法国梧桐叶片氮含量及氮同位素对城市大气湿沉降氮的响应研究

通过对贵阳市法国梧桐叶片为期1 a的监测(2009-03～2010-04),分析其叶片氮含量及氮同位素组成随季节变化的规律,并与同期湿沉降监测结果进行对比,探讨维管束植物叶片响应大气湿沉降氮的可能性.结果表明,法国梧桐叶片N%变化范围为1.48%～5.27%,均值为3.36%,根际土TN%为0.29%,叶片δ15N变化范围为4.48‰～8.39‰,均值为6.38‰.叶片N%与δ15N具有较好的相关性,随时间变化皆呈现春夏较高、秋季降低的趋势,冬季落叶,无监测数据.结合该采样点同期雨水监测数据,发现叶片N%与雨水中DIN浓度(0.57～6.74 mg.L-1)、叶片δ15N与雨水δ15NH4+-N呈现一致的变化规律,表明湿沉降氮是叶片吸收氮的一个重要来源,法国梧桐叶片指示大气N沉降量的变化成为可能.研究还发现法国梧桐叶片δ15N比其吸收氮的2个主要端元(根际土δ15TN:3.19‰±1.04‰,雨水δ15N-NH4+:-19.76‰～-10.41‰)都偏正,表明法国梧桐在吸收氮的过程中存在着较大的同位素分馏.     

生长条件对苔藓硫含量和硫同位素组成指示大气硫沉降的影响

对相同大气沉降和土壤背景但生长条件不同的苔藓w（S）和δ（34S）进行了分析. 土生苔藓w（S）高于石生苔藓,表明土壤对苔藓w（S）指示大气硫沉降有影响. 受树冠遮挡的苔藓w（S）偏低反映了树冠吸收会削弱冠下的大气硫输入,而不同类型树冠对大气硫的截留吸收程度不同,这可能是造成树冠下方苔藓w（S）存在差异的主要原因,但随树冠厚度变化无明显规律.石生苔藓δ（34S）与大气硫δ（34S）吻合,而土生苔藓δ（34S）明显受土壤硫的影响而偏正. 此外,树冠下苔藓δ（34S）偏高还与树冠吸收大气硫的过程中发生34S歧视有关,苔藓δ（34S）随树冠厚度增加而偏正,进一步证实了树冠的长期吸收会使沉降到树冠下的大气硫源δ（34S）偏正. 因此,受生长条件歪曲了的苔藓w（S）和δ（34S）不能用于解释大气硫沉降的变化和来源,开阔地的石生苔藓比土生苔藓和受树冠遮挡的苔藓更具有大气指示意义.      

草海典型高原湿地食物链中汞同位素组成特征

以国家自然保护区贵州草海高原湿地为研究对象,系统采集了不同种群水生生物,通过测定各样品总汞、甲基汞含量、碳氮同位素和汞同位素组成,以探究汞在食物链营养级传递过程中的同位素分馏特征.结果显示,所有样品均发生了汞同位素质量分馏(MDF)和非质量分馏(MIF),且均表现出偏负的δ202Hg (-0.93‰±1.32‰,n=14)以及偏正的Δ199Hg(0.79‰±0.76‰,n=14).除穗状狐尾藻(δ15N=-1.88‰)以外,δ15N和δ202Hg之间存在显著的正相关关系(r=0.58,P0.05),表明汞在食物链的生物富集过程中相对富集偏重的汞同位素.Δ199Hg和δ15N之间也表现出显著正相关性(r=0.67,P0.05),同时Δ199Hg与生物中甲基汞比例(%MeHg)之间存在显著正相关性(r=0.58,P0.05),表明汞的非质量分馏程度随食物链的升高而变大,可能是由于营养传递的过程中生物体内甲基汞的比例升高所致.     

草海典型高原湿地食物链中汞同位素组成特征

以国家自然保护区贵州草海高原湿地为研究对象,系统采集了不同种群水生生物,通过测定各样品总汞、甲基汞含量、碳氮同位素和汞同位素组成,以探究汞在食物链营养级传递过程中的同位素分馏特征。结果显示所有样品均发生了汞同位素质量分馏(MDF)和非质量分馏(MIF),且均表现出偏负的δ202 Hg(-0.93‰±1.32‰,n=14)以及偏正的Δ199 Hg(0.79‰±0.76‰,n=14)。除穗状狐尾藻(δ15N=-1.88‰)以外,δ15 N和δ202Hg之间存在显著的正相关关系(r=0.58,P0.05),表明汞在食物链的生物富集过程中相对富集偏重的汞同位素。Δ199Hg和δ15N之间也表现出显著正相关性(r=0.67,P0.05),同时Δ199Hg与生物中甲基汞比例(%Me Hg)之间存在显著正相关性(r=0.58,P0.05),表明汞的非质量分馏程度随食物链的升高而变大,可能是由于营养传递的过程中生物体内甲基汞的比例升高所致。     

喀斯特高原黄壤区退化植物群落常见植物叶片氮同位素组成

氮是植物需求量最大的矿质营养元素。由于氮循环诸过程中的化学转化、物理运输等都有可能使其发生同位素分馏,植物稳定氮同位素组成是土壤-植物-大气连续体综合作用的整体响应,能较好的反映流域内与植物生理生态过程相联系的一系列环境信息,具有示踪、整合和指示等多项功能。为探讨喀斯特环境下黄壤区植物稳定氮同位素组成变异的影响因素及其相关关系,以喀斯特高原贵州省清镇市王家寨峰丛洼地小流域为例,选取流域内黄壤区退化植物群落3种植被类型中的4种常见植物为研究对象,分别对其叶片C、N、P、K、Ca、Mg元素含量和稳定氮同位素进行了测定分析。结果表明:(1)研究区植物叶片δ~(15)N值的变化范围为-3. 25‰～0. 69‰,平均值为-1. 04‰,变异程度较高,离散程度较大,呈负偏态分布。(2)植物叶片δ~(15)N值在群落间和坡位间的差异均不显著(P0. 05);(3)植物叶片δ~(15)N值的种间变化趋势为小果蔷薇(-0. 03‰)火棘(-0. 24‰)过路黄(-1. 58‰)粉枝莓(-2. 29‰),差异显著(P0. 05)。(4)研究区植物叶片δ~(15)N值受群落类型和物种因素的交互影响显著(P=0. 016,R2=0. 870)。(5)研究区植物叶片δ~(15)N值受叶片K营养含量的影响较大,同时与C、N、P、K、Ca元素化学计量比之间的关系密切,叶片K、Ca营养含量间的调控是影响黄壤区植物叶片δ~(15)N值的主要因素。     

沿海城市降水中总汞及汞同位素特征研究

大气汞沉降是汞从排放源进入地表系统最主要的迁移途径,利用汞同位素追踪汞在大气中的迁移转化规律及潜在来源对研究汞的生物地球化学循环具有重要意义.本研究于2012—2013年对厦门市小坪、坂头、鼓浪屿和洪文站点降水中总汞(THg)浓度和汞同位素的变化特征进行了研究.结果表明,厦门降水中THg浓度为1.0～59.4 ng·L~(-1),大气THg湿沉降量为13.1μg·m~(-2)·a~(-1).厦门冷、暖季降水中THg浓度相当,但由于暖季丰沛的降水量,导致暖季THg的湿沉降量约为冷季的2.5倍.降水样品中均表现出负的偶数汞同位素质量分馏(δ~(202)Hg,-2.2‰～-1.5‰)、正的奇数汞同位素非质量分馏(Δ~(199)Hg,0.08‰～0.22‰),以及轻微偏正的偶数汞同位素非质量分馏(Δ~(200)Hg,0.01‰～0.07‰).厦门降水中奇数汞同位素非质量分馏是大气汞液相光致还原反应的结果.偶数汞同位素非质量分馏不明显与其处于较低的纬度有关.厦门降水中δ~(202)Hg接近于厦门当地及贵州燃煤烟气中的δ~(202)Hg值,表明厦门降水中汞可能受到本地或传输过来的燃煤排放的影响.     

基于苔藓氮含量及d15N分析探讨农村大气氮沉降状况

2009~2010年在江西抚州市崇仁县10个乡镇采集了85个细叶小羽藓样品,通过对苔藓氮含量及氮同位素(d15N)的测定,估算了该地区大气氮沉降水平,并探讨了大气氮输入的主要来源.结果表明,研究区苔藓平均氮含量变化范围为2.24%~3.43%,其中农业覆盖率较大郭圩乡和礼陂镇苔藓氮含量均超过3%(平均值分别为3.07%、3.43%).研究区大气氮沉降的变化范围为29.62~54.39kg/(hm2·a),反映了大气氮沉降成为农村生态系统氮输入的重要补充.苔藓平均d15N值为-3.11‰~0.078‰,指示研究区主要受农业氨源的影响.崇仁县城区苔藓d15N为-1.7‰,低于其它农业乡镇(d15N为0‰±1‰),表明该地区还受到城市污水和人畜排泄物所释放的氨影响;孙坊镇苔藓d15N 变化范围为-5.89‰~0.61‰,提示大气氮沉降除受到农业排放的氨作用以外,还存在露天垃圾填埋场挥发氨的贡献.     

利用δ15N-NO3-和δ18O-NO3-示踪北京城区河流硝酸盐来源

为定量化识别北京城区河流硝酸盐来源,采用δ~(15)N-NO~-_3和δ~(18)O-NO~-_3双同位素示踪法对北京城区河流河水硝酸盐的氮氧稳定同位素组成进行分析,利用稳定同位素混合模型追溯北京城区河流硝酸盐来源,并评估各污染源的贡献率.结果表明:1北京河流无机氮污染以硝酸盐氮(NO~-_3-N)污染为主,且河流下游硝酸盐氮污染较为严重.2北京城区地表河流δ~(15)N-NO~-_3值范围为6.26‰~24.94‰,δ~(18)O-NO~-_3值范围为-0.41‰~11.74‰;下游δ~(15)N-NO~-_3值比上游大.3根据稳定同位素混合模型,北京河流中硝酸盐贡献率平均值分别为:粪肥及生活污水61.2%、土壤有机氮31.5%、大气沉降7.3%.     

乌梁素海硝酸盐来源的季节性变化

乌梁素海是典型农业灌区退水型湖泊,其水生态环境保护对黄河流域生态保护具有重要意义.该研究通过开展乌梁素海流域农业排干和湖体硝酸盐的δ15N和δ18O分析,应用IsoSource同位素模型估算流域生产生活污水、土壤氮源、化肥和大气沉降的贡献率.结果表明:①湖区δ15N-NO₃-和δ18O-NO₃-值范围分别为-2.50‰~18.17‰和-12.02‰~45.09‰,其中夏秋两季δ15N-NO₃-值偏正,冬季偏负,且秋季δ18O-NO₃-值偏正.②春季湖水硝酸盐主要源于化肥和土壤氮源相关的农业活动,其贡献率为43.7%;夏季、秋季和冬季主要源于生产生活污水,贡献率分别为51.3%、38.8%和40.2%,其中夏季农业活动贡献率超过40%,大气沉降主要体现在秋季湖水中.研究显示:春季湖区硝酸盐来源主要集中于七排干和八排干的受水区域,以上区域应在春季着重加强农业面源污染控制;夏季和秋季湖区硝酸盐来源主要集中于五排干和七排干所处城乡区域,以上区域应强化城乡生活污水处理.      

亚热带丘陵区集约化养猪场氨气近源沉降的土壤和植物氮素响应

选取中国亚热带丘陵区一集约化育肥猪场为研究对象,采用环形扩散管大气采样系统（DELTA）,开展为期1 a养殖场500 m近源区大气氨浓度监测,采用双向交换模型,估算氨沉降量。采集养猪场近源区土壤、植株样品,探究大型集约化养殖场近源区土壤、植物氮素对氨沉降梯度的响应特征。结果表明：养猪场近源区土壤无机氮含量为2.3—32.4 mg·kg⁻¹（以铵态氮为主）,随氨沉降量增加而增加。草本（白茅）盖度随氨沉降量增加而增加,500 m范围内增幅平均可达45.7%;灌木（黄荆）盖度随氨沉降量增加而减小,降幅平均为27.5%。植株叶片氮含量与氨沉降间关系不明显,灌木、苔藓叶片δ¹⁵N值为−13‰—−2‰,且随氨沉降增加而减小。δ¹⁵N可用于识别植物叶片氮素来源,与植株叶片总氮含量相比,植株叶片δ¹⁵N对氨沉降具有更好的生物指示作用。     

贵阳地区大气降水中δ15N-NO3-组成及来源分析

对贵阳地区2008年10月1日至2009年9月30日大气降水样品中的NO3-浓度和δ15N组成进行了测定.结果表明,这一年大气降水中NO3-浓度加权平均值为0.45mg·L-1,δ15N组成的变化范围为-8.0‰～28.7‰,年均值为2.3‰,且主要来源于燃煤释放的含氮物质.NO3-浓度呈现冬高夏低的变化趋势,这可能是受降水量等因素的影响.但δ15N组成的季节变化与NO3-浓度有所不同,呈现秋冬季偏正,而春夏季偏负的特征,推测可能是由生物释放氮、大气雷电固氮及NOx本身的大气行为等引起δ15N组成的季节差异.     

用苔藓氮含量和氮同位素值指示庐山大气氮沉降

对庐山风景区不同海拔高度(263～1 400 m)上31个石生苔藓(Haplocladium microphyllum)氮含量〔w(TN),以干质量计〕和氮同位素值(δ15N)进行了分析. 苔藓w(TN)与海拔高度(L_altitude)的关系〔w(TN)=3.11-7.85×10-4L_altitude〕表明,在庐山风景区,随着海拔高度的升高,苔藓w(TN)呈逐渐下降趋势. 根据前人研究的苔藓w(TN)与大气氮沉降量的定量关系,估算出庐山山顶和山脚的大气氮沉降量分别为24.61和41.72 kg/(hm2·a). 苔藓δ15N在-4‰～-2‰范围出现的频率最高,表明庐山风景区大气氮沉降主要来源于农业或自然土壤中氮的释放.      

天然气中N_2来源及其地球化学特征分析

天然气中N2的来源很多，其地球化学特征也不相同：①大气源N2：N2／Ar≤84，且δ15NN2≈0‰（ATM）；②地壳越深部和上地幔来源的原生N2∶δ15NN2≈-2‰～＋1‰．且伴生Ar的40Ar／36Ar＞2000和He的3He／4He＞10－6；③微生物反硝化作用生成的N2∶δ15NN2＜－10‰和地下水中NO3-及NO2-浓度异常高；④未成熟沉积有机质经微生物氨化作用形成的N2∶δ15NN2＜－10‰，伴生CK4的δ13C＜－55‰（PDB）；⑤成熟（包括高成熟）沉积有机质经热氨化作用形成的N2∶δ15NN2值≈-10‰～－1‰，且伴生CH4的δ13C≈－55‰～－30‰；⑥过成熟沉积有机质裂解产生的N2∶δ15NN2≈＋5‰～＋20‰；⑦沉积岩中无机及在高温变质作用下释放出的N2∶δ15NN2≈＋1‰～＋3．5‰，N2／Ar》84。     

石生苔藓氮含量和氮同位素指示贵阳地区大气氮沉降的空间变化和来源

对贵阳市区到农村地区4个方向的石生苔藓氮含量和氮同位素组成进行了对比分析.苔藓氮含量变化范围为0.85%～2.97%,并从市区(2.24%±0.32%)往外明显降低(1.27%±0.13%),表明贵阳市区氮沉降最高、往外逐渐降低,但在较远的农村地区(> 25 km)苔藓氮含量出现回升(平均1.33%～1.75%),反映了农村地区大气氮输入有所增加.苔藓氮同位素均为负值(-2.50‰～-1.39‰),并从市区到农村地区明显升高.市区苔藓较负的氮同位素比值(平均-8.87‰～-8.59%o)主要指示了城市排泄物和污水所释放的氨源贡献,而郊区和农村地区苔藓较高的氮同位素信号(平均-3.83‰～-2.48‰)主要反映了农业氨源的影响,苔藓氮含量回升可能与农业活动增强有关.此外,贵阳地区苔藓氮同位素的分布特征与受氧化态氮源控制的地区苔藓氮同位素变化相反,因而,贵阳地区大气氮沉降以铵(NHx)沉降为主,该结论有助于更加准确地认识城市地区大气氮沉降的来源和变化.     

维管束植物樟树和马尾松叶组织氮、硫含量指示贵阳地区大气氮、硫沉降的空间变化

同时测定了从贵阳市区到农村3个方向采集的樟树叶、马尾松叶、根际土以及苔藓共计296个样品的氮、硫含量,结合苔藓氮、硫含量估算了相应区域大气氮沉降量和SO_2浓度.结果表明樟树叶氮含量(1.01%~2.37%)和马尾松叶氮含量(0.99%~2.42%)在市区最高,往外明显降低,而在较远农村区域(24 km)又出现回升,反映了农村地区大气输入的氮有所增加;叶硫含量变化范围分别为0.16%~0.43%和0.18%~0.32%,均呈现在市区最高,向外逐渐降低的趋势,在距市区最远处(30~36 km)达到最低值,表明市区的生产生活向大气输入了较高的硫.各区域土壤氮、硫含量均无显著差异,将樟树、松树叶氮、硫含量分别与大气氮沉降量和SO_2浓度(由苔藓氮、硫值计算)进行线性回归分析,发现樟树、松树叶氮含量与大气氮沉降量以及樟树、松树叶硫含量与大气SO_2浓度均呈显著正相关(P0.05).研究表明维管束植物樟树与马尾松叶组织氮、硫含量的变化特征能同时很好地指示贵阳区域大气氮、硫沉降的空间变化.     

密闭培养对纤细角毛藻稳定同位素组成的影响

为研究碳源对赤潮藻生长的影响,以赤潮藻纤细角毛藻（Chaetoceros gracilis）为研究对象,在密闭条件下进行培养,模拟赤潮发生时碳源缺乏的生长环境;分析碳源不足对纤细角毛藻不同生长阶段的差异影响,采用密闭培养的方法,分别在正常组和缺氮组的营养条件下培养纤细角毛藻,测定生物量、营养盐浓度和碳氮稳定同位素组成等重要监测指标.结果表明:不同营养条件对纤细角毛藻的生物量存在显著影响.在正常组,c（NO₃--N）（NO₃--N为硝酸盐）随着培养时间呈下降趋势,ρ（NO₂--N）（NO₂--N为亚硝酸盐）和ρ（NH₄+-N）（NH₄+-N为铵盐）与藻类生物量呈显著正相关,ρ（PO₄3--P）（PO₄3--P为磷酸盐）和c（SiO₄2--Si）（SiO₄2--Si为硅酸盐）与藻类生物量呈显著负相关;在缺氮组,c（NO₃--N）、ρ（NO₂--N）、ρ（NH₄+-N）、ρ（PO₄3--P）和c（SiO₄2--Si）均与藻类生物量呈显著负相关.整个试验周期中,正常组和缺氮组δ13C和δ15N值越来越正.其中,正常组的δ13C值比缺氮组的更正,平均高2.286‰;缺氮组的δ15N值比正常组的更正,平均高3.307‰.正常组和缺氮组的δ13C、δ15N值与生物量均呈显著正相关.研究显示,碳源和氮源的不足分别会导致更正的δ13C和δ15N值,推测赤潮发生会导致δ13C和δ15N值偏正,赤潮藻的碳氮稳定同位素组成可以作为赤潮监测的指标和方法.      

三峡库区蓄水175m对汉丰湖不同生物类群δ13C、δ15N值的影响

于2010年蓄水前(7月)和蓄水后(12月)应用稳定碳、氮同位素方法对汉丰湖食物网中初级生产者和消费者δ13C、δ15N值变化规律进行了调查分析.结果显示:汉丰湖初级生产者颗粒有机物(POM)、固着藻类和水生植物δ13C、δ15N值分别为-28.45‰~-24.78‰、3.72‰~5.76‰,-25.81‰~-21.22‰、3.23‰~4.81‰,-27.99‰~-23.74‰、8.06‰~12.48‰.从蓄水前到蓄水后初级生产者(POM、固着藻类、水生植物)δ13C、δ15N(除水生植物)值均呈现贫乏趋势;消费者δ15N值变化规律与初级生产者一致,但其δ13C值无明显变化;汉丰湖鱼类食物网营养级长度均为3级,消费者中杂食性鱼类居多其碳源主要来源于固着藻类.新形成的汉丰湖水生生态系统已经形成了相对稳定的食物网结构.     

塔里木天然气氮同位素组成与分布

利用制备气相色谱仪分离塔里木天然气中N2 并测定同位素比值 ,结果显示不同区域天然气氮的含量及其同位素比值不同 ,塔中、塔北与和田河地区天然气含氮量高 ,δ15N低 ,库车天然气则相反。结果还显示塔里木原油与天然气氮同位素比值具有可比性 ,表明同源油 气成因上的内在联系