(110)晶面,同时,高Mn~(4+)比例和更多的化学吸附氧以及适宜的表面酸强度和酸量也是15%-MnO_x/SAPO-34-350℃催化剂呈现最佳低温SCR活性的重要原因.