类水滑石复合金属氧化物的制备及催化分解N 2O的性能研究

采用共沉淀法制备了一系列类水滑石金属氧化物作为催化剂,并采用X射线荧光光谱(XRF)、BET分析、傅立叶变换红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)等手段对其进行了表征分析。结果表明,所制备的催化剂经过530℃焙烧仍基本保持了类水滑石的结构特征。催化剂表面CO_2吸附态大概可以划分为3种,即300℃以下的低温吸附态、300～550℃的中温吸附态及550℃以上的高温吸附态。催化剂催化分解N_2O性能的变化规律基本与其表面碱性变化相符。含La、Mg、Al的类水滑石复合金属氧化物催化剂具有较好的催化分解N_2O的稳定性。     

金属改性Pd/Al_2O_3对煤矿乏风催化氧化性能的影响

以堇青石蜂窝陶瓷为基体的Pd/Al_2O_3催化剂,通过负载不同金属(M:Ce、Ni、Ba、Mg、Fe、La和Mn)氧化物进行改性,研究煤矿乏风中甲烷的催化氧化反应机理。结果表明,不同金属氧化物负载下M-Pd/Al_2O_3晶相存在明显差异,Ni和Mg的负载阻止了Al_2O_3高温下向稳定的α-Al_2O_3相态转变,Ni和Mg添加与Al_2O_3形成NiAl_2O_4和MgAl_2O_4能有效地提高催化剂的低温催化活性和高温热稳定性;PdO_2比PdO催化活性更高,Ni和Mg的负载能维持PdO_2相态存在,减弱PdO_2烧结发生和促进Pd的均匀分布;Ni、Mg氧化物改性Pd/Al_2O_3催化剂催化氧化煤矿乏风,具有良好的应用前景。     

不同方法制备LaCu0.8Zn0.2Al11O19-δ催化剂及其催化分解N2O活性研究

采用共沉淀法、溶胶-凝胶法和反相微乳液法制备了六铝酸盐催化剂LaCu0.8Zn0.2Al11O19-δ,进行了X射线衍射(XRD)和BET表征.并考察了它们对N2O催化分解反应的活性,研究了制备方法对催化剂LaCu0.8Zn0.2Al11O19-δ的结构、粒径、比表面积和催化分解N2O活性的影响.结果表明,3种方法制备的催化剂经1200℃焙烧4 h后.都能形成六铝酸盐晶相,其中反相微乳液法制备的催化剂具有较小的粒径和较大的比表面积,其催化分解N2O的活性表现最佳,起始反应温度(T10%)为494℃,完全反应温度(T99%)为678℃.     

催化剂Cu/HZSM-5的硅铝比对催化分解N2O的影响

为系统研究Cu/HZSM-5硅铝比对其各类性能的影响,采用等体积浸渍法与离子交换法,以硅铝比为27、50、117的HZSM-5为载体,制备负载型N_2O催化分解催化剂Cu/HZSM-5和Cu/ZSM-5,催化剂的活性组分为CuO。通过催化剂反应活性评价、X射线荧光光谱分析、X射线衍射分析结果,对2种方法制备催化剂活性的差异进行了分析。利用比表面积孔径分析仪(BET)、X射线衍射分析(XRD)、场发射扫描电镜(SEM)、X射线荧光光谱分析(XRF)、氢气程序升温还原分析(H_2-TPR)、氨气程序升温脱附分析(NH_3-TPD)等表征手段对催化剂物化性质等进行分析,得到载体HZSM-5的硅铝比差异对催化剂特征结构、比表面积、特征形貌、酸性位数量、可还原性能的影响规律。等体积浸渍法制备的催化剂活性评价结果表明,硅铝比为27的Cu_8/HZSM-5催化剂活性最好,完全催化分解N_2O的温度在400℃左右。水热稳定性实验结果以及寿命实验结果表明,硅铝比为27的Cu_8/HZSM-5具有良好的水热稳性,3种硅铝比的Cu_8/HZSM-5催化剂均具备良好的热稳定性。Cu/HZSM-5的活性评价以及各种表征结果显示,在一定范围内,硅铝比越低,催化剂活性越好。     

γ-Al2O3负载金属氧化物热催化分解沙林毒剂模拟剂

为了考察负载型金属氧化物催化剂对毒剂的热催化分解性能,以γ-Al_2O_3为载体,金属氧化物(Mn、Ni、Fe、Co、Cu和Ce)为活性组分,采用等体积浸渍法制备了负载型金属氧化物催化剂,对沙林毒剂模拟剂——甲基膦酸二甲酯(DMMP)进行了热催化分解评价实验,分别研究了不同反应温度、空速条件下热催化分解性能的变化规律。结果表明,在几种负载型金属氧化物催化剂中,CuO/γ-Al_2O_3表现出了最佳的防护性能。通过调控CuO负载量(1%～20%),发现5%CuO/γ-Al_2O_3具有较高的分散度和比表面积,热催化分解性能最好。磷物种的沉积造成催化剂比表面积的降低和晶体结构的破坏,是催化剂活性下降的主要原因。     

纳米氧化物对钙基材料在高温燃煤中除砷脱硫的促进机理研究

将纳米MgO、Al2O3和ZnO分别添加于CaCO3中制备出钙基纳米氧化物复合吸附剂，进行了燃煤过程中除砷脱硫的实验研究；对燃煤灰渣进行了比表面积及孔隙度分析、X-射线衍射分析和扫描电镜观察，探讨了纳米MgO对CaCO3除砷脱硫的促进机理。结果表明，添加了纳米MgO的复合吸附剂除砷脱硫性能最好，比单一的CaCO3除砷率和脱硫率分别高出了28．73％和37．21％，表现出同时除砷脱硫的良好性能；其促进机理是纳米MgO的加入改变了灰样的微观结构促进了气相间的流动使得灰渣孔隙明显扩大，提高了CaO与As2O3和SO2反应的能力；在除砷的反应中生成了新的物质Ca3Mg2（AsO4）2，在一定程度上抑制了除砷产物的分解。     

PVP辅助分散对Pd/SBA-15催化剂上甲苯催化燃烧性能的影响

采用浸渍法制备了Pd/SBA-15催化剂,并考察了PVP辅助分散对Pd/SBA-15催化剂催化甲苯燃烧性能的影响,利用XRD、Raman、N_2吸附-脱附、HRTEM和XPS对催化剂结构及Pd物种的存在状态等进行了研究。结果表明,适量PVP辅助分散剂的加入,促进了Pd物种的分散并形成了稳定的活性物种,Pd物种主要以高度分散的PdO纳米粒子存在。通过PVP辅助分散作用,Pd/SBA-15催化剂表现出极好的甲苯催化燃烧活性。当空速为19 500 mL·(g·h)~(-1),反应温度为200℃时,即有97%的甲苯可被催化氧化为CO_2和H_2O,明显优于传统浸渍法制备的Pd/SBA-15催化剂催化性能。     

氧化亚铜光催化降解活性艳红的研究

制备了纳米SiO2-Cu2O复合氧化物,并对其进行表征。研究了SiO2-Cu2O在可见光照射下光催化降解活性艳红X-3B的性能。考察了催化剂组成、活性艳红浓度、催化剂用量、H2O2等对光催化反应的影响,还研究了Cu2O光催化反应动力学。结果表明,用SiO2摩尔含量为2%的SiO2-Cu2O光催化降解活性艳红,反应4 h,活性艳红降解率达到85%,降解反应为一级反应。     

ZnO/Al_2O_3-SiO_2固体碱催化动物脂肪废油制备生物柴油

采用溶胶-凝胶法制备了Al_2O_3-Si O_2复合载体,采用等体积浸渍法在复合载体上负载Zn O制备固体碱催化剂,催化动物脂肪废油酯交换反应来制备生物柴油。研究了Zn O负载量以及复合载体中Al_2O_3/Si O_2质量比对催化剂活性的影响,并通过重复性实验对优化得到的催化剂稳定性进行考察。活性测试表明,当Zn O的负载量为20%,复合载体中Al_2O_3/Si O_2质量比为1∶9时催化剂的活性最佳,酯交换率达到95.2%。另外,对催化剂进行了BET、XRD、CO_2-TPD一系列表征。结果表明,Al_2O_3高度分散渗透于非晶相Si O_2中,形成催化剂的介孔结构。Zn O负载量为20%时催化剂碱性最强,这是导致催化剂高活性的重要原因。     

负载型氧化铁对高毒气体PH3的催化分解

采用沉积-沉淀法制备了碳纳米管(CNTs)和二氧化硅(SiO2)负载的纳米Fe2O3催化剂,将其应用于高毒气体PH3分解反应.通过XRD,TEM,XPS,BET等一系列检测手段,对制备样品的相结构、形貌、组分和比表面积进行了表征.研究结果表明,在PH3催化分解反应过程,极少量的产物P迁移至Fe2O3中,形成金属磷化物FeP作为反应的活性相.与Fe2 O3/SiO2相比,Fe2O3/CNTs显示了较高的催化性能.在440℃反应温度下,Fe2O3/CNTs对PH3分解率达到99.8％.CNTs作为催化剂载体的优秀性能可归因于CNTs良好的导电性能和活性组分在其上的高度分散.     

生活垃圾衍生燃料催化气化制备合成气

以生活垃圾衍生燃料RDF(refuse derived fuel)为原料,在750℃下进行了催化气化-改质实验,研究了氧气供应量、Ni基催化剂组分等操作要素对合成气生成特性的影响。结果表明:氧气供应量ER(equivalent ratio)的增加可以提高碳素转化率和冷气体效率;在Ni基催化剂中添加Mg、Ce、K、Ca和Zn等金属助剂可以有效改善改质催化性能,促进焦油分解,提高有效气体收率。在750℃温度条件下,控制供氧量ER=0.04时,通过催化气化-改质处理,可以从RDF获得H_2体积分数约29.00%的清洁合成气,冷气体效率和碳素转化率分别为44.41%和82.41%,合成气收率可达0.244 m~3·kg~(-1)(RDF)。     

催化分解N_2O的催化剂工业中试应用条件研究

以拟薄水铝石为载体,硝酸钴、硝酸铜、硝酸铈为活性组分制备γ-Al_2O_3负载钴铜铈复合氧化物(CoCuCe/γ-Al_2O_3)催化剂,考察了进行工业中试的制备条件,使得催化剂机械强度和N_2O转化率达到最优化。结果表明,催化剂成型形状为五叶草形(内径3mm、外径8mm)、水粉比(去离子水体积与拟薄水铝石质量之比)为0.6mL/g、2.0%(质量分数)的硝酸作为胶溶剂、助挤剂配比(田菁粉质量与拟薄水铝石、活性组分质量之和的配比)为5%时,制备得到的催化剂机械强度和N_2O转化率达到最优化,满足催化剂机械强度不小于80N/cm、N_2O 90%转化率的温度不高于650℃、99%转化率的温度不高于750℃的工业中试要求。     

MgO-ZrO_2固体碱催化废弃动物油制备生物柴油

采用稀释共沉淀法制备了Mg O-Zr O2固体碱催化剂,通过催化预处理低酸值油的酯交换反应来制备生物柴油。采用BET、SEM、XRD等方法对催化剂进行表征。主要研究了固体碱制备中Mg O-Zr O2物料比和煅烧温度对催化剂催化活性的影响,通过对比发现:制备的催化剂孔径均在2~10 nm之间,Zr O2以单斜晶相微晶形式存在并很好地分散于Mg O相中,表现出较高的催化活性。当固体碱中Mg/Zr物料比为3∶1,煅烧温度为500℃时催化剂的活性最佳,通过对酯交换反应影响因素的考察得到了催化反应的最佳工艺条件;酯交换率达到96.9%。     

γ-Al_2O_3负载Ni、Fe催化剂同时脱硫脱硝

采用浸渍法制备了不同负载量的Ni(x)Fe(y)/γ-AL2O3催化剂,通过XRD、H2-TPR、BET和SEM对催化剂进行表征,使用微型催化反应装置考察催化剂在以CO作为还原气时,同时脱硫脱硝的催化活性。结果表明,Ni O和Fe2O3做为活性组分可以很好地分散在γ-Al2O3载体上,并且不破坏其结构;Ni(8)Fe(2)/γ-Al2O3催化剂有最佳的脱硫脱硝活性,脱硫率达到96.55%,脱硝率达到97.92%。     

Cu-CuO-MnO_2核壳催化剂的制备及其催化降解亚甲基蓝的性能

在Cu基底上制备Cu(OH)_2,水热条件下KMnO_4在Cu(OH)_2表面分解为MnO_2、煅烧得到Cu-CuO-MnO_2核壳催化剂。用XRD、SEM、Raman和TG对该催化剂进行了表征,并研究了其催化H2O2降解亚甲基蓝的性能。研究了催化剂制备过程中KMnO_4分解反应时间、煅烧温度及催化过程中H2O2的用量对其催化降解性能的影响。结果表明:KMn O4分解反应时间3 h、煅烧温度250℃、H_2O_2的用量6 m L时,该催化剂的使用可使亚甲基蓝降解率达到96.4%。催化剂的重复循环使用结果表明,循环5次使用降解率均高于94%。表明Cu-Cu O-Mn O2核壳催化剂具有较高的催化性能及稳定性,对染料废水的处理具有潜在应用价值。     

Mn的氧化价态对Mn／γ-Al2O3催化剂催化臭氧氧化气相低浓度甲苯的影响

采用共沉淀法，以Al2O3为载体制备Mn／γ-Al2O3和Mn—Ce／Mn／γ-Al2O3催化剂，并分别在N2气氛和O2气氛下焙烧。采用固定床连续流动反应器，研究所制备催化剂在室温条件下催化臭氧氧化甲苯的性能。通过XRD、XPS和FTIR等手段对催化剂的结构和组成进行表征。结果表明，Mn／Mn／γ-Al2O3催化剂具有良好的催化臭氧氧化甲苯和催化臭氧自身分解的性能，共沉淀法制备催化剂的最佳Mn负载量为20％。O2气氛焙烧和Ce的加入，可以有效提高催化剂的活性和寿命。原因是O2气氛焙烧和Ce的加入可以提高Mn的氧化价态。催化剂失活的主要原因是有机副产物在催化剂表面吸附堆积，失活催化剂在550℃、空气气氛下焙烧可恢复催化性能。     

新型Cu-Co-O_x催化剂的制备及其催化燃烧甲苯的性能研究

采用浸渍法制备自制载体负载复合金属氧化物Cu-Co-Ox催化剂。研究了Cu-Co-Ox催化剂催化燃烧甲苯的活性。分别考察了Cu-Co-Ox负载量、Cu/Co(摩尔比)及焙烧温度对催化燃烧甲苯活性的影响,并采用X射线衍射(XRD)及扫描电镜(SEM)等表征技术,分别对复合金属氧化物Cu-Co-Ox的晶型与结晶形貌进行了分析。结果表明,焙烧温度为600℃,Cu-Co-Ox负载量为5%(质量分数),Cu/Co为1∶2时,Cu-Co-Ox催化燃烧甲苯的活性最高。当反应温度为250℃,甲苯的转化率达到95%以上。XRD分析表明,Cu-Co-Ox催化剂主要活性相为CuCo2O4尖晶石。     

微波催化氧化处理正丁酸废水Ni-Co-Ce-O催化剂的制备及表征

采用微波催化氧化处理正丁酸模拟废水，以COD去除率为评价指标，对固相-焙烧法制备的3个系列共45种催化剂进行筛选，通过正交实验对催化剂制备工艺进行优化，并对优选出的催化剂进行XRD和SEM表征。结果表明，NiO+Co₂O₃+CeO₂（Ni∶Co=1∶1、NiO+Co₂O₃/CeO₂=1∶4）为筛选出的最优催化剂；Ni-Co-Ce-O催化剂最优制备条件为Ni：Co摩尔比1∶2、（NiO+Co₂O₃）/CeO₂质量比5%、研磨时间40 min、焙烧温度450℃、焙烧时间3 h，此条件下制备的催化剂催化效能最高，COD去除率达67%。     

金属氧化物改性的氧化锰八面体分子筛整体式催化剂催化分解臭氧性能

采用金属氧化物改性的氧化锰八面体分子筛(OMS-2)为原料,与铝胶混合涂覆到堇青石蜂窝陶瓷载体表面,制备得到金属氧化物改性的OMS-2整体式催化剂,并考察了不同金属氧化物改性对OMS-2催化剂在常温常压下分解臭氧性能的影响。通过X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、拉曼光谱、X射线光电子能谱(XPS)、BET比表面积测试和程序升温氢气还原(H_2-TPR)等多种技术对催化剂的物相结构、形貌、表面性质和还原性能等进行了表征。结果表明,CuO改性的OMS-2催化剂比未改性的OMS-2催化剂表现出更好的臭氧分解活性,而其他金属氧化物(Fe_2O_3、Co_3O_4、NiO和CeO_2)改性的OMS-2催化剂活性相比之下均有一定程度降低。金属氧化物改性未对OMS-2催化剂的物相结构和形貌产生明显影响。然而,CuO改性的OMS-2催化剂具有最丰富的表面Mn~(3+)含量和最佳的还原能力,这可能是OMS-2催化剂经CuO改性催化分解臭氧活性提高的主要原因。     

NiO/γ-Al2O3反应吸附苯并噻吩

以等体积浸渍法制备了负载型NiO/γ-Al2O3吸附剂,在固定床反应装置上对含苯并噻吩的模型化合物进行反应吸附脱硫实验,考察了NiO负载量、模型化合物硫含量及活性组分的形态对吸附剂脱硫性能的影响,并用XRD、SEM-EDS分析、XPS分析对载体和吸附剂进行了表征。实验结果表明:NiO/γ-Al2O3吸附剂具有较高的穿透硫容,能有效脱除模型化合物中的苯并噻吩;反应过程中生成了NiS;C的沉积以及Ni的硫化物的生成导致了吸附剂的失活。