有毒难降解有机物高级氧化电催化电极

在电催化电极的作用下 ,电化学反应和化学催化作用结合 ,导致有机分子的电催化降解。在分析中 ,综述了电催化高级氧化电极研究现状 ,阐述与评价了过渡金属涂层电极、金属氧化物涂层电极、含掺杂半导体涂层电极、金刚石膜电极、三维电极等几个主要方面的研究成果 ,并对今后工作的重点提出了一些意见。     

溶胶-凝胶法制备稀土Gd掺杂SnO2电催化电极的实验研究

本实验采用溶胶-凝胶法,以无机盐SnCl4·5H2O、Sb2O3、Gd(NO3)3为前驱体,制备稀土(Gd)掺杂Sn、Sb溶胶,以钛电极为基材利用该溶胶制备稀土(Gd)掺杂SnO2涂层电极.优化了溶胶-凝胶法制备稀土Gd掺杂SnO2涂层电极的实验条件,研究了在不同加水量、柠檬酸量、pH值等条件下所制备的电极以苯酚为目标有机物的电化学降解特性,对所获得的电极进行了TOC测试及SEM、XRD和XPS等表征,分析并讨论了稀土掺杂对SnO2电极性能的影响机理.结果表明,溶胶-凝胶法制备稀土掺杂SnO2涂层电极是可行的,稀土Gd的掺杂有利于SnO2电极电催化性能的提高,而且不同的加水量、柠檬酸量、pH值对电极性能有一定的影响.本实验条件下,加水量(水与前驱体总量摩尔比)R为36、柠檬酸加入量(柠檬酸与前驱体总量之摩尔比)N为1.0、溶胶pH值为2时所制备的电极降解效果最好,电极最稳定.所获得的电极为纳米涂层电极,其表面涂层中SnO2、Gd2O3等催化活性物质的含量均较高,对苯酚的降解有较好的效果.     

电化学催化降解水中有机污染物的研究进展

电化学去催化降解废水中的有机污染物已引起广泛兴趣。在电极的作用下，电化学反应和化学催化作用结合，可导致有机分子的电催化降解。选用合适的电极材料可以加速电化学反应速率，有助于有机物的电化学转化，本文讨论了提高电催化降解速率的方法，指出了在该领域的研究中存在的问题和发展方向。     

钛修饰电极的制备及电化学性能比较

通过电沉积法在钛网(Ti)上负载钯、钯镍双金属及聚吡咯(PPy)双金属，对比研究不同修饰对电极电化学催化活性的影响。循环伏安测试(CV)表明，在最佳制备条件下，Pd/Ti电极在-500 mV(以Hg/Hg₂SO₄为参比电极)左右获得氢吸附峰值为-59.47 mA；引入Ni制备双金属修饰电极(PdNi/Ti电极)获得氢吸附峰值为-64.40 mA，双金属修饰电极表现出较好的电催化性能；吡咯修饰后制得的Pd-Ni/PPy/Ti电极获得的氢吸附峰值最大，峰值为-80.14 mA，电催化性能更优。扫描电镜(SEM)分析了Ni和PPy的引入对电极表面形态的改变。利用原子发射光谱(AES)分析了电极表面Pd、Ni金属的负载量。实验表明，Ni与PPy的引入使Pd-Ni/PPy/Ti电极在大大减少钯负载量的情况下，仍具有很好的电催化性能，电化学脱氯潜能也很大。     

修饰型TiO2锡锑电极的制备及其在钻井废水处理中的应用

为了解决传统锡锑电极电催化氧化效果偏低、涂层易脱落的问题,使用阳极氧化法,在钛基底表面制备垂直生长的二氧化钛纳米管(TiO_2-NTs),然后在此基底上采用电沉积法制备出锡锑电极(TiO2-NTs/SnO_2-Sb)。结果表明,相比没有二氧化钛纳米管的锡锑电极(Ti/SnO_2-Sb),TiO_2-NTs/SnO_2-Sb电极的析氧电位从1.9 V增加到2.03 V,电极具有较高的羟基自由基生成能力和更高的电流效率,促进了苯酚的矿化。TiO_2-NTs/SnO_2-Sb电极对实际钻井废水具有较好的脱色效果,COD去除率高达81.4%,且能够有效地改善阳极的"中毒效应"。     

电化学催化降解水中有机污染物的研究进展

电化学法催化降解废水中的有机污染物已引起广泛兴趣。在电极的作用下 ,电化学反应和化学催化作用结合 ,可导致有机分子的电催化降解。选用合适的电极材料可以加速电化学反应速率 ,有助于有机物的电化学转化。本文讨论了提高电催化降解速率的方法 ,指出了在该领域的研究中存在的问题和发展方向     

三维粒子电极处理染料废水的效能及机制

以自制的负载Sb掺杂Sn O2的陶瓷颗粒为粒子电极,构建三维电极体系,对其处理活性艳红X-3B废水的效能进行研究,并借助于循环伏安曲线、羟基自由基的荧光光谱检测技术对三维粒子电极体系的电催化氧化机制进行研究。结果表明,优化槽电压为13 V,处理时间为60 min时,三维电极体系对活性艳红X-3B废水的COD去除率和相应能耗分别为85.6%与16.8 k W·h/(kg COD),与二维电极体系相比COD去除率提高了32.9%,能耗降低了33.3%。UV-Vis吸收光谱分析表明电催化氧化技术可以破坏活性艳红X-3B分子中的偶氮键、苯环和萘环,将大分子降解为小分子。电催化氧化机制研究表明,在本实验条件下三维电极主要通过间接氧化而不是直接氧化提高电催化氧化效能,即在三维粒子电极体系中羟基自由基的产生量多于二维电极体系,从而实现高效低耗处理活性艳红X-3B废水。     

TiO_2改性钛基SnO_2电极的制备及性能研究

采用热分解法制备了钛基SnO2(Ti/SnO2)电极和TiO2改性钛基SnO2(Ti/SnO2-TiO2)电极。利用扫描电子显微镜(SEM)和X射线衍射(XRD)仪,极化曲线和循环伏安测试等方法对改性前后的电极进行表征,并考察电极的电催化氧化能力。结果表明,Ti/SnO2-TiO2电极膜层中存在锐钛矿型TiO2粒子,引入的TiO2使Ti/SnO2-TiO2电极具有比Ti/SnO2电极更粗糙的表面和更大的比表面积,且使电极的析氧过电位由1.7V提高至2.0V。循环伏安测试结果和电催化氧化4-氯苯酚(4-CP)过程均表明,Ti/SnO2-TiO2电极具有比Ti/SnO2电极更高的电催化氧化能力。     

稀土Nd改性纳米TiO_2-NTs/SnO_2-Sb电极的制备、结构及性能

采用溶剂热法制备了稀土Nd掺杂TiO_2-NTs/SnO_2-Sb电极,以苯酚作为典型有机物,考察了电极组成、结构与电极电催化效能的关系,实验结果表明,Nd的掺杂量对电极电催化性能有较大的影响,当前驱液中Nd/Sn原子摩尔百分比为3%时,电极的电催化活性最佳,对苯酚浓度及TOC的降解速率较空白电极(Nd0%)提高了60%及52%。利用SEM及XRD分析方法对所制备的电极进行了形貌及晶形结构的表征,并计算了电极表面SnO_2晶胞参数以及平均粒径,结果显示,适量地掺杂Nd元素后,电极表面更加致密,SnO_2平均粒径变小。通过XPS分析电极表面元素组成,并计算电极表面吸附氧含量,结果表明,由于Nd元素的存在,降低了涂层中晶格氧(O_(lat))的含量,减弱了电子的吸引作用,促使了Sn~(4+)周围电子云密度升高,从而电极表面Sn元素特征衍射峰表现为向低结合能方向偏移。与空白电极(Nd0%)相比,改性后的电极(Nd3%)涂层表面Sb含量下降,且吸附氧(O_(ads))含量上升,为空白电极的1.6倍。EPR测试结果进一步证实了改性后电极性能提高的机制,Nd元素的引入,增加了电极涂层表面氧空位的浓度,使得电极涂层表面各元素的化学环境发生改变。掺杂改性后,电极的析氧电位以及产羟基自由基能力均得以提升,从而促使电极催化活性大大增强。     

钢渣粒子电极的制备及其在三维电催化氧化除藻中的应用

为进一步提升电催化氧化除藻效果,制备出钢渣粒子电极,构建了三维电催化氧化系统并用以处理普通小球藻藻液,进而对除藻机理进行了探索。利用钢渣、蒙脱石和锯末在高温煅烧条件下制备钢渣粒子电极,通过制备条件的优化,获得了具有良好除藻性能的钢渣粒子电极。考察普通小球藻经过三维电催化氧化后,藻细胞密度、SOD、光合活性和叶绿素a的变化特征。结果表明:钢渣、蒙脱石、锯末的配比为60%∶28%∶12%,在800℃煅烧60 min制备出的钢渣粒子电极在三维电催化氧化系统8 V、 60 min条件下,对初始浓度为4×10~9～6×10~9 cells·L~(-1)小球藻的去除率为97.10%;处理1 m~3藻液的耗电量为3.78 kWh;经过10 min三维电催化氧化处理的藻细胞,其SOD活性会出现短暂升高,藻细胞的光合活性减弱、叶绿素a浓度下降,藻细胞的光合系统的抑制效应可维持较长时间。综合上述结果,应用钢渣粒子的三维电催化氧化系统能够高效除藻,并可长久抑制藻细胞的光合活性。     

不同电极降解2-氯苯酚

采用电沉积法制备了4种钛基二氧化铅电极,并与商业化的钛基RuO2电极进行了对比。分别用XRD和阳极极化曲线对电极性能进行了表征,并以2-氯苯酚为目标污染物,考察了6种电极的电催化氧化性能。研究结果表明,以钛板为基体的系列电极的综合性能优于以钛网为基体的相应电极。以β-PbO2为活性外层的二氧化铅电极的综合性能优于以RuO2为活性外层的电极。6种电极对2-氯苯酚降解反应均遵循一级反应动力学规律。其中Ti/α-PbO2/β-PbO2电极析氧电位最高,电催化性能最好,对2-氯苯酚的去除率可达99.3%。     

稀土Ce掺杂SnSb复合涂层电极的实验研究

采用涂刷热分解氧化法,把无机盐SnCl4·5H2O、SbCl3和Ce(NO3)3·6H2O以一定的配比溶解在有机溶剂异丙醇中制备涂层液,以钛板为基体,制备多组分的涂层电极.考察了不同掺杂量下制备的电极对生活污水的处理效果,并对稀土Ce掺杂SnSb涂层进行了SEM表征,结果表明,在热处理温度为500℃、稀土掺杂量(原子质量比)为Sn∶Sb∶Ce=100∶10∶1的电极降解效果最好;稀土Ce的掺杂有利于锡锑金属氧化物涂层电极的电化学性能的提高.     

用于农村厕所黑水处理的铱钽涂层电极的优化制备及其对析氯性能的影响

农村厕所黑水通常采用生物法进行处理,存在处理效果不稳定、运行管理复杂等问题。通过对传统钛铱电极进行优化制备,成功构筑了铱钽涂层系列电极(Tx)和铱钽锡锑钴涂层系列电极(Cx)。利用电化学原位产氯,实现了有机物的氧化降解并同步去除氨氮。优化电极复合氧化物涂层的配方,发现喷涂T3电极(IrTa氧化物涂层0.6 mg·cm^-2,Ti氧化物涂层0.75 mg·cm^-2)在2.4 V的工作电压下表现了最高效的净水效能,60 min内去除了厕所黑臭水生化处理出水50%的COD。系统研究了表面清洁工艺和烧结工艺对电极析氯效能的影响,发现喷砂结合酸洗的表面清洁过程、滚涂的涂层固定过程、500°C的烧结过程构筑的T3电极具有最高的析氯效能和强化寿命。本研究为分散式污水排放存在的富营养化问题提供了可行的解决思路。     

光电催化氧化法降解藻毒素MCLR

使用DSA阳极,对光电催化氧化降解藻毒素MCLR的效能及其影响因素进行了研究。结果表明,电极表面的TiO2在光催化氧化降解MCLR的过程中发挥了明显的光催化作用。在光降解、电催化氧化、光催化氧化和光电催化氧化4个过程中,光电催化氧化对MCLR和TOC的去除率最高,分别可达100%和13%,并且光电催化氧化的去除率大于光催化氧化和电催化氧化之和,表明后两者的耦合过程产生了一定的协同作用。辐照光源和电流密度存在最佳匹配条件,分别为UVC辐照、电流密度10 mA/cm2和UVA辐照、电流密度1.0 mA/cm2,此条件下光电协同作用最显著。在光电催化氧化过程中,随极板间距增大而出现的去除率下降取决于电催化过程,而不是光催化过程;光电催化氧化MCLR的去除率随其初始浓度增加而减小。     

负载Ni炭气凝胶粒子电极电催化氧化处理甲基橙废水的研究

采用溶胶凝胶法制备负载Ni炭气凝胶,将炭气凝胶作为三维电极电化学反应装置的粒子电极处理模拟甲基橙废水,研究了电解时间、电压、粒子电极质量和粒子电极种类等各种因素对甲基橙降解效果的影响,确定了最佳处理条件.研究表明,在炭气凝胶中负载金属Ni可提高其孔容及比表面积,同时增强对甲基橙废水的电催化氧化能力.在最优操作条件下,废...     

RuO_2-IrO_2/Ti阳极电催化降解偶氮染料甲基橙模拟废水

以自制Ti基Ru O2-Ir O2镀层形稳电极为阳极,采用电催化氧化处理偶氮染料甲基橙模拟废水。以硫酸钠为支持电解质,在自然p H条件下分别考察了电解时间、电极间距、电流密度和电解质浓度等因素对甲基橙去除率的影响,并分析其原因。实验结果表明,在自然p H、电极间距为1.0 cm、电流密度为30.0 m A/cm2、电解质硫酸钠浓度为20.0 g/L、电解1.0h,甲基橙去除率高达90.0%以上。因此,电催化氧化法作为一种高效、简便的染料废水处理技术,具有一定的应用潜力。     

PbO2电极的改性及其在难降解有机废水电化学处理中的应用

电化学方法处理难降解有机废水是一种很有前途的技术,其应用的关键是开发出高效、稳定、低成本的电极材料.PbO2电极在工业领域具有广泛的应用基础,具有较高的析氧电势和电催化活性,被认为在电化学处理难降解有机废水方面有重要的应用前景.本文对PbO2电极制备方法与改性以及在难降解有机废水电化学处理中应用的研究成果和最新进展进行了综述,并对该研究领域今后的发展趋势进行了分析.     

含中间层的DSA电极电催化氧化硝基苯废水的研究

为了提高难降解有机废水的可生化性，以及更高效地去除废水中的特征污染物，同时避免二次污染，利用自制的含锡锑中间层的钌钯氧化物涂层电极对有机废水中的硝基苯进行处理，并利用SEM、XRD等方法对电极中间层、表层进行微观表征。微观测试表明，基体、中间层、表层之间结合力较强，有利于增强电极寿命；水处理实验表明，电催化氧化反应体系适合高浓度有机废水的处理，由于该反应体系需要外加电解质加强传质，这在实际运用中为废水中盐度的处理提供了一种新的途径，当电流密度为20 mA/cm²、电解质浓度为10 g/L、pH=5、极板间距=2 cm时，电催化氧化体系对硝基苯具有较高的去除效率。     

新型β-PbO2电极电解处理茜素红废水的研究

采用高压塑片工艺制备新型β-PbO2电极,该工艺简单易行,且所得β-PbO2电极具有很好的抗腐蚀性能.为研究该电极的电催化性能,探讨了电极间距、电解时间、茜素红初始浓度、外加电压、初始pH等条件对该电极降解茜素红染料效果的影响,并与石墨电极进行对比.结果表明,β-PbO2电极在脱色和COD去除方面都有明显的优越性.根据茜素红的分子结构和电解产物气相色谱—质谱联用(GC/MS)仪分析结果,初步探讨了茜素红降解的反应机制.     

活性炭纤维电极对TAIC的电催化氧化

以活性炭纤维为阳极,不锈钢电极为阴极,研究了活性炭纤维电极电催化氧化去除水中三烯丙基异氰脲酸酯(TAIC)的方法.采用单因素实验法研究pH,电流密度,电解质种类和浓度对电催化氧化性能的影响,并找到最佳反应条件.实验结果表明,在TAIC模拟废水中,TAIC初始浓度为150 mg/L,pH为7,电流密度为50 mA/cm2,以0.06 mol/LNa2SO4为电解质溶液时反应效果最佳,60 min时TAIC的去除率为90.7％.