抗坏血酸根化学还原对铁基催化剂UV-Fenton体系的影响

选用铁氧化合物和聚合硅酸铁(PSF)作为铁基多相UV-Fenton催化剂,比较抗坏血酸根对其化学还原生成和释放Fe2+的能力;通过多相UV-Fenton体系中橙Ⅱ的脱色、H2O2分解和·OH生成,分析抗坏血酸根对不同铁基催化剂的增效能力;探讨抗坏血酸根化学还原对铁基催化剂亚铁离子生成和铁离子溶出机制.结果表明,抗坏血酸根对聚合态铁离子的化学还原能力强于氧化物晶格中的铁离子,其还原不同铁基催化剂能力由大到小的顺序为:PSF、α-FeOOH、Fe3O4、α-Fe2 O3.在抗坏血酸根化学还原增效条件下,橙Ⅱ在 PSF、α-FeOOH、Fe3O4和 α-Fe2O3的 UV-Fenton 体系中"快速"脱色一级动力学常数相对于相应的基础体系能分别增加1 480％、1 270％、1 700％和1 110％.抗坏血酸根增效的原因是其能通过化学还原实现催化剂表面Fe2+的生成和释放,同时草酸等中间产物通过络合作用进一步增强催化剂Fe3+的溶出,并最终促进体系高浓度·OH的生成.反应结束后,增效体系中的Fe3+能重新吸附回铁基催化剂,从而避免催化剂活性组分流失和铁离子二次污染.该结果说明,外加抗坏血酸根是铁基多相UV-Fenton体系安全可靠的增效方法.     

PSF多相UV-Fenton体系原儿茶酸与龙胆酸的增效对比

对比研究了原儿茶酸和龙胆酸对聚合硅酸铁（PSF）多相UV-Fenton体系降解橙Ⅱ的增效能力,分析了两种增效体系中铁离子转化、H₂O₂分解以及·OH生成之间的关系,探讨了两种增效试剂对PSF多相UV-Fenton体系的增效机制.结果表明：原儿茶酸和龙胆酸均能够有效促进催化剂Fe²⁺生成与释放,进而提高体系·OH的浓度、促进橙Ⅱ的降解.相对原儿茶酸,龙胆酸对PSF的还原能力更强,其相应增效体系中·OH的浓度更高、橙Ⅱ的降解速度更快.0.2mmol/L的增效浓度下,橙Ⅱ在原儿茶酸和龙胆酸增效体系中第一段脱色速率常数能分别从基础体系的0.11min^-1提高至1.68和2.48min^-1,分别增加14.27倍和21.55倍.原儿茶酸和龙胆酸能够循环增效PSF多相UV-Fenton体系降解橙Ⅱ,反应结束后PSF对Fe³⁺的再吸附使得溶液总铁离子浓度低于5mg/L,从而避免催化剂铁元素的损失以及铁离子的二次污染,表明原儿茶酸和龙胆酸均是PSF多相UV-Fenton体系的高效增效试剂.