SO_2在高岭土表面气-粒转化及影响因素

利用自制气溶胶反应器通过实验研究了不同相对湿度(RH)、光照、NOx和NH3条件对SO_2在高岭土表面的气-粒转化过程和SO_2-4生成量的影响。结果表明:RH是影响高岭土表面SO_2转化及SO_2-4生成的最重要因素,随着RH的增加,高岭土表面SO_2的转化量及SO_2-4的生成量也明显增加,其中SO_2转化量最大增幅达600%;光照条件对高岭土表面SO_2的转化及SO_2-4的生成也有一定影响,光照越强SO_2的转化量及SO_2-4的生成量越高;NOx和NH3的存在会促进SO_2在高岭土表面的转化和SO_2-4的生成,协同作用明显。     

助剂(C_2H_4、NH_3)添加对AC/DC流光放电等离子体脱硝效果的影响

等离子体法脱硝被认为是一种非常环保有效的脱硝技术,为了探究等离子体对NO_x的作用过程,选用AC/DC流光放电等离子体及模拟烟气,考察了烟气流量和NO初始浓度、添加剂的种类与含量以及SO_2对等离子体脱硝的影响。结果表明:NO的脱除过程由氧化过程和还原过程同时作用,在同一功率下,NO_x脱除率随流量的增加而降低,NO初始浓度对NO_x脱除率无直接影响。氨的添加可以促进NO_x的还原脱除,乙烯的添加可以促进NO氧化转化为NO_2。烟气中SO_2存在会导致NO_x脱除效率降低,此时氨助剂的加入可以显著提高NO_x脱除率。当NH3∶SO_2=2∶1时,在15 W下SO_2脱除率可达100%,NO_x脱除率60%。     

非沥青基煤质氧化活性炭的脱硝特性

采用固定床反应器、XPS、FTIR和BET等技术研究了脱硝过程中脱硝时间和温度与烟气中NH_3和O_2浓度对非沥青基煤质氧化活性炭(NPAC-WO)脱除NO的影响及其作用机理。结果表明:在脱硝反应初期生成新活性位或活性官能团促使脱硝率由15.94%增大为39.89%;烟气中O_2浓度增加有利于NO_x脱除;在30℃,NPAC-WO无氨条件下可直接吸附NO_x,V(NH3)/V(NO)大于0.8时,NH_3存在也可促进NO_x脱除;低温和高温均利于NO_x的脱除,在30℃和250℃时,脱硝率分别高达73.05%和99.20%。     

SO_2对Zr掺杂Mn-Ce/GR催化剂低温脱硝性能的影响

通过水热法分别制备掺杂Zr、Sb、Sn和Si的Mn-Ce/石墨烯(Mn-Ce/GR)催化剂,考察了其在低温氨气选择性催化还原(NH_3-SCR)过程中对NO_x的去除效率和抗SO_2中毒性能。结果显示,掺杂Zr后,催化剂具有良好的低温脱硝活性,在120℃时,其NO_x转化率和N_2选择性分别达到97.26%和98.97%,且当进气中SO_2的体积分数为200×10~(-6)时,其抗硫性明显优于掺杂其他3种元素的催化剂,原因是硫酸盐在掺杂Zr催化剂表面的沉积速率有所减缓。通过Raman、XRD、HRTEM、SEM、BET、XPS、FT-IR、H_2-TPR以及NH_3-TPD等表征手段对掺杂Zr的Mn-Ce/GR新鲜催化剂和失活样品进行表征分析。发现,SO_2对掺杂Zr催化剂的毒化作用主要有4个方面:Oα大量减少,还原能力减弱;活性组分CeO_2含量减少,储氧能力减弱;催化剂表面Zr含量减少,酸性位点减少;硫酸盐和硝酸盐在催化剂表面大量沉积,减少了催化剂的比表面积。     

流化床中煤与稻秆混烧污染物排放特性

在自主设计的流化床上开展煤与稻秆混烧的实验。通过对燃烧过程中烟气成分及飞灰含碳量的分析,研究了质量掺混比、燃烧温度、流化风速及二次风率对混烧的影响。实验结果表明,掺混稻秆有效改善了煤的燃烧特性,随着质量掺混比的增加,NO_x、SO_2及CO的排放浓度降低,飞灰含碳量降低。当掺混比由0%增加至30%、温度为850℃时,NO_x排放浓度由506.25 mg·m-3降低至404.33 mg·m~(-3),SO_2排放浓度由762.86 mg·m~(-3)降低至522.86 mg·m~(-3)。随着燃烧温度的增加,NO_x与SO_2排放浓度增加,而CO排放浓度和飞灰含碳量降低。随着流化速度的增加,NO_x与SO_2排放浓度增加,CO排放浓度和飞灰含碳量先降低后增加,并分别在流化速度0.234 m·s~(-1)和0.26 m·s~(-1)时达到最低。随着二次风率的增加,SO_2排放浓度与飞灰含碳量降低,NO_x排放浓度与CO排放浓度先减小后增加,均在20%二次风率时达到最低。     

木质素对豆粉和尼龙在热转化过程中有机氮的释放规律

利用热重-傅里叶变换红外分析仪(TG-FTIR)和管式炉装置等技术,对木质素与豆粉和尼龙共热解及燃烧过程中有机氮释放规律进行了研究,分析了各温度下的协同效应。结果表明,热解工况下,豆粉和尼龙材料热解主要生成NH_3。当豆粉与木质素质量比达到1:1时,NH_3增加15.6%,但HCN降低了73.1%;对尼龙,加入同样比例的木质素可有效降低18.5%的NH_3。燃烧工况下,当豆粉与木质素质量比为3:1时,NO_x排放量仅为计算值的28.1%;木质素也使尼龙减排36.6%的NH_3。木质素对2种材料的作用机理不同,但都能有效降低热转化过程中含氮气体的排放。     

预处理对CNTs低温催化氧化NH_3性能的影响

用浓酸混合液(浓H_2SO_4)和非热等离子体(NTP)对碳纳米管(CNTs)进行预处理,对比2种方法预处理的CNTs在负载不同活性组分时NH_3的催化氧化性能,实验结果表明,浓酸混合液预处理后的CNTs,负载不同单活性组份时,NH_3转化率均低于50%,产物中没有NO和NO_2。负载不同双活性组分时,5%Co-5%Zr/CNTs在200~225℃间,NH_3的转化效率达到55%。NTP预处理的CNTs催化剂NH_3的氧化性能高于浓酸混合液预处理的CNTs催化剂,在250℃时5%Cu/CNTs催化剂NH_3的转化率基本接近90%。而250℃时,5%Cu-5%Zr/CNTs催化剂NH_3转化率约为80%,NO的生成率约为75%,NO_2生成率约3%。     

重庆城区PM_(2.5)化学组分特征及季节变化

2014年7月—2015年5月典型季节期间在重庆城区选择典型站点开展PM_(2.5)样品采集,并测量质量浓度,分析样品中水溶性离子、无机元素、OC和EC等组分,在此基础上对组分化学组成进行了质量重构。结果表明:观测期间PM_(2.5)年均值为76.4μg·m~(-3),浓度季节变化为冬季秋季春季夏季;组分方面,以二次转化为主的SO_4~(2-)、NH_4~+、NO_3~-和OC是PM_(2.5)组分中最主要成分,OC/EC比值4个季度均大于2,表明城区二次有机碳生成显著;硫氧化率(SOR)分析,气态污染物SO_2的二次转化效率较高,大气存在明显的二次转化过程。PM_(2.5)质量重构后主要组成为有机气溶胶(OM)、二次无机离子(SNA)和矿物尘,重庆城区应协同控制一次排放的颗粒物和气态污染物SO_2和NO_x,从而控制二次组分浓度。     

铁离子液相催化氧化协同脱硫脱硝

在铁法脱硫的基础上,利用Fe(Ⅲ)离子可以催化氧化NO_x与SO_2溶于液相中形成的S(IV)化合物发生反应的特性,在鼓泡反应器中进行了铁离子液相催化氧化协同脱除烟气中SO_2和NO_x的实验研究,考察了吸收液pH值、温度、烟气中SO_2和NO_x的浓度比等因素对SO_2和NO_x脱除效率的影响。结果表明:实验条件下影响因素的改变并未对SO_2脱除效率产生影响,其脱除效率一直维持在95%以上;对NO_x的脱除效率影响较大,吸收液pH值在3.0左右时,NO_x脱除效率最高,其脱除率可达62%;温度和烟气中SO_2和NO_x的浓度比的增大都会在一定程度上提高NO_x的脱除效率。仅当吸收液温度增大到50℃以后,溶液中Fe(Ⅲ)离子水解生成絮凝状沉淀时,NO_x的脱除效率开始下降;另外,SO_2和NO_x的浓度比大于2.3∶1时,即可满足NO_x脱除的需要。     

天津市PM 2.5水溶性无机离子污染特征与来源分析

比较了天津市雾霾天和非雾霾天PM_(2.5)中水溶性无机离子(SO_4~(2-)、NO_3~-、Cl~-、NH_4~+、Ca~(2+)、Na~+、Mg~(2+)、K~+)的污染特征,并对其来源进行分析。结果表明:(1)非雾霾天PM_(2.5)日均质量浓度为35～60μg/m~3,均值为43μg/m~3,雾霾天PM_(2.5)日均质量浓度为120～332μg/m~3,均值为242μg/m~3;雾霾天水溶性无机离子浓度均高于非雾霾天。(2)非雾霾天SO_4~(2-)主要来自大气中燃煤源的SO_2二次转化,NO_3~-主要来自一次污染源,雾霾天SO_4~(2-)、NO_3~-主要来自大气中燃煤源的SO_2、NO_2二次转化;非雾霾天NH_4~+主要以(NH_4)_2SO_4和NH_4NO_3的形式存在,雾霾天NH_4~+主要以NH_4NO_3和NH_4HSO_4的形式存在;Na~+、K~+、Cl~-除了海盐来源外,煤和生物质的燃烧及其二次转化是主要贡献源;Ca~(2+)和Mg~(2+)主要来自建筑扬尘源和土壤扬尘源。(3)风速和相对湿度是雾霾天SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+浓度变化的重要原因。     

硫酸盐型厌氧氨氧化反应器的启动特性

为了考察硫酸盐型厌氧氨氧化(S-ANAMMOX)的反应特性,采用有效容积为10 L的UASB反应器,接种亚硝酸盐型厌氧氨氧化(N-ANAMMOX)污泥,保持HRT 6 h不变,进水逐步以SO_4~(2-)-S代替NO_2~--N,启动S-ANAMMOX反应,研究了启动过程中基质和中间产物的变化情况。结果表明,历时116 d成功启动了S-ANAMMOX反应,反应器中NH_4~--N和SO_4~(2-)发生了同步去除,NH_4~--N和SO_4~(2-)的最大去除量分别为35.13和41.67 mg/L,最大去除速率分别为140.51和166.66mg/(L·d),NH_4~--N/SO_4~(2-)-S的转化比高达5.78。启动过程中未检测到S~(2-),有单质硫附着在颗粒污泥表面,在进水完全以SO_4~(2-)-S代替NO_2~--N后,未检测到NO_2~--N和NO_3~--N的生成,且出水p H低于进水。     

不同阴离子下纳米TiO_2催化臭氧化对溴酸盐生成的影响

为研究不同阴离子条件下纳米TiO_2催化臭氧化(nano-TiO_2/O_3)过程对溴酸盐(BrO_3~-)生成的影响,本研究通过小试实验分别考察了不同浓度溴离子(Br~-)、氯离子(Cl~-)、碳酸氢根离子(HCO_3~-)、硫酸根离子(SO_4~(2-))和亚硝酸根离子(NO_2~-)对纳米TiO_2催化臭氧化过程BrO_3~-生成的影响,并对不同阴离子条件下单独臭氧化(O_3)过程和nano-TiO_2/O_3过程BrO_3~-生成情况进行对比。结果表明,不同Br-初始浓度下,相对于O_3过程,纳米TiO_2对BrO_3~-生成的抑制效果规律不明显;Cl-浓度从0增至150 mg·L~(-1)时,纳米TiO_2抑制率呈现先增加后下降的趋势;HCO_3~-存在的水体,投加纳米TiO_2对BrO_3~-生成的抑制效能大大减弱;当SO_4~(2-)初始浓度为0~90 mg·L~(-1)时,相对于O_3过程,nano-TiO_2/O_3过程BrO_3~-生成量减少了22.50%~68.77%;当NO_2~-初始浓度为0~1 mg·L~(-1)时,相对于O_3过程,nano-TiO_2/O_3过程BrO_3~-生成量减少了2.22%~68.77%。     

三明市大气污染物排放特征研究

通过实地调查和统计获得区县尺度排放源活动水平数据,采用物料衡算法和排放因子法,估算三明市2015年大气污染物排放清单,选取经纬度坐标、路网、土地类型和人口等数据作为权重因子,利用地理信息系统(GIS)技术建立1km×1km高精度网格,分析各类排放源污染排放的数值和空间特征。结果显示,2015年三明市SO_2、NO_x、挥发性有机物(VOCs)、PM_(10)、PM_(2.5)和NH_3的排放总量分别为5.22×10~4、5.80×10~4、1.88×10~5、7.92×10~4、3.23×10~4、2.26×10~4 t。污染贡献方面:工业源是SO_2的排放主要来源;NO_x的主要排放源为工业源和移动源;天然源对VOCs排放有显著贡献;工业源和扬尘源是PM_(10)和PM_(2.5)的主要贡献源;NH_3排放主要来自农业源。空间分布方面:SO_2、NO_x、PM_(2.5)和PM_(10)的排放主要集中在城镇化程度高的永安市和梅列区,VOCs与NH_3排放则与植被分布和农业生产水平密切相关。与2007年和2009年三明市的排放清单对比,发现工业排放控制政策及秸秆禁烧令的实施对PM_(2.5)、PM_(10)和VOCs的减排有明显效果。     

基于MOVES模型的西安市机动车排放清单研究

利用本地化修正的MOVES模型结合实地调研数据,测算了西安市机动车排放清单,并对各种污染物的排放分担率进行了分析。结果表明:2012年西安市机动车的PM_(2.5)、PM_(10)、NO_x、总碳氢化合物(THC)、CO、挥发性有机物(VOCs)、NH_3和SO_2排放总量分别为1 890.48、2 668.89、40 847.75、19 413.30、217 103.04、15 244.86、539.76、2 087.50 t;中型货车和重型货车是PM_(2.5)、PM_(10)和NOx的主要贡献者,小型客车和摩托车是THC、CO和VOCs的主要贡献者,小型客车是NH_3的主要贡献者,小型客车与重型货车对SO_2的排放分担率均较高;柴油车对PM_(2.5)、PM_(10)、NO_x和SO_2的排放分担率高于汽油车,而汽油车对THC、CO、VOCs和NH_3的分担率则高于柴油车;CO在冬季排放最多,其余污染物的排放均在夏季最多,但污染物的季节变化总体上不明显。     

中国钢铁行业大气污染物排放清单管理系统研究

针对目前钢铁行业大气污染物清单编制和管理过程中存在的问题和需求,利用全国污染源排放在线监测(CEMS)数据、环境影响评价数据、环境统计数据、污染源普查数据等资料,建立了基于生产工艺的全国钢铁行业大气污染物排放清单管理系统,实现了排放清单的动态化管理和编制等功能。以山东省为例,验证了系统清单生成、输出等功能,结果显示2012年山东省钢铁企业SO_2、NO_x、烟粉尘排放量分别为15.23万、18.16万、8.97万t,其中烧结和高炉工艺是主要排污环节;从空间分布来看,莱芜、日照两市的钢铁企业污染排放量最大,SO_2、NO_x、烟粉尘排放量合计占山东省排放总量的50%左右。     

海南省大气污染源排放清单及环境影响研究

基于海南省2016年工业环境统计数据,通过自下而上的方法建立海南省2016年工业大气污染源排放清单,并利用中国多尺度排放清单模型(MEIC)排放清单进行背景源补充,使用CALPUFF模型进行大气污染模拟。污染物排放清单结果显示,2016年海南省SO_2、NO_x、CO、PM_(2.5)、PM(10)、黑碳(BC)、有机碳(OC)、挥发性有机物(VOCs)和NH3的排放量分别为1.50×10~4、5.10×10~4、4.56×10~5、2.34×10~4、2.10×10~4、3.50×10~3、1.20×10~4、4.96×10~4、6.50×10~4 t,其中SO_2主要排放源为化石燃料固定燃烧源(分担率66.67%),NO_x主要排放源为交通源(分担率51.18%),CO、PM_(10)、PM_(2.5)主要排放源为生活源(分担率分别59.01%、81.28%和87.62%),VOCs主要排放源为工业溶剂使用源(分担率75.91%),NH_3主要排放源为农业源(分担率93.54%)。排放量较大的区域集中在儋州市、澄迈县一带。SO_2、NO_x年均最大浓度均出现在海口市,PM_(10)、PM_(2.5)年均最大浓度均出现在定安县。交通源对全省污染物浓度贡献突出,工业源虽然对颗粒物浓度贡献率较低,但仍需加强PM_(2.5)治理。     

铁铈复合催化剂的低温SCR脱硝性能

以柠檬酸酸法制备了不同铁铈比例的脱硝催化剂并将其用于NO_x的低温NH_3选择性催化还原,通过N_2吸附、XRD和TPD手段对催化剂进行表征,并考察了H_2O和SO_2对催化剂性能的影响。结果表明:Ce的掺杂显著提高铁基催化剂的低温SCR性能,0.10CeFeO_x催化剂在200~300℃,60 000 h~(-1)空速下能达到85%以上的效率;Ce的掺杂能够提高催化剂比表面积和改善催化剂孔结构,有助于反应气体吸附以及提供更多的活性位点;铁铈之间有较强的相互作用,掺杂Ce后,Fe、Ce以无定型态存在,形成良好固溶体,并且大幅提高了催化剂表面酸性强度;在250℃,由于5%(vol)H_2O竞争吸附导致0.10CeFeO_x催化剂反应效率有所下降,但仍保持在90%左右;对于模拟烟气中SO_2的毒化作用,250℃时0.10CeFeO_x催化剂反应效率下降明显。     

厌氧条件下氨氧化电子受体研究进展

厌氧氨氧化(Anammox)以NH_4~+为电子供体,NO_2~-为电子受体,无需经过硝化和反硝化过程直接生成N_2从而实现脱氮,是传统硝化、反硝化脱氮工艺的突破。电子受体是Anammox的关键物质。随着对Anammox的深入研究,发现多种电子受体可在厌氧条件下转化NH_4~+,为Anammox的广泛应用提供了理论支撑。介绍了NO_2~-、SO_4~(2-)和Fe~(3+)作为Anammox的电子受体转化NH_4~+的反应机制,对目前机制分析中存在争议的方面进行了探讨,并对多种电子受体下的Anammox研究进行了展望。     

O_3氧化-SO_3~(2-)还原燃煤烟气脱硝

燃煤烟气同时脱硫脱硝是燃煤烟气污染治理技术研究与应用的趋势。提出利用臭氧注入到模拟烟气氧化NO生成NO_2,再利用NO_2氧化亚硫酸盐生成硫酸盐,同时NO_2被还原生成N2的工艺方法。研究了沿面放电法产生臭氧、臭氧氧化NO、NO_2在亚硫酸钠溶液中的转化和溶液中SO_2-4生成及影响因素。结果表明,臭氧投加量对NO氧化过程影响较大,当O_3/NO摩尔比为1.1时,烟气中NO脱除率达到90%;亚硫酸钠溶液中NO_2脱除率达到97%,且在吸收液温度小于80℃、pH小于10的条件下,NO_2脱除率基本保持不变;液相亚硫酸钠溶液中NO_2与SO_2-3离子之间氧化还原反应生成SO_2-4离子和N2是NO_2转化的主导反应。     

Mn-La-Ce-Ni-O_x/P84一体化滤布的低温脱硝影响因素

将550℃煅烧的Mn-La-Ce-Ni-O_x(Mn/La/Ce/Ni=2.5∶2.5∶1∶1)粉体均匀分散在蒸馏水中,采用P84滤料浸渍吸附复合氧化物分散液,经干燥、喷洒聚四氟乙烯乳液固定化,制备除尘脱硝一体化Mn-La-Ce-Ni-O_x/P84滤布。研究了Mn-La-Ce-Ni-O_x/P84滤布低温选择性催化还原(SCR)NO的活性。分别考察了反应温度、NH_3/NO摩尔比、O_2体积分数、复合氧化物负载量和SO_2等因素对Mn-La-Ce-Ni-O_x/P84滤布NH3-SCR脱除NO活性的影响。结果表明,当催化剂负载量大于250 g·m-2时,在100~200℃温度范围内一体化滤布催化活性均大于90%,200℃时脱硝活性达98.3%。当氧含量6%、NH3/NO≤1.0时,一体化滤布脱硝活性随NH3/NO摩尔比的增大而增大,NH_3过量与氧过量时无影响。200℃时,通入300×10-6SO_2对Mn-La-Ce-Ni-O_x/P84滤布脱硝活性有一定地抑制作用,脱除NO_x效率最低下降到88.6%,停止通入SO_2后,脱硝活性逐渐恢复。