2017年佛山市大气复合污染特征及来源分析

利用2017年佛山市8个国控监测点位的6项常规大气污染物自动监测数据,研究细颗粒物(PM_(2.5))、可吸入颗粒物(PM 10)、臭氧(O_(3))的时空变化和复合污染特征,并采用单颗粒气溶胶质谱仪对佛山市大气PM_(2.5)进行来源解析,分析O_(3)与二次气溶胶的协同增长关系。结果表明,2017年佛山市空气质量综合指数(AQI)为4.75,主要的空气质量污染物为PM_(2.5)、二氧化氮(NO_(2))和O_(3),除O_(3)呈现第2,3季度较高外,其他5项污染物均呈现第1,4季度较高的趋势。ρ(PM_(2.5))和ρ(PM_(2.5))/ρ(CO)在1—4月和11,12月较高,二次生成强度较大。机动车尾气源、燃煤源和工业工艺源是大气PM_(2.5)的主要来源。佛山市中心城区等道路密集以及交通枢纽地区的ρ(NO_(2))较高,机动车尾气排放是大气NO_(2)的主要来源。O_(3)污染主要发生在4,5,7—10月。ρ(O_(3))和ρ(PM_(2.5))/ρ(CO)的日变化均在12:00—17:00达到峰值。ρ(PM_(2.5))随光化学活性水平增强而提高,高度和中度光化学活性水平下ρ(PM_(2.5))/ρ(CO)明显大于轻度和低光化学活性水平。在统计时段,PM_(2.5)和O_(3)协同增长的时间占37.3%,O_(3)污染对二次气溶胶的氧化生成有明显的促进作用。     

苏州市一次PM_(2.5)污染过程分析及其来源解析

利用TEOM1405F型PM_(2.5)测量仪、MARGA水溶性离子在线分析仪和激光雷达对苏州市2016年8月24日—9月6日PM_(2.5)、水溶性离子和气溶胶垂直分布进行了观测,结合气象数据分析了水溶性离子的变化规律及其主要来源。结果表明,观测期间PM_(2.5)平均值为43.4μg/m3,与2014和2015年同期相比下降了42.9%和40.3%。总水溶性无机离子平均值为24.18μg/m~3,约占ρ(PM_(2.5))55.7%,其中ρ(SO_4~(2-))、ρ(NH_4~+)和ρ(NO_3~-)分别占ρ(总离子)的46.0%、25.8%、21.0%。夜间边界层降低,大气垂直扩散条件较差,是造成ρ(PM_(2.5))及ρ(水溶性离子)显著升高的主要原因。ρ(NO_3~-)/ρ(SO_4~(2-))为0.056~1.939,平均值为0.432,表明固定源(燃煤源)仍然是PM_(2.5)的主要来源;PCA方法表明苏州水溶性离子的主要来源于二次污染和燃烧源、海盐和土壤源以及地面扬尘、建筑尘。     

宜兴市细颗粒物化学特征和来源解析

通过在宜兴市3个监测站点对细颗粒物(PM_(2.5))开展不同季节采样,对样品做化学分析,结合化学质量平衡(CMB)模型解析PM_(2.5)来源贡献。结果表明,宜兴市PM_(2.5)年均质量浓度为37.5μg/m~3,冬季质量浓度最高,为53.1μg/m~3。PM_(2.5)主要化学成分为SO_4~(2-)、NO_3~-、OC、EC、NH_4~+、Cl~-、Ca、Na、Al。PM_(2.5)的主要排放源贡献为二次硫酸盐(21.0%)、二次有机气溶胶(14.9%)、二次硝酸盐(14.1%)和燃煤电厂(8.0%)。利用本地排放源清单进行二次来源解析,得到全年主要排放源贡献为工业(33.1%)、燃煤(23.1%)、移动源(17.6%)、扬尘(9.3%)和其他来源(16.9%)。减轻颗粒物污染,重点是控制工业生产、燃煤及机动车中的排放。     

南京市城区PM2.5中化学组分演变特征

于2011—2017年在江苏省南京环境监测中心办公楼顶开展PM_(2.5)监测采样,分析其样品中OC、EC、水溶性离子和20余种无机元素等组分演变特征。结果表明,NO3-、SO24-、NH4+、OC、EC等是PM_(2.5)的主要组分,且大部分组分值随ρ(PM_(2.5))降低呈下降趋势; OC在2016—2017年成为占比最大的组分;ρ(NO_3~-)/ρ(SO_4~(2-))由0. 9上升至1. 3,ρ(OC)/ρ(EC)由3. 2上升至3. 6,均呈持续上升趋势;机动车污染和有机碳污染明显加重,南京大气污染类型从传统煤烟型污染向煤烟型与氧化型污染共同主导的复合型污染转变; K~-、Cl~-、SO_4~(2-)等水溶性离子和痕量元素K、Al、Ca、Na、Mg等值持续下降,说明工业污染减排、燃煤总量控制和污染治理、扬尘管控和秸秆禁烧效果显著。     

盐城市秋冬季节PM2.5污染特征及来源分析

于2019年10月—2020年2月在盐城市开展大气PM_(2.5)离线监测,对PM_(2.5)的浓度变化、质量平衡、组分及来源进行了分析。结果表明,监测期间盐城市ρ(PM_(2.5))月均值为43.32～62.59μg/m~3,其中1月最高;监测期间ρ(PM_(2.5))平均值为54.25μg/m~3,质量重建后该值为52.38μg/m~3,与实测值的相关性达到0.98; PM_(2.5)占比最多的成分是硫酸盐、硝酸盐和铵盐(SNA); m(NO_3~-)/m(SO_4~(2-))的平均值为2.16,说明监测期间盐城市机动车相比固定源对NO_2和SO_2有更高的贡献;通过主成分因子分析,可知盐城市秋、冬季节PM_(2.5)主要来源于土壤和扬尘源、燃烧源以及二次无机源。     

连云港春季PM2.5中主要水溶性无机离子污染特征及来源解析

于2017年3月1日—5月31日监测分析了连云港市大气PM_(2.5)中主要水溶性无机离子质量浓度的日变化规律,以及与气象因子、PM10、PM_(2.5)相关性。结果表明,水溶性无机离子质量浓度与环境空气中NO_2、CO、PM_(10)、PM_(2. 5)显著相关,与气温、风速、能见度等呈负相关;日变化呈明显单峰型,峰值出现在08:00左右;水溶性无机离子季度均值为27. 2μg/m~3,占ρ(PM_(2.5))平均50%左右,ρ(NO_3~-)、ρ(SO_4~(2-))和ρ(NH_4~+)占ρ(水溶性无机离子)总85%以上;指出,SO_4~(2-)主要受远距离传输的影响,NO_3~-和NH_4~+主要受局地源的影响。     

郑州市PM2.5组分季节性特征及来源研究

为了探究郑州市大气PM_(2.5)组分的季节性特征及来源,于2017年12月至2018年11月对郑州市5个点位进行采样,共采集有效环境受体样本1 166个。通过研究受体样本PM_(2.5)中的碳组分、水溶性离子和无机元素信息,获取各组分的季节特征,并结合正定矩阵因子分解(PMF)模型进行来源解析。结果表明,采样期间,郑州市PM_(2.5)平均浓度为69.6μg/m~3,占比较高的化学组分为NO_3~-、有机碳(OC)、SO_4~(2-)和NH_4~+,占比之和为86.7%。其中,NO_3~-、OC和NH_4~+呈现冬季高、夏季低的季节性浓度分布规律,SO_4~(2-)则是秋冬季稍高于春夏季。此外,Al、Si、Fe和Ca的浓度在春秋季略高于冬夏季。PMF模型解析结果显示,二次源为郑州市PM_(2.5)首要污染源,分担率为50.9%,其次是移动源(分担率12.0%)、燃煤源(分担率11.4%)和扬尘源(分担率10.2%)。其中,燃煤源在冬季较高、夏季较低,移动源在夏季最高,扬尘源在春季和秋季较高。     

青藏高原典型城市拉萨市大气颗粒物污染源成分谱建立研究与特征分析

系统研究建立高原典型城市拉萨市开放源(土壤风沙尘、道路扬尘、施工扬尘、采矿扬尘),移动源(机动车尾气尘),固定源(工业烟粉尘、生物质燃烧尘及餐饮油烟)共3类8种大气颗粒物(PM_(2.5)、PM_(10))污染源化学成分谱。研究结果表明:开放源以地壳类元素为主,自然背景特征明显;移动源源成分谱中元素碳含量明显高于其他城市,在PM_(2.5)、PM_(10)源谱中分别占60.15%、51.86%,有机碳含量也相对较高,均超过20%;固定源中,牛粪和松柏枝两类生物质燃烧污染源的有机碳含量显著高于其他组分,工业烟粉尘中Ca远高于其他组分,在PM_(2.5)、PM_(10)源谱中分别占21.32%、21.21%。移动源、固定源源成分谱均显示出高原城市的独特特征。     

合肥市冬季灰霾天气PM_(2.5)源解析

于2016年12月30日—2017年2月4日,利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪(SPAMS),对合肥市PM_(2.5)开展来源解析连续监测,共捕捉到4次较为明显的灰霾过程,对颗粒物种类及质谱特征进行了分析。结果显示,监测期间合肥市主要颗粒物成分为元素碳(EC)(31. 9%)、富钾(K)(16. 6%)、有机碳(OC)(16. 0%)及混合碳颗粒(ECOC)(15. 0%)等。主要污染源为机动车尾气源(24. 5%)、工业工艺源(22. 7%)、燃煤源(14. 1%)、二次无机源(13. 5%)等。污染天气发生时,工业工艺源占比上升2. 2个百分点,生物质燃烧和燃煤源占比分别下降1. 7和2. 7个百分点,机动车尾气和扬尘源基本持平,表明此次污染过程主要受到工业工艺源的累积影响。     

青岛市PM2.5化学组分特征及综合来源解析

为明确青岛市环境受体中PM_(2.5)的化学组分特征及来源,该研究于2016年在青岛市7个点位采集了PM_(2.5)样品,分析了PM_(2.5)中的无机元素、水溶性离子、碳等组分的质量浓度,采用CMB模型估算法,估算了青岛市的一次源类、二次源类对PM_(2.5)的贡献,并结合排放源清单及系数分配得到综合的PM_(2.5)源解析结果。结果表明:青岛市环境受体中PM_(2.5)平均质量浓度为62μg/m~3。PM_(2.5)中占比较高的组分是OC(16.44%)、SO_4~(2-)(15.07%)、NO_3~-(11.27%)、NH_4~+(8.86%)和EC(5.21%)。OC/EC的年平均值为3.62,说明存在二次有机气溶胶污染;SO2-4/NO-3的年平均值为2.71,夏季明显高于其他季节。冬季重污染过程中主要离子呈现出累积的现象。夏季二次硫酸盐的贡献上升为第一位(24.7%);机动车尘四季的贡献均较高(17.5%~20.5%),燃煤在冬季(15.1%)、秋季(13.3%)贡献高,扬尘在春季(16.5%)、冬季(15.6%)贡献高。     

大同市大气颗粒物浓度与水溶性离子季度分布特征

为研究大同市大气颗粒物质量浓度与水溶性离子组成特征,于2013年2、7、9、12月,分别对大同市及其对照点庞泉沟国家大气背景点进行了PM2.5及PM10的采样,通过超声萃取-IC法测定了样品中的9种水溶性离子,结果表明,大同市大气颗粒物污染1、4季度重于2、3季度,PM2.5季度均值全年均未超标,PM10仅第1季度超标1.4倍,污染状况总体良好,PM2.5与PM10相关系数R为0.75,说明大同市颗粒物污染有较为相近的来源,且不同季节均以粗颗粒物为主;大同市PM2.5中水溶性离子浓度分布为SO2-4、NO-3、NH+4Cl-、Ca2+K+、Na+F-、Mg2+,PM10中Ca2+浓度仅次于SO2-4、NO-3,控制扬尘将有效降低PM10的浓度;PM2.5及PM10中的9种水溶性离子在不同季度的浓度与颗粒物浓度分布规律类似,1、4季度较高,2、3季度较低;由阴阳离子平衡计算结果可知,相关性方程的斜率K为1.045,表明大同市大气颗粒物中阳离子相对亏损,大气细粒子组分偏酸性。NO-3与SO2-4浓度比值均小于1,大同市以硫酸型污染为主,大气中的SO2-4主要来源于人类活动排放。     

杭州秋冬季PM2.5污染特征分析

为研究杭州PM_2.5污染来源特征,利用2013—2019年杭州市PM_2.5监测数据和气象观测数据,分析了杭州市2013—2019年PM_2.5浓度变化,选取本地积累型和输入型2种PM_2.5污染过程,结合单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪（SPAMS）和在线离子色谱数据,探讨杭州市PM_2.5化学组分和污染来源。结果表明：每年秋冬季（11月至次年3月）杭州以东北风、西北风及偏南风为主,风速低于4 m/s时,大气扩散条件差,受本地污染物积累影响,PM_2.5浓度容易出现超标;风速较大且为东北风和西北风时,受上游污染输入影响,易出现PM_2.5重度污染。本地积累型和输入型案例中,PM_2.5化学组分中占比最大的为NO₃^-、SO₄^2-和NH₄⁺;PM_2.5浓度上升过程中,二次NO₃^-和SO₄^2-转换率明显上升,其中NO₃^-上升更为显著,二次气溶胶污染严重。2次案例中,PM_2.5来源贡献占比前3位均为机动车尾气源、燃煤源和工业工艺源,其中本地积累型PM_2.5浓度上升阶段,机动车尾气源占比会明显上升;输入型案例中,输入阶段机动车尾气源占比显著上升,燃煤源贡献也小幅上升。     

北京市典型重污染过程中PM2.5载带水溶性无机离子污染特征分析

为研究北京地区冬季PM_(2.5)载带的水溶性无机离子组分污染特征,2013年1月在中国环境科学研究院内采用在线离子色谱(URG-9000B,AIM-IC)对PM_(2.5)中水溶性无机离子(SO_4~(2-)、NO_3~-、Cl~-、NH_4~+、Na~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+))进行监测与分析。结果表明,采样期间总水溶性无机离子(TWSI)浓度为61.0μg/m~3,其中二次无机离子SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+(SNA)占比达72.3%,在PM_(2.5)中占比为40.29%,表明北京市PM_(2.5)二次污染严重。重污染天[NO_3~-]/[SO_4~(2-)]表明,固定源污染较移动源更为显著。三元相图表明,在空气质量为优的情况下,NH_4~+(在SNA中占比为30.3%~65.5%,下同)主要以NH_4NO_3的形式存在,较少比例以(NH_4)_2SO_4存在;严重污染时,NH_4~+(47.3%~77.9%)主要以(NH_4)_2SO_4形式存在,其次以NH_4NO_3的形式存在,其余的NH_4~+以NH_4Cl的形式存在。[NO_3~-]/[SO_4~(2-)]日变化表明,早、晚机动车高峰影响北京重污染发生。     

重庆市主城区大气水溶性离子在线观测分析

2015年12月—2016年3月期间,利用在线气体与气溶胶成分监测仪(IGAC)在重庆市大气超级站开展连续观测分析,并捕捉到2次持续时间较长的空气重污染过程。对PM_(2.5)中9种水溶性离子及5种气态前体物的观测结果分析表明:NO_3~-、NH_4~+和SO_4~(2-)是重庆市主城区PM_(2.5)中主要的水溶性离子成分,其浓度均表现出明显的日变化特征,主要以(NH4)_2SO_4和NH_4NO_3的形式存在。NH_3和SO_2是最主要的气态污染物。2次重污染过程的水溶性离子组分有明显差异,细颗粒物累积型污染的NH_4~+、SO_4~(2-)、NO_3~-浓度高,二次转化十分明显;春节期间烟花爆竹集中燃放,Cl~-、K~+浓度高,主要属于一次排放;污染期间主要离子组分的同源性特征显著。     

北京夏季大气主要含氮无机化合物的变化规律与相互作用

利用SJAC-MOBIC/FIA在2006年8月16日—9月9日在线测量了北京城市大气细颗粒物中主要水溶性含氮离子组分(NO₃^-和 NH₄⁺),与重要含氮气态污染物(HNO₃、HNO₂和 NH₃),以追踪细颗粒物中含氮二次无机组分和含氮气态污染物的变化规律及其相互作用。观测期间,NO₃^- 和 NH₄⁺的平均浓度分别为13.08和11.93 μg/m³,它们与SO₄^2-浓度之和在细颗粒物(PM_2.5)中的平均比例为55%,明显高于其他季节;污染过程中,积聚模态颗粒物体积浓度及其与爱根核模态颗粒物体积浓度比值逐渐增加,说明二次转化是北京夏季细颗粒物的重要来源。白天HONO迅速光解产生OH自由基,而OH自由基是生成HNO₃的重要物种,因此HONO和HNO₃具有相反的日变化规律。在温度较高的白天,大气环境不利于NH₄NO₃的生成与存在;夜间低温高湿的条件下硝酸铵理论平衡系数Ke与气态氨和硝酸的乘积Km相当或低于后者,较有利于NH₄NO₃的生成。北京夏季大气具有足量气态NH₃以中和硫酸盐;但在NO₃^-与阳离子的电荷平衡中,金属阳离子也非常重要。     

徐州市不同类型颗粒物重污染过程特征及组分差异性分析

经过多年的大气污染防治,我国空气质量有了大幅改善,但重污染过程仍有发生。对2018—2021年徐州市3种不同类型颗粒物重污染过程的污染特征、演变趋势、PM_2.5组分特征和相关性及污染成因分析结果表明:在不同类型的重污染过程中,二次无机离子NO₃^-、SO₄^2-、NH₄⁺在PM_2.5中的占比均是最高。在累积型重污染期间,NO₃^-、SO₄^2-、NH₄⁺分别增长144%、142%、183%,二次无机离子对PM_2.5的增长贡献较大。结合相关性分析及SOR、NOR值发现,硝酸盐和硫酸盐的二次生成作用显著。在沙尘型重污染期间,结合雷达监测结果及后向轨迹图可以看出,沙尘沉降至高空与近地面污染物叠加造成颗粒物高值。化学组分中Ca²⁺、Mg²⁺浓度对PM_2.5浓度的影响最大,二次生成和转化对其影响较小。在烟花燃放型重污染期间,和烟花爆竹有关的K⁺、Mg²⁺、Cl^-离子较污染前分别上升1 112%、2 058%、和239%,对污染过程影响显著。     

2020年泰州市细颗粒物质量浓度高值区污染来源解析

2020年在位于泰州市主城区大气细颗粒物(PM_(2.5))质量浓度高值区的莲花国控空气站点进行手工采样,分析了大气PM_(2.5)的质量浓度和元素组成,以及离子、有机碳和元素碳的质量浓度。根据监测结果,采用正定矩阵因子分解(PMF)受体模型对其来源进行解析。结果显示,莲花站点大气PM_(2.5)中主要组分包括有机物、硝酸盐、硫酸盐、铵盐、地壳物质、氯盐、钾盐、黑炭、微量元素和钠盐,占比分别为35.7%,25.6%,13.9%,11.9%,6.1%,2.3%,1.5%,1.5%,0.8%和0.7%,有机物、硝酸盐、硫酸盐、铵盐为首要污染组分,这4类物质对PM_(2.5)的累计贡献为87.1%。根据解析结果与实际污染特征,提出应优化城市路网结构,强化工地扬尘管控,全面取缔燃煤炉和严抓秸秆禁烧工作等控制对策。     

不同气团来源对广州细颗粒物理化特性的影响

利用2006年7月广州细颗粒物质量浓度、数谱分布与化学组成的观测数据与气团后向轨迹聚类分析结果,系统分析了不同气团来源对广州细颗粒物理化特性的影响。观测期间,广州气团来源可分成来自远海、近海、西面陆地和北面陆地4种类型。细颗粒物总数浓度水平在4种类型中基本相当。当气团来自远海时,二次转化影响较小,PM2.5质量浓度较低,颗粒物数浓度从大到小依次为老化爱根核模态新鲜爱根核模态度积聚模态;受到海洋气团的影响,Cl-在PM2.5中比例为4种类型中最大。气团来自近海时,颗粒物二次生成与老化现象突出,数谱峰值出现在积聚模态,而其他类型出现在爱根核模态;SO2-4、OC与NO-3之和在PM2.5中的比例大于50%,为4种类型中最高。气团来自西面陆地和北面陆地时,细颗粒物受陆地传输老化气团和本地来源影响均较明显。来自北面陆地时,250 nm以上颗粒物数浓度明显升高,是PM2.5平均浓度远高于其他类型的直接原因之一。     

2021年青岛市一次PM_(2.5)和沙尘混合空气污染过程分析

以2021年3月青岛市空气自动站监测数据为依据,借助环境气象激光雷达、气溶胶激光雷达、在线离子色谱仪等技术手段,并利用后向轨迹模式(HYSPLIT)对青岛市一次PM_(2.5)和沙尘混合空气污染过程、气象条件、颗粒物组成以及传输路径等进行了综合分析。结果表明:静小风、湿度大、垂直方向逆温以及高空多次向近地面的污染物输送是第1阶段PM_(2.5)污染的主要原因,NO^(-)_(3)、SO^(2-)_(4)、NH^(+)_(4)浓度分别占水溶性离子浓度总和的51.7%,24.8%,22.4%,三者之和占ρ(PM_(2.5))的52.3%,机动车源、工业源和燃烧源贡献较大,其中尤以机动车源影响最显著;第2阶段各子站颗粒物浓度变化呈现明显的传输特征,PM_(2.5)中Ca^(2+)浓度升至第1阶段的6倍,沙尘源影响显著,污染气团主要来自蒙古国和我国内蒙古,前期由西北地区直接到达青岛,后期是经渤海湾、烟台到达青岛东南海域,最后回流至青岛;冷高压强度较弱导致近地面水平扩散条件不利,ρ(PM_(10))长时间维持在较高水平。     

宁波市区冬季大气颗粒物及其主要组分的污染特征分析

为了更好地研究影响宁波市区环境空气质量的污染物变化特征,于2010年1月20—30日进行了加强监测。研究结果表明,宁波市区大气中PM₁₀和PM_2.5质量浓度较高,其中PM_2.5/PM₁₀为0.5~0.85。对PM₁₀和PM_2.5采样膜分析,水溶性粒子和含碳组分分别占PM₁₀和PM_2.5质量浓度的56.7%和66.9%,其中二次污染的水溶性离子SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺是PM₁₀和PM_2.5中浓度较高的离子组分;PM_2.5样品中OC与EC的相关性较好,表明OC与EC的来源相对一致,可能主要来自机动车尾气的贡献;但PM₁₀样品中OC与EC的相关性较差,表明其来源相对复杂;其中SOC的浓度占OC的13%~35%,说明宁波市区冬季导致二次污染的光化学反应不活跃。