夏季桂林市大气PM_(2.5)化学组成和成分分布的质谱研究

选取桂林市5个代表性监测点,采用单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪在线分析该市夏季大气PM_(2.5)的化学组成及化学成分分布。结果表明:5个监测点,80%的PM_(2.5)分布在0.2μm~1.0μm的小粒径范围,20%的PM_(2.5)分布在1.0μm~2.5μm大粒径范围;大气PM_(2.5)中离子成分包含Na~+、K~+、NH~+4、C2H3~+/Al~+、Fe~+、HSO~-_4、NO~-_3、NO~-_2、CNO~-、CN~-、SO~-_3、O~-和元素碳离子;PM_(2.5)中离子按成分特征可分为元素碳、有机碳、元素碳有机碳混合颗粒、富锰颗粒、富铁颗粒、富钾颗粒、矿物质、左旋葡聚糖以及其他金属等9类,各监测点元素碳占比均超过50%;元素碳与硫酸盐、铵盐、硝酸盐发生内混合的程度极高,其中各监测点元素碳与硫酸盐混合程度最高,均达到90%左右。     

应用化学质量平衡模型解析西宁大气PM2.5的来源

为研究影响西宁市大气环境PM_(2.5)污染水平的主要来源,于2014年采暖季、风沙季和非采暖季依托西宁市大气地面观测网络在11个监测点采集大气PM_(2.5)样品,对其化学组分(元素、离子和碳)进行分析。研究同步采集了4类固定源、14类移动源和4类开放源的PM_(2.5)样品,并构建源排放成分谱。应用化学质量平衡受体模型(CMB)开展源解析研究。源解析结果表明,观测期间西宁市PM_(2.5)主要来源包括城市扬尘(分担率为26.4%)、燃煤尘(14.5%)、机动车尾气(12.8%)、二次硫酸盐(9.0%)、生物质燃烧(6.6%)、二次硝酸盐(5.7%)、钢铁尘(4.7%)、锌冶炼尘(3.4%)、建筑尘(4.4%)、土壤尘(4.4%)、餐饮排放(2.9%)和其他未识别的来源(5.2%)。大力开展城市扬尘为主的开放源污染控制,严格控制本地燃煤、机动车等污染源的PM_(2.5)排放,是改善西宁市空气质量的重要途径。     

东莞市一次空气污染过程成因分析

基于东莞市大气复合污染超级监测站的监测数据,选取2017年12月一次典型空气污染过程,对污染期间气象要素、大气颗粒物组分特征和污染物来源进行综合研究。结果表明,在污染期间,首要污染物为PM_(2.5),日均值为86μg/m3,其主要化学组分依次是OC、NO_3~-和SO_4~(2-),分别占PM_(2.5)的19.7%,16.1%和14.9%;在不利的气象条件下,本地污染排放和外源输入的一次污染物快速生成二次有机物、硝酸盐和硫酸盐,是造成该次空气污染的主要原因; PM_(2.5)污染主要来源为机动车尾气(27.7%)及二次无机源(19.0%)。     

衡阳城区冬季PM2.5中水溶性离子污染特征

为探究衡阳冬季PM_(2.5)和水溶性离子污染特征及其来源,于2019年1月在衡阳市城区采集大气PM_(2.5)样品,使用重量法和离子色谱法测得PM_(2.5)和水溶性离子组分质量浓度,并分析其浓度特征、酸碱度和来源等问题。结果表明:采样期间衡阳大气PM_(2.5)平均质量浓度为94.25μg/m~3,总水溶性离子质量浓度为52.94μg/m~3,占PM_(2.5)总质量浓度的56.43%;阴阳离子当量之比为1.12,PM_(2.5)呈酸性,其中SNA(SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+)占总水溶性离子质量浓度的95.06%。污染期间二次转化明显,SNA主要以(NH_4)_2SO_4和NH_4NO_3形式存在。源解析发现大气PM_(2.5)受化石燃料和生物质燃烧、垃圾焚烧、建筑扬尘、气态前体物二次转化、外来输送等多重因素影响,其中机动车尾气排放的NO_x在大气中二次转化形成的硝酸盐是衡阳重污染的最主要原因。     

采暖期北京大气PM2.5中碳组分的分布特征及来源解析

在冬季采暖期采集北京大气中的PM_(2.5)样品,利用自动称重系统AWS-1和热/光碳分析仪测定样品中PM_(2.5)和OC/EC,研究碳组分的变化特征,并通过OC/EC的值和单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS 0515)分析大气颗粒物中碳气溶胶的可能来源。结果表明:PM_(2.5)污染天气的OC、EC在PM_(2.5)中的占比要比清洁天气时低,其中SOC在PM_(2.5)中的占比由清洁天气时的22.9%减少到了重污染天气的15.4%,这是因为大气中的PM_(2.5)有较强的消光作用,导致气溶胶的氧化能力降低,造成了SOC的生成量减少;通过分析OC/EC值表明,冬季采暖期北京大气碳气溶胶的主要来源为机动车尾气和燃煤,这与SPAMS 0515在线解析的结果一致。采用SPAMS 0515进行在线OC、EC分析,在PM_(2.5)质量浓度≤250μg/m3时同手工方法有较好的相关性。解析结果表明,燃煤和机动车尾气是北京冬季采暖期的首要污染物来源,占比分别为34.0%和26.4%。     

西宁市城区冬季PM2.5和PM10中有机碳、元素碳污染特征

2014年11月—2015年1月对西宁市冬季开展PM_(2.5)和PM_(10)的连续监测。利用DRI 2001A型热光碳分析仪(美国)对有机碳和元素碳进行分析,结果表明:西宁市冬季PM_(2.5)和PM_(10)中碳气溶胶所占比例分别为33.13%±6.83%、24.21%±6.27%,说明碳气溶胶主要集中在PM_(2.5)中;OC/EC值均大于2,说明西宁市大气中存在二次污染;SOC占PM_(2.5)和PM_(10)的质量浓度比例分别为46.50%和57.40%,PM_(2.5)中SOC浓度占PM_(10)中SOC浓度的61.88%,说明SOC主要存在于PM_(2.5)中,且SOC形成的二次污染和直接排放的一次污染都是西宁市碳气溶胶的主要来源;与其他城市比较发现,西宁市冬季PM_(2.5)中的碳气溶胶含量普遍高于其他城市,PM_(10)中OC质量浓度相对其他城市较高,EC质量浓度偏低;OC和EC的相关性不显著,说明来源不统一;进一步对OC和EC各组分质量浓度进行分析知,西宁市冬季碳气溶胶主要来源于机动车汽油排放、燃煤和生物质燃烧。     

武汉市秋季PM2.5中硫酸盐、硝酸盐理化特征及影响因素

为了解武汉市秋季PM_(2.5)中硫酸盐、硝酸盐理化特征,2016年9—11月利用热还原法在线连续监测分析系统对此进行了采样分析,并同步收集气象因子和离子色谱方法监测结果。结果表明,硫酸盐、硝酸盐的热还原分析方法与离子色谱法的相关系数分别为0.88、0.94;PM_(2.5)中硫酸盐、硝酸盐的水溶性部分占比达92.5%,难溶性部分为7.5%;空气质量为优、良和轻度污染时,硫酸盐、硝酸盐与PM_(2.5)的占比分别为45%、42%、45%;硫酸盐、硝酸盐在降水日和非降水日平均质量浓度分别为(19.6±18.5)μg/m~3和(31.0±9.1)μg/m~3;硝酸盐与硫酸盐的质量比为1.1,高于国内其他城市,与武汉市机动车保有量大幅增加有关。     

宜兴市细颗粒物化学特征和来源解析

通过在宜兴市3个监测站点对细颗粒物(PM_(2.5))开展不同季节采样,对样品做化学分析,结合化学质量平衡(CMB)模型解析PM_(2.5)来源贡献。结果表明,宜兴市PM_(2.5)年均质量浓度为37.5μg/m~3,冬季质量浓度最高,为53.1μg/m~3。PM_(2.5)主要化学成分为SO_4~(2-)、NO_3~-、OC、EC、NH_4~+、Cl~-、Ca、Na、Al。PM_(2.5)的主要排放源贡献为二次硫酸盐(21.0%)、二次有机气溶胶(14.9%)、二次硝酸盐(14.1%)和燃煤电厂(8.0%)。利用本地排放源清单进行二次来源解析,得到全年主要排放源贡献为工业(33.1%)、燃煤(23.1%)、移动源(17.6%)、扬尘(9.3%)和其他来源(16.9%)。减轻颗粒物污染,重点是控制工业生产、燃煤及机动车中的排放。     

安阳市冬季观测期间PM2.5污染特征及来源解析

为探究安阳市冬季PM_(2.5)的污染特征及来源,于2019年11月19—26日在安阳市3个站点(柏庄镇政府、红庙街小学、安阳师专)采集PM_(2.5)样品,并对PM_(2.5)质量浓度和无机元素、水溶性离子进行测定,利用正定矩阵因子模型(PMF)并结合大气污染源排放清单进行源解析。结果表明:观测期间安阳市的PM_(2.5)平均质量浓度为104.09μg/m~3,水溶性离子平均质量浓度为48.9μg/m~3,占PM_(2.5)质量浓度的46.9%。PMF解析结果为二次源58.9%、燃煤源15.7%、机动车排放源9.2%、扬尘源8.6%、工业源2.5%、其他源5.1%。结合2018年安阳市大气污染源排放清单对二次源贡献进行重新分配,得到安阳市PM_(2.5)主要贡献来自燃煤源29.8%、工业源28.5%、机动车源27.1%。后向轨迹聚类结果显示,安阳市气团输送路径主要有远距离传输、城市间输送和本地运输3类,其中本地运输占比最大,其次为正南和东南方向上的城市间输送。     

青岛市PM2.5化学组分特征及综合来源解析

为明确青岛市环境受体中PM_(2.5)的化学组分特征及来源,该研究于2016年在青岛市7个点位采集了PM_(2.5)样品,分析了PM_(2.5)中的无机元素、水溶性离子、碳等组分的质量浓度,采用CMB模型估算法,估算了青岛市的一次源类、二次源类对PM_(2.5)的贡献,并结合排放源清单及系数分配得到综合的PM_(2.5)源解析结果。结果表明:青岛市环境受体中PM_(2.5)平均质量浓度为62μg/m~3。PM_(2.5)中占比较高的组分是OC(16.44%)、SO_4~(2-)(15.07%)、NO_3~-(11.27%)、NH_4~+(8.86%)和EC(5.21%)。OC/EC的年平均值为3.62,说明存在二次有机气溶胶污染;SO2-4/NO-3的年平均值为2.71,夏季明显高于其他季节。冬季重污染过程中主要离子呈现出累积的现象。夏季二次硫酸盐的贡献上升为第一位(24.7%);机动车尘四季的贡献均较高(17.5%~20.5%),燃煤在冬季(15.1%)、秋季(13.3%)贡献高,扬尘在春季(16.5%)、冬季(15.6%)贡献高。     

蚌埠市夏季大气细颗粒物在线源解析

为了解蚌埠市环境空气中PM_(2.5)的来源,于2017年8月18日—9月18日,在百货大楼和高新区站点,利用单颗粒物气溶胶飞行时间质谱仪开展PM_(2.5)在线源解析。结果表明,百货大楼点位ρ(PM_(2.5))高于高新区点位,轻度污染比例(4.2%)明显高于高新区点位(0.8%),出现了中度污染(0.3%);SPAMS的PM_(2.5)质谱图显示百货大楼点位PM_(2.5)中K~+、Na~+特征明显,高新区点位HSO_4~-、NO_3~-、NO_2~-等无机信号较为明显;2个点位NO_3~-、NO_2~-、NH_4~+离子颗粒数占总颗粒数的百分比明显较高,且高新区点位NO_3~-、HSO_4~-离子数占比要明显高于百货大楼点位,燃料燃烧、工业工艺源、农田氮肥施用是其主要的人为污染源;2个点位PM_(2.5)成分主要为元素碳,分别占比42.4%,40.6%;污染时段,ρ(PM_(2.5))快速上升,除受本地机动车尾气源和燃煤源累积影响外,百货大楼点位扬尘源排放增加,高新区点位扬尘源和工业工艺排放源增加;2个点位机动车尾气源均为首要污染源,分别占比29.5%和30.9%,其次为燃煤源(24.3%和24.7%),扬尘源占比分别为22.9%和20.8%。     

大同市大气颗粒物浓度与水溶性离子季度分布特征

为研究大同市大气颗粒物质量浓度与水溶性离子组成特征,于2013年2、7、9、12月,分别对大同市及其对照点庞泉沟国家大气背景点进行了PM2.5及PM10的采样,通过超声萃取-IC法测定了样品中的9种水溶性离子,结果表明,大同市大气颗粒物污染1、4季度重于2、3季度,PM2.5季度均值全年均未超标,PM10仅第1季度超标1.4倍,污染状况总体良好,PM2.5与PM10相关系数R为0.75,说明大同市颗粒物污染有较为相近的来源,且不同季节均以粗颗粒物为主;大同市PM2.5中水溶性离子浓度分布为SO2-4、NO-3、NH+4Cl-、Ca2+K+、Na+F-、Mg2+,PM10中Ca2+浓度仅次于SO2-4、NO-3,控制扬尘将有效降低PM10的浓度;PM2.5及PM10中的9种水溶性离子在不同季度的浓度与颗粒物浓度分布规律类似,1、4季度较高,2、3季度较低;由阴阳离子平衡计算结果可知,相关性方程的斜率K为1.045,表明大同市大气颗粒物中阳离子相对亏损,大气细粒子组分偏酸性。NO-3与SO2-4浓度比值均小于1,大同市以硫酸型污染为主,大气中的SO2-4主要来源于人类活动排放。     

灰霾期间武汉城市区域大气污染物的理化特征

利用湖北省大气复合污染自动监测站2013年的全年监测数据,分析了灰霾期间武汉城市区域大气污染物的理化特征。霾日主要出现在春季、秋季和冬季。霾日与非霾日大气污染物质量浓度和气象参数的对比分析结果显示:高湿度、静风是武汉城市区域霾日的重要气象特征;PM1、PM_(2.5)、PM_(10)、NO_2、CO、NH3的质量浓度,SOR、NOR值以及PM_(2.5)中的二次无机离子(SO2-4、NO-3、NH+4)和部分元素(Pb、Se、Cd、Zn、K)的质量浓度均在霾日明显高于非霾日,而霾日SO2质量浓度仅在冬季略高于非霾日。选取2013年1月的连续灰霾日进行相关性分析,结果表明:污染组分主要来自当地排放(包括直接排放和二次形成),并受当地气象条件影响。此次灰霾过程中PM_(2.5)中的硫酸盐和硝酸盐主要来自气相反应,气态NO_2主要生成了气态HNO_3,而不是HNO_2。     

宁波市区冬季大气颗粒物及其主要组分的污染特征分析

为了更好地研究影响宁波市区环境空气质量的污染物变化特征,于2010年1月20—30日进行了加强监测。研究结果表明,宁波市区大气中PM₁₀和PM_2.5质量浓度较高,其中PM_2.5/PM₁₀为0.5~0.85。对PM₁₀和PM_2.5采样膜分析,水溶性粒子和含碳组分分别占PM₁₀和PM_2.5质量浓度的56.7%和66.9%,其中二次污染的水溶性离子SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺是PM₁₀和PM_2.5中浓度较高的离子组分;PM_2.5样品中OC与EC的相关性较好,表明OC与EC的来源相对一致,可能主要来自机动车尾气的贡献;但PM₁₀样品中OC与EC的相关性较差,表明其来源相对复杂;其中SOC的浓度占OC的13%~35%,说明宁波市区冬季导致二次污染的光化学反应不活跃。     

重庆市主城区大气水溶性离子在线观测分析

2015年12月—2016年3月期间,利用在线气体与气溶胶成分监测仪(IGAC)在重庆市大气超级站开展连续观测分析,并捕捉到2次持续时间较长的空气重污染过程。对PM_(2.5)中9种水溶性离子及5种气态前体物的观测结果分析表明:NO_3~-、NH_4~+和SO_4~(2-)是重庆市主城区PM_(2.5)中主要的水溶性离子成分,其浓度均表现出明显的日变化特征,主要以(NH4)_2SO_4和NH_4NO_3的形式存在。NH_3和SO_2是最主要的气态污染物。2次重污染过程的水溶性离子组分有明显差异,细颗粒物累积型污染的NH_4~+、SO_4~(2-)、NO_3~-浓度高,二次转化十分明显;春节期间烟花爆竹集中燃放,Cl~-、K~+浓度高,主要属于一次排放;污染期间主要离子组分的同源性特征显著。     

杭州秋冬季PM2.5污染特征分析

为研究杭州PM_2.5污染来源特征,利用2013—2019年杭州市PM_2.5监测数据和气象观测数据,分析了杭州市2013—2019年PM_2.5浓度变化,选取本地积累型和输入型2种PM_2.5污染过程,结合单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪（SPAMS）和在线离子色谱数据,探讨杭州市PM_2.5化学组分和污染来源。结果表明：每年秋冬季（11月至次年3月）杭州以东北风、西北风及偏南风为主,风速低于4 m/s时,大气扩散条件差,受本地污染物积累影响,PM_2.5浓度容易出现超标;风速较大且为东北风和西北风时,受上游污染输入影响,易出现PM_2.5重度污染。本地积累型和输入型案例中,PM_2.5化学组分中占比最大的为NO₃^-、SO₄^2-和NH₄⁺;PM_2.5浓度上升过程中,二次NO₃^-和SO₄^2-转换率明显上升,其中NO₃^-上升更为显著,二次气溶胶污染严重。2次案例中,PM_2.5来源贡献占比前3位均为机动车尾气源、燃煤源和工业工艺源,其中本地积累型PM_2.5浓度上升阶段,机动车尾气源占比会明显上升;输入型案例中,输入阶段机动车尾气源占比显著上升,燃煤源贡献也小幅上升。     

徐州市不同类型颗粒物重污染过程特征及组分差异性分析

经过多年的大气污染防治,我国空气质量有了大幅改善,但重污染过程仍有发生。对2018—2021年徐州市3种不同类型颗粒物重污染过程的污染特征、演变趋势、PM_2.5组分特征和相关性及污染成因分析结果表明:在不同类型的重污染过程中,二次无机离子NO₃^-、SO₄^2-、NH₄⁺在PM_2.5中的占比均是最高。在累积型重污染期间,NO₃^-、SO₄^2-、NH₄⁺分别增长144%、142%、183%,二次无机离子对PM_2.5的增长贡献较大。结合相关性分析及SOR、NOR值发现,硝酸盐和硫酸盐的二次生成作用显著。在沙尘型重污染期间,结合雷达监测结果及后向轨迹图可以看出,沙尘沉降至高空与近地面污染物叠加造成颗粒物高值。化学组分中Ca²⁺、Mg²⁺浓度对PM_2.5浓度的影响最大,二次生成和转化对其影响较小。在烟花燃放型重污染期间,和烟花爆竹有关的K⁺、Mg²⁺、Cl^-离子较污染前分别上升1 112%、2 058%、和239%,对污染过程影响显著。     

北京市典型重污染过程中PM2.5载带水溶性无机离子污染特征分析

为研究北京地区冬季PM_(2.5)载带的水溶性无机离子组分污染特征,2013年1月在中国环境科学研究院内采用在线离子色谱(URG-9000B,AIM-IC)对PM_(2.5)中水溶性无机离子(SO_4~(2-)、NO_3~-、Cl~-、NH_4~+、Na~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+))进行监测与分析。结果表明,采样期间总水溶性无机离子(TWSI)浓度为61.0μg/m~3,其中二次无机离子SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+(SNA)占比达72.3%,在PM_(2.5)中占比为40.29%,表明北京市PM_(2.5)二次污染严重。重污染天[NO_3~-]/[SO_4~(2-)]表明,固定源污染较移动源更为显著。三元相图表明,在空气质量为优的情况下,NH_4~+(在SNA中占比为30.3%~65.5%,下同)主要以NH_4NO_3的形式存在,较少比例以(NH_4)_2SO_4存在;严重污染时,NH_4~+(47.3%~77.9%)主要以(NH_4)_2SO_4形式存在,其次以NH_4NO_3的形式存在,其余的NH_4~+以NH_4Cl的形式存在。[NO_3~-]/[SO_4~(2-)]日变化表明,早、晚机动车高峰影响北京重污染发生。