抗坏血酸根化学还原对铁基催化剂UV-Fenton体系的影响

选用铁氧化合物和聚合硅酸铁(PSF)作为铁基多相UV-Fenton催化剂,比较抗坏血酸根对其化学还原生成和释放Fe2+的能力;通过多相UV-Fenton体系中橙Ⅱ的脱色、H2O2分解和·OH生成,分析抗坏血酸根对不同铁基催化剂的增效能力;探讨抗坏血酸根化学还原对铁基催化剂亚铁离子生成和铁离子溶出机制.结果表明,抗坏血酸根对聚合态铁离子的化学还原能力强于氧化物晶格中的铁离子,其还原不同铁基催化剂能力由大到小的顺序为:PSF、α-FeOOH、Fe3O4、α-Fe2 O3.在抗坏血酸根化学还原增效条件下,橙Ⅱ在 PSF、α-FeOOH、Fe3O4和 α-Fe2O3的 UV-Fenton 体系中"快速"脱色一级动力学常数相对于相应的基础体系能分别增加1 480％、1 270％、1 700％和1 110％.抗坏血酸根增效的原因是其能通过化学还原实现催化剂表面Fe2+的生成和释放,同时草酸等中间产物通过络合作用进一步增强催化剂Fe3+的溶出,并最终促进体系高浓度·OH的生成.反应结束后,增效体系中的Fe3+能重新吸附回铁基催化剂,从而避免催化剂活性组分流失和铁离子二次污染.该结果说明,外加抗坏血酸根是铁基多相UV-Fenton体系安全可靠的增效方法.     

3种含铁氧化物对水溶液中Cd(Ⅱ)的吸附研究

采用合成磁铁矿、纤铁矿、四方纤铁矿进行分批实验,研究了其对水溶液中Cd(Ⅱ)的吸附性能。利用X射线粉末衍射仪对3种铁(氢)氧化物进行表征。测定了磁铁矿、纤铁矿、四方纤铁矿的比表面积分别为17.19,121.60,60.92 m~2/g。准二级动力学模型较好地拟合了Cd(Ⅱ)在3种铁(氢)氧化物的动力学数据,3种铁(氢)氧化物对Cd(Ⅱ)的最大吸附量分别为11.83,4.387,3.73 mg/g。pH值小于5时,pH值对磁铁矿和纤铁矿吸附水溶液中Cd(Ⅱ)的能力影响不大;当pH=4时,四方纤铁矿吸附水溶液中Cd(Ⅱ)的效果最好。     

新型类Fenton催化剂表征及其降解染料废水的试验研究

钴基和铜基类Fenton催化剂是近年来的研究热点,对新型类Fenton催化剂进行SEM,EDS,XPS表征,得知催化剂中的金属元素主要为钴和铜。通过单因素分析法,研究影响该催化剂处理甲基橙模拟废水效果的因素。结果表明:该催化剂在pH为3~9的范围内均表现出较好的催化降解能力;当双氧水的添加量达到20 mL/L时,催化降解能力不再增加;催化剂的投加量影响催化降解能力达到最大的时间;此外,双氧水的投加方式影响降解所需的时间而对最终的处理效果影响不大。     

贫化铜渣的特性分析

铜渣是有色金属火法炼铜过程中产出的固体废弃物.通过化学分析、XRD衍射、SEM-EDS和热重等分析铜渣的特性.铜渣主要成分是赤铁矿(α-Fe203)、铁橄榄石(Fe2SiO4)、磁铁矿(Fe3O4)和非晶态硅石,并含有铜及少量镍、钴等有价组分.铁橄榄石和磁铁矿约占总渣量的90%.冷却方式影响渣中铁橄榄石的形成,空冷渣中铁橄榄石的比例明显高于水淬铜渣中的铁橄榄石含量.磁铁矿以多边状、树枝状、放射状结构存在于硅酸盐基体中;铁橄榄石呈柱状、板状、树突状颗粒存在于炉渣基体中;铜矿物或被硅铁氧化物所包裹,或与铜铁矿物共同形成斑状结构及多矿物共生嵌于铁橄榄石基体中.铜渣中铁橄榄石组分首先在491～1 173℃之间氧化转变为赤铁矿和非晶态硅石,其次是磁铁矿发生Fe3O4→γ-Fe2O3→α-Fe2O3的晶型转变过程.加热可以使铁橄榄石、铜和铁的硫化物及磷化物发生氧化反应.     

Fenton试剂降解中年期垃圾渗滤液的条件及动力学研究

通过实验研究了Fenton体系中羟基自由基的生成规律,考察了H2O2浓度、FeSO4浓度、pH值3个因素对羟基自由基生成规律的影响,这3个因素对羟基自由基的生成均有较大的影响;采用"生成率"实验确定最佳操作条件,分析了Fenton试剂降解中年期垃圾渗滤液COD的动力学过程,将其分为2个近一级反应,反应速率常数分别为-538.5 mg/(L·h)和-30.3 mg/(L·h).     

Sb2O5/TiO2催化超声降解甲基橙溶液

采用实验室合成的Sb2O5掺杂TiO2作为催化剂,研究各种因素对甲基橙的超声催化降解反应的影响.结果表明,在Sb2O5掺杂TiO2催化剂作用下,甲基橙的超声催化降解效果明显优于单独使用TiO2的情况.1.5%掺杂量的催化剂,用量在1.0～1.5 g/L之间,超声波频率25 kHz,输出功率1.0 W/cm2,pH为1.0～3.0时,初始浓度为20 mg/L的甲基橙水溶液,100 min左右基本可全部降解,COD去除率达到99.0%以上.Sb2O5掺杂TiO2催化超声降解有机污染物的方法具有很好的应用前景.     

异相Fenton试剂-光协同催化降解五氯酚钠的研究

在Fenton试剂-光催化氧化降解五氯酚钠过程中,由于Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)水解,导致光效率降低,五氯苯酚分析困难,并在废水处理过程中引入了新的污染.为了解决这些问题,将Fe(Ⅱ)、Fe(Ⅲ)分别固载到LS-5000螯合树脂上,与H2O2一起构成异相Fenton试剂,进行五氯酚钠的Fenton试剂-光协同催化氧化降解研究.单因素试验表明,光照时间、H2O2质量浓度、载Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)螯合树脂用量、PCP-Na初始浓度对五氯酚钠降解率均有影响.正交试验获得降解五氯酚钠的最佳工艺条件为: 0.2 g载铁(Ⅱ)螯合树脂、24 μg/mL H2O2、16 μg/mL五氯酚钠以及150 min紫外光光照.影响降解的因素按强度由大到小的次序为光照时间、载铁(Ⅱ)螯合树脂质量、五氯酚钠初始质量浓度和H2O2质量浓度.Na+、K+、Mg2+、Cl-和SO2-4等50倍于五氯酚钠质量浓度时,五氯酚钠降解率变化值小于等于±5%.     

MBBR的生物反硝化特性

在讨论生物膜反硝化原理的基础上研究了移动床生物膜反应器(MBBR)的生物反硝化特性.在NO-3-N负荷为0.32 kg/(m3·d)条件下,MBBR系统达稳态时的平均生物膜量为33.7 mg/g,生物膜厚为100μm左右;生物膜的COD降解速率为166.5 mg/(g·h),硝氮降解速率为32.1 mg/(g·h).     

鸟巢状钨酸铋的简易合成及其光催化性能研究

以硝酸铋、钨酸钠为原料,只使用无机添加剂硫酸钠,在控制反应体系pH=1、180℃、24 h的条件下,通过水热法制备了形貌均一、分散性较好、直径约为1μm的鸟巢状钨酸铋。利用XRD、SEM、UV-Vis、BET对样品的组成、结构、形貌、能带结构、比表面积进行了表征。以氙灯为光源(用滤光片去除λ≤420 nm的光),以甲基橙(MO)、亚甲基蓝(MB)、罗丹明B(RhB)为降解对象,考察了样品对染料废水的降解活性。结果表明,硫酸钠的添加量对钨酸铋的形貌有较大影响,在硫酸钠添加量为3 g时形成的鸟巢状钨酸铋形貌较好。制备的鸟巢状钨酸铋的吸收边缘在470 nm处,比表面积为14.289 7 m2/g,在可见光下反应120 min时对甲基橙、亚甲基蓝、罗丹明B的降解率分别为5.6%、45.5%、98.2%。     

Fenton与UV/Fenton降解DBP及BP的比较研究

为了探讨高效去除环境中微量内分泌干扰物的方法,比较研究了Fenton氧化和UV/Fenton氧化2种高级氧化技术降解BP和DBP的条件与降解特性。结果表明,2种氧化体系在最佳反应条件为pH=4、Fe~(2+)/H_2O_2投加物质的量比1∶6、反应时间30 min时,BP和DBP的降解率均可达到93%以上;但在相同的降解率下,UV/Fenton体系所需氧化剂量分别比Fenton体系减少了1/4和2/3,且UV/Fenton体系降解产物达80%以上矿化。这表明与Fenton法比,UV/Fenton法为更高效的去除水中微量DBP和BP的方法。当DBP和BP混合共降解时,氧化剂投加量分别比单独降解减少了1/4和3/7,而其降解率均可达93%以上,表明两者间具有较好地协同促进作用。降解动力学分析表明,UV/Fenton(或Fenton)氧化降解BP和DBP的过程可分为·OH的快速生成、直接快速氧化阶段(反应的前5～10 min)和受Fe~(3+)/H_2O_2反应速率控制的缓慢降解2阶段,并可组合2个伪一级反应动力学模型较好地模拟整个反应过程,模型决定系数R~2 0. 99,均方根误差0. 2。     

微波诱导膨胀石墨-K_2S_2O_8降解处理甲基橙模拟废水

研究了微波诱导膨胀石墨-K2S2O8催化氧化降解甲基橙模拟废水工艺,分别考察了溶液初始p H值、EG及K2S2O8用量、微波功率、微波时间等因素对废水脱色效果的影响,采用SEM、EDS、XRD、FTIR对新鲜及使用6次后的EG进行了表征。结果表明,微波诱导EG-K2S2O8体系能高效快速地降解废水中的甲基橙,在50 m L初始p H值为1、质量浓度为200 mg/L的甲基橙废水中,EG用量0.1 g、K2S2O8为0.05 g、微波辐射功率259 W、微波辐射6 min的处理工艺条件下,脱色率达到了98.6%,微波诱导EG-K2S2O8体系对甲基橙废水降解效果明显,产生了协同效应。此外,膨胀石墨还具有良好的重复使用性能,使用6次后甲基橙脱色率仍然保持在90.8%。     

甲基橙废水的常温常压催化湿式氧化实验研究

以Fe、Mn、Cu和Zn的金属氧化物为活性组分,以γ-Al2O3为载体,制备了负载型催化剂,并分别以H2O2和NaClO为氧化剂,对比了在常温常压条件下催化湿式氧化工艺中处理甲基橙模拟废水的效果.结果表明,Fe/y-Al2O3催化剂较其他催化剂表现出较好的催化活性和稳定性,H2O2为适宜的氧化剂.在Fe/γ-Al2O3加入量为10g/L,氧化剂H2O2加入量为5 mL/L的条件下,处理甲基橙质量浓度为500 mg/L的模拟废水,其脱色率和COD去除率在3 h内均能达到70%以上.与传统的Fenton试剂法相比,以Fe/γ-Al2O3为催化剂的催化湿式过氧化氢氧化工艺具有矿化程度高,催化剂易回收再用的优点.     

多酚物质催化Fe3O4/Fenton降解MB的研究

为了探究多酚物质在异相Fenton反应体系中的作用,以商用Fe_3O_4为催化剂,亚甲基蓝(Methylene Blue,MB)为目标污染物,研究了外加邻苯二酚(Catechol)和没食子酸(Gallic Acid,GA)对Fe_3O_4异相Fenton降解MB的影响。考察了多酚浓度、H_2O_2浓度、溶液初始p H值等因素对MB去除的影响,并探究了其降解机理。结果表明,在体系Fe_3O_4质量浓度为1.0 g/L、MB浓度为0.1 mmol/L、H_2O_2浓度为160 mmol/L、初始p H值为7.3的条件下,分别加入0.1 mmol/L的邻苯二酚和0.1 mmol/L的GA,MB的去除率由63%分别增加至79%和90%。多酚的加入不仅能够促进Fe_3O_4对MB的吸附,提高MB在催化剂表面的局部浓度,还能够增强Fe_3O_4对H_2O_2的催化分解能力,产生更多的羟基自由基(·OH),从而促进了MB的去除,同时显著减少了H_2O_2的用量,提高了H_2O_2的利用效率。     

纳米线状铁氧体负载氧化锌光催化材料的制备及性能研究

通过溶剂热法合成Fe_2O_3纳米线结构,再通过陈化法实现纳米线结构表面氧化锌的包覆。通过扫描电子显微镜检测发现合成的Fe_2O_3纳米颗粒为纵向长度约为5μm,横向长度约为600 nm的线状结构,包覆Zn O后,形成较大体积的复合物。通过XRD表征发现,所合成的Fe_2O_3/Zn O复合材料中,Fe_2O_3晶体为赤铁矿晶型,Zn O为红锌矿晶型,且形成的晶体晶型良好。通过红外光谱分析发现,包覆Zn O的Fe_2O_3纳米线与未包覆前无明显差异。在降解甲基橙中,降解效率随着复合材料中Zn O的含量的增加而有所提升。     

TiO2悬浆体系光催化降解酸性红B动力学分析

采用TiO2悬浆体系, 以高硼紫外灯为光源, 考察了酸性红B 光催化降解中溶液初始质量浓度、催化剂投加量、无机盐、空气通入量、pH 值对光催化降解速率影响.用Langmuir-hinshelwood 方程描述酸性红B光催化动力学行为. 结果表明:初始质量浓度增加, 反应由一级向零级过渡; 催化剂投加量在0.5～2.5 g/L时, 30 mg/L酸性红B一级反应速率常数与投加量成线性关系; 5种溶解性无机盐对光催化降解酸性红B存在抑制作用, 阴离子影响大于阳离子; 通入空气影响动力学行为, 改变反应级数.本实验在pH 值为3时光催化降解效果最佳, 且酸性条件下比碱性下条件效果更好;TiO2表面吸附能力随pH 值增大而减弱,光催化过程控制步骤在酸性和碱性条件不同.     

二氧化钛载钴基催化剂对乙醇废液的催化制氢研究

以TiO2负载Co-Ce-B作为催化剂,通过催化NaBH4在乙醇中醇解生成氢气来处理利用乙醇废液。研究了乙醇浓度、NaOH浓度及NaBH4浓度对NaBH4醇解产氢速率的影响。结果表明,产氢速率随着乙醇浓度的增加逐渐增加;随NaOH浓度的增加产氢速率先增大后减小,当NaOH质量分数是15%,产氢速率达到4.51 L/(min·g);反应速率随NaBH4浓度的增加先增大后减小,当NaBH4质量分数为10%时,反应速率达到3.97 L/(min·g)。     

活性炭负载TiO2光催化剂的制备及光催化性能的研究

采用溶胶-凝胶法制备了TiO2/活性炭(TiO2/AC)复合光催化剂,并考察载体粒度、浸渍时间、煅烧温度对其光催化降解腐殖酸性能的影响,确定了最佳条件.利用XRD(X射线衍射)、氮吸附等手段对复合催化剂的物理特性进行了表征;探讨了催化剂投加量、重复使用次数等因素对光催化降解腐殖酸反应的影响.结果表明:试验制备的TiO2/AC复合催化剂具有大的比表面积,纳米TiO2晶粒为锐钛矿型且尺寸较小;催化剂投加量为2 g/L、反应3 h,可去除腐殖酸溶液的UV254值96%,具有比简单悬浮体系更高的光催化性能.     

Fe3O4@SiO2微球作为非均相Fenton催化剂结合超声降解亚甲基蓝模拟废水

采用水热法制备Fe_3O_4纳米微球,用Stber工艺法表面修饰Fe_3O_4制备Fe_3O_4@SiO_2磁性微球,将其作为非均相Fenton催化剂,并结合超声降解亚甲基蓝(MB)模拟印染废水。通过单因素分析实验,考察了初始pH值、H_2O_2投加量、Fe_3O_4投加量等条件对非均相Fenton反应的影响。结果表明,pH值为3,Fe_3O_4@SiO_2投加量为3. 00 g/L,超声10 min,H2O2投加量为2. 00 m L/L,反应时间1 h,反应温度30℃,此时MB的去除率可达到99. 9%。     

催化湿式过氧化物法(CWPO)降解间硝基苯磺酸钠动力学研究

为了优化反应条件及研究反应机理,利用不锈钢高压反应釜,采用催化湿式过氧化物法(CWPO)在不同温度、初始总有机碳(TOC)浓度、氧化剂及催化剂条件下对间硝基苯磺酸钠溶液进行降解处理,得到最优条件为温度200 ℃,初始TOC浓度2 560 mg/L,氧化剂30 mL及催化剂0.5 g.并采用Elovich方程和双常数方程对降解过程的单因素动力学数据进行了拟合,并建立了催化湿式氧化降解过程的多因素动力学方程.结果表明,上述方程均能较好地拟合催化湿式氧化的降解过程.同时分析了考察因素对TOC去除率的影响,其影响的顺序为:温度＞初始TOC浓度＞氧化剂＞催化剂.     

超声波和Fenton试剂联用降解氯苯的试验研究

以超声波(US)和Fenton试剂联用对氯苯(CB)的脱氯降解作用进行了研究.采用单因素法,重点考察了Fenton试剂配比(n(H_2O_2):n(Fe~(2+)))、Fenton试剂用量、CB初始浓度、溶液初始pH值和超声波功率等因素对脱氯降解效果的影响,研究了CB浓度与反应时间的变化关系.结果表明,US/Fenton试剂对CB具有良好的脱氯降解作用,当CB初始质量浓度为100 mg·L~(-1)、H_2O_2与Fe~(2+) 的物质的量比为40:1、H_2O_2的浓度为10 mmol·L~(-1)、溶液初始pH值为3、超声波功率为250 W时,CB脱氯率最大可达93.5%.US/Fenton试剂对于CB的脱氯降解反应符合1级衰减模型,速率常数k'=0.266 min~(-1).