乌梁素海沉积物溶解性有机质荧光光谱特性

采用三维荧光光谱技术(3DEEM)研究了乌梁素海沉积物溶解性有机质的结构组成特征.结果表明,乌梁素海沉积物溶解性有机质出现了6种荧光峰,分别代表类蛋白荧光物质和类富里酸荧光物质,且不同湖区沉积物溶解性有机质结构组成具有一定差异性.乌梁素海沉积物DOM的荧光指数处于1.74~1.96之间,及其DOM来源具有陆源和内源的双重特性,其中陆源主要来自西部河套灌区农田退水输入,内源主要来自芦苇等大型挺水植物死亡腐烂分解.因此,控制河套灌区农田退水排入以及抑制芦苇等挺水植物大量生长是保护乌梁素海生态环境和控制其富营养化的有效措施.     

鄱阳湖沉积物溶解性有机质光谱特征

目前针对鄱阳湖流域沉积物溶解性有机质(DOM)光谱特征的研究仍较少,因此基于紫外-可见光谱和三维荧光光谱技术,并结合平行因子分析法(PARAFAC),对鄱阳湖沉积物中DOM的物质组成和来源特征进行了解析.结果表明,鄱阳湖沉积物DOM的腐殖化程度较高,是陆源输入和藻类、浮游生物等内源产生的混合型,且以陆源输入为主.与碟形湖区相比,通江水域沉积物DOM的有色溶解性有机质浓度更高、 DOM粒径更大且芳香性及腐殖化程度更高.通过PARAFAC共解析出3个类腐殖质组分(C1、 C2、 C4)和1个类蛋白组分(C3).与碟形湖相比,腐殖质组分均表现为通江水域更高,其中C1组分在两区域的占比均为所有组分中最高,前者为42%,后者为46%.空间分布上,4个组分荧光强度总体上呈现东高西低的趋势,高值主要分布在都昌和南矶湿地水域附近,分析主要与丰水期水位上涨、大量植物被淹死亡和人类活动有关.主成分分析结果表明,湖区不同沉积物DOM荧光组分差异较小,但以碟形湖区沉积物DOM腐殖化程度略高.     

典型水库型湖泊中CDOM吸收及荧光光谱变化特征:基于沿岸生态系统分析

为进一步了解水库型湖泊溶解性有机质(DOM)的地球化学特征,本文以三峡库区典型内陆水库型湖泊——长寿湖为研究对象,利用紫外-可见和三维荧光光谱,并结合湖区周边生态系统分析,讨论了长寿湖水体中CDOM的组成、来源和空间分布特征.结果表明,长寿湖不同采样点DOM浓度(DOC和CDOM)存在一定程度的空间分布差异,但各点FDOM分布较为稳定.回水区出现DOM累积,由于受陆源输入影响有限,水体内源活动主导,具有较明显"内源控制"特征,芳香性和分子量相对较低;而周边陆地以人工林兼旅游开发为主的采样点,陆源输入在带入较多腐殖化(高芳香性)组分的同时,人为活动排放也是导致其类蛋白组分丰富的重要原因;入湖区尽管周边果林和居民生活对水体DOM有一定影响,但上游河流输入的影响也不容忽视.另外,各采样点也出现了不受周边生态系统影响的独立的相关性特征,例如芳香性特征常数(SUVA280)和光谱斜率[S(275~295)]显著负相关、CDOM和FDOM极显著正相关、CDOM和S(275~295)负相关等.同时,长寿湖水体中CDOM的生色团主要由具有芳香性结构的大分子组分构成;至少51%的CDOM波动可以通过FDOM变化来进行解释,其中回水区荧光组分对CDOM变动的影响最为明显.在采用传统FI值无法区分DOM来源差异性时,结合采样点沿岸生态系统,综合紫外-可见和荧光光谱特征,有助于对DOM组成及来源进行解析.     

城镇流域水体-沉积物中溶解性有机质的荧光特性及影响因素:以宁波市小浃江为例

我国快速城镇化过程对流域水体和沉积物的溶解性有机质(dissolved organic matter,DOM)含量和成分产生了重要影响,探究水体-沉积物中DOM的分布特性及影响因素具有重要意义.本研究选取长三角典型城镇地区宁波市北仑区小浃江流域为研究对象,利用三维荧光光谱技术,结合PARAFAC(平行因子分析)模型及相关性分析,对小浃江流域水体及沉积物DOM光谱特性进行研究,分析DOM荧光组分特征及来源.结果表明:①小浃江水体-沉积物DOM主要包括4种组分:C1、C2、C3和C4,其中C1为陆源类腐殖质,分子量较大; C2为陆源类腐殖质,由生物降解产生,分子量较小; C3为类蛋白物质,包括类色氨酸,对微环境的变化敏感; C4为陆源类腐殖质.②小浃江水体DOM受新生内源和陆源输入共同影响,腐殖化程度较弱,腐殖质含量较低.沉积物以陆源或土壤源输入为主,内源贡献较小,DOM具有一定的腐殖化特征,腐殖质的浓度水平高于水体中腐殖质含量.③冗余分析(redundancy analysis,RDA)表明,水体DOM各组分相关性较高的环境因子主要为农田、城镇;而沉积物DOM各组分相关性较高的环境因子为城镇、农田、湿地.其中,城镇对沉积物中类腐殖质C4和类腐殖质的浓度参数Fn(355)影响最大.     

改良剂调控下水稻镉累积和土壤溶解性有机质光谱特征的响应

研究土壤中溶解性有机质(DOM)的化学组成和特征差异对理解改良剂对Cd的稳定机制具有重要意义.土壤改良剂被广泛应用于受污染农田以缓解重金属在农作物中的累积,但改良剂调控下土壤DOM的光谱特征却鲜见报道.采集南方典型Cd污染水稻土为研究对象,通过投加三大类改良剂(有机类、无机类和石灰类,共11种)进行水稻种植盆栽试验,研究了不同改良剂对土壤DOM的影响.利用紫外-可见光谱、三维荧光光谱和平行因子分析法(PARAFAC)对比分析了不同改良剂调控下根际土壤DOM的光谱特征.结果表明,石灰类改良剂提高土壤pH,促进土壤固相中有机质的溶解,从而显著提高了土壤DOM的质量分数.与对照相比,有机类改良剂提高了土壤DOM的相对分子量和新生自生源贡献率,无机类改良剂提高了土壤DOM的芳香性和疏水性组分,石灰类改良剂提高了土壤DOM的显色组分和腐殖化程度.通过PARAFAC分析和OpenFluor数据库验证,解析出了4个荧光组分C1(255/465)、 C2(325/400)、 C3(275/390)和C4(240/460),均为类腐殖质.两种光谱相互印证,表明土壤DOM来源以陆源输入的类腐殖质为主.相关...     

太湖溶解有机质光谱和氮磷污染的区域分布差异特征

对太湖水体溶解有机质三维荧光光谱、紫外吸收系数、溶解性有机碳(DOC)、总氮和总磷的分布特征进行了研究,定量估算了溶解有机质的来源. 研究发现:太湖水体溶解有机质的各物理化学参数以及氮磷质量浓度的区域分布特征明显. 水体三维荧光光谱显示有2个特征的类蛋白荧光峰,但不同湖区水样荧光峰位置以及强度并不完全一致. ρ(DOC)和荧光强度〔Fn(355)〕与吸收系数(α)有显著的相关性,但其相关关系也存在明显的区域特征. 根据有机质光谱学和理化指标的分布特点、梯度变化规律及地理特征要素,将太湖分为4个区域(Ⅰ,Ⅱ,Ⅲ和Ⅳ区),讨论了各区域的特征和变化规律. 利用有机质来源与荧光光谱指数的定量关系,估算了溶解有机质的来源贡献率,结果显示,北部湖区城市污水、陆源和生物活动对DOM的来源均有影响,其他湖区DOM以生物作用为主,陆源贡献率均不超过25%.      

三峡库区典型农业小流域土壤溶解性有机质的紫外-可见及荧光特征

以三峡库区典型农业小流域土壤溶解性有机质(DOM)为研究对象,利用紫外-可见和荧光光谱,分析和讨论了不同土地利用类型(包括林地、田地、菜地和民用地)对土壤DOM地化特征的影响.结果表明,不同土地利用条件下DOM性质差异明显,以林地DOM的芳香性程度较高,腐殖化特征最强,其次为田地;尽管居民用地和菜地溶解性有机碳(DOC)含量高(均值分别为0.81 g·kg-1和0.89 g·kg-1),但是芳香化程度低,DOM中非生色组分对高DOC含量的贡献明显.所有样本荧光指数(FI)介于自生源特征(FI=1.9)和陆源特征(FI=1.4)之间,自生源(类蛋白组分)和异生源(类腐殖组分)对DOM均有贡献.大部分样本r(T/C)都大于2.0,说明该农业小流域土壤DOM受外来因素尤其是人类活动影响较大,尤以菜地为代表.另外,不同特征光谱参数对不同土地利用条件下DOM结构和性质差异性的灵敏程度不同,光谱斜率比值(SR)和腐殖化指数(HIX)不能反映DOM地化特征的差异性,因此单一光谱指标并不能全面提供DOM的特征信息,建议两种光谱分析方法联用.     

两个水库型湖泊中溶解性有机质三维荧光特征差异

应用三维荧光光谱技术(3D-EEM),研究了两个典型水库型湖泊(长寿湖和大洪海)水体中溶解性有机质(DOM)的荧光光谱特征,结合沿岸生态系统差异,讨论其对两个湖泊中DOM性质及来源的影响.结果表明,沿岸生态系统的差异性(尤其是人为干扰)是导致两个水体DOM地球化学特征存在明显差异的重要原因.两湖水体中DOM均存在4个荧光峰,且长寿湖样本中类蛋白物质含量更高;而大洪海水体中腐殖化程度较高的组分(C峰)含量较高.相关性分析表明,两湖DOM样本中类蛋白和类腐殖组分来源不同,而A、C峰代表的类腐殖组分存在共源性.通过荧光参数分析显示,沿岸以森林系统为主的大洪海水体DOM陆源性更强,腐殖化程度高;而长寿湖受两岸农田、果园的输入以及人为排放影响,其水体DOM具有明显的自生源特征,新生DOM含量较高,其荧光特征也反映了该区域水体受人为干扰较大.与其他不同湖泊对比,进一步表明沿岸生态系统类型及人为土地利用是决定水体DOM来源和特性的关键因素.     

川西高海拔河流中溶解性有机质(DOM)紫外-可见光吸收光谱特征

溶解性有机质(DOM)对全球碳循环及气候变化具有重要意义.本文选取川西北4条高海拔河流,即杂谷脑河、抚边河及岷江(高山峡谷河流)与白河(高原河流),对其天然水体中有色溶解性有机质(CDOM)的紫外-可见光吸收光谱特征进行了研究与比较.结果表明,川西高海拔河流DOC变化范围为1.55~5.66 mg·L~(-1),CDOM(以a(355)表征)变化范围为0.96~6.31 m-1,荧光溶解性有机质(FDOM)(以lg Fn(355)表征)变化保持在2.08~2.83之间.与高山峡谷区河流比较,高原河流芳香性、疏水性特征常数SUVA254、SUVA260较高,吸光度之比E2/E3、光谱斜率S275~295及光谱斜率之比SR较低,揭示了高原河流CDOM芳香性较强、疏水性组分丰富、分子结构较为复杂;SUVA254、SUVA260分别与SR、S275~295呈显著负相关,表明白河由于高通量陆源腐殖质输入影响了CDOM特征.川西高原4条高海拔河流中SUVA254、SUVA260存在显著相关关系,表明芳香性结构普遍存在于河流CDOM疏水组分中.川西高原天然河流水体中CDOM与DOM的浓度之间总体上无直接关联,因为不同天然水体在DOM形成过程中,陆源DOC输入组分和强度及转化机制存在差异.研究结果对于揭示高海拔区域在全球变化背景下有机碳循环的区域效应等方面具有重要意义.     

南淝河不同排口表层沉积物DOM光谱特征

在南淝河15个排口采集了表层沉积物样品,在测定了其中溶解性有机碳(SDOC)含量的同时,采用紫外-可见吸收光谱和三维荧光光谱分析方法,并结合PARAFAC模型对沉积物中溶解性有机质(DOM)的荧光组分和来源进行了解析.结果表明:南淝河不同排口表层沉积物SDOC的含量在0.28~0.95g/kg之间,平均为0.63g/kg;老城区采样点沉积物SDOC明显高于其他河段,特别是靠近污水厂尾水排放口沉积物SDOC明显高于其他采样点.南淝河沉积物紫外-可见光吸收系数aλ可以很好表征沉积物DOM含量相对大小,而光谱斜率S275-295和光谱斜率比SR反映出各采样点沉积物DOM中自生源组分的差异;利用PARAFAC模型解析出DOM四种荧光组分,其中较老的自生源腐殖质C2和新近类蛋白C4所占比例高.南淝河不同排口沉积物DOM自生源组分比例存在显著差异,其中老城区排口沉积物DOM以自生源组分为主,而上游排口沉积物DOM陆源组分所占比例较高,雨污排口和污水厂尾水排口虽以自生源为主,但陆源的贡献不可忽略.结果表明,光谱分析方法能够有效表征城市河道不同排口污染源强.     

夏、冬季降雨中溶解性有机质(DOM)光谱特征及来源辨析

利用紫外-可见光谱与三维荧光光谱,结合拉格朗日混合单粒子轨道模型及火点图,研究了重庆2013年夏、冬两季雨水DOM光谱特征,并对其来源进行解析.结果表明,雨水DOM与水体、土壤DOM具有类似性质光谱特征,证明降雨DOM也是陆地及水环境中DOM地化特征的重要贡献者.雨水DOM中DOC含量为0.88~12.80 mg·L-1,CDOM含量在3.17~21.11m-1之间,夏、冬两季降雨DOM差异明显(P0.05).与夏季相比,冬季降雨DOM分子量较小,芳香性程度较低,腐殖化程度也更低,输入主要以本地和短距离输送为主;而夏季DOM来源较分散.尽管吸收和荧光光谱可用于解析雨水DOM组成和来源,但在光谱特征的解析和来源识别上与其他来源DOM有所区别,传统"内、外源区分"并不适用于雨水DOM.     

夏季巢湖入湖河流溶解性有机质来源及其空间变化

使用紫外-可见光吸收光谱（UV-vis）和三维荧光光谱-平行因子分析法（EEM-PARAFAC）,分析了2019年夏季巢湖流域丰乐河、杭埠河、岐阳河、兆河和南淝河水体溶解性有机质（dissolved organic matter,DOM）的来源及其空间变化.结果表明,南淝河DOM吸收特征参数SUVA₂₅₄显著低于其它河流,而光谱斜率比S_R显著高于杭埠河,表明城市污染物径流排入降低了南淝河水体DOM的芳香性,但对其分子量影响较低.南淝河DOM荧光指数（FI）和生物源指数（BIX）大于其它河流,而腐殖化指数（HIX）低于其它河流,指示其DOM自生源高于其它河流.使用EEM-PARAFAC从河流DOM中提取出4种类腐殖质组分（C1~C4）和2种内源类蛋白荧光组分（C5、C6）,其中,类腐殖质组分包括陆源有机质（C1、C3和C4）和微生物降解产物（C2）.沿河流方向,5条河流河水溶解性有机碳（dissolved organic carbon,DOC）、 a（355）和DOM荧光组分呈不同的空间变化特征,其中丰乐河、杭埠河、岐阳河和兆河DOM受农田土壤径流输入影响明显,而南淝河DOM主要受城市污染物径流和污水处理厂出水影响.     

区域土地利用类型对水源水中溶解性有机物丰度和荧光组分的影响

以潮白河密云段水体为研究对象,采用三维荧光光谱法及平行因子分析解析了潮白河饮用水源中溶解性有机物(DOM)来源和荧光特性,结合方差分析探讨了不同季节和区域土地利用类型对DOM浓度和荧光组分强度的影响.结果表明,潮白河密云段水体荧光溶解性有机物(FDOM)由5种荧光组分组成,包括微生物腐殖质2种,自生酪氨酸,还原醌类和陆地腐殖质类各1种.DOM主要来源于微生物.河岸周边土地利用以农田为主的区域水体中DOM浓度相比森林和城镇较大,河岸周边土地利用以农田和城镇为主的区域水体FDOM各荧光组分强度均低于森林.潮白河密云段水体DOM受其附近农田土地利用影响程度比森林和城镇土地利用影响更大,由于沿岸土地利用类型变化河流中增加的DOM主要是非荧光部分.虽然季节对DOM腐殖化程度也有显著影响,但土地利用与季节对水体DOM的影响不存在交互效应.     

三峡库区典型消落带土壤及沉积物中溶解性有机质(DOM)的紫外-可见光谱特征

溶解性有机质(DOM)是陆地生态系统的重要组成部分,在环境地球化学中扮演着重要角色.在测定三峡库区典型消落带土壤及沉积物DOM的紫外-可见光谱基础上,通过特征参数及光谱模型来获取DOM的地化特征和信息.紫外-可见光谱特征参数表明土壤DOM的芳香性、疏水组分及腐殖化程度都明显低于上层沉积物,与高程和土地利用类型无关;而所选择的4种吸收光谱模型中以模型2为最优.同时,不同模型和不同拟合波段均对DOM光谱曲线斜率(S)有影响:S值随波长增加而减小;而不同波段S值相关性存在差异,表明各波段S值仅反映DOM部分信息,而非全部.此外,特征斜率之比(SR)反映出表层沉积物所受降解程度(光漂白或生物降解)小于土壤和往年沉积物,其芳香性更高,分子量更大,参与降解的反应活性也更大;这表明DOM越新鲜,其受到的光照和生物作用相对较小,降解潜力越大.     

荧光光谱结合平行因子分析研究夏季周村水库溶解性有机物的分布与来源

利用三维荧光光谱(EEMs)并结合平行因子分析(PARAFAC)模型,解析了2015年8月夏季周村水源水库中溶解性有机物(DOM)的组分并利用主成分分析法对影响水体DOM的主要因素及其相对贡献量进行了研究.结果表明,周村水库水体中的DOM可分为3个组分,分别为类富里酸荧光组分C1(260,350/420 nm)、类蛋白荧光组分C2(280/360 nm)和类腐殖酸组分C3(270,390/530 nm),且3个组分具有同源性;各组分平面分布均匀,入库口总荧光强度略高;较高的荧光指数FI,较高的自生源指标BIX,较低的腐殖化指标HIX以及接近于1的新鲜度指数(β∶α)综合表明夏季周村水库DOM的来源以自生源为主,并结合主成分分析得出,内源对DOM贡献率高达70.96%.与此同时,周村水库水体DOM各组分与aph(440)拟合相关性较好.因此可以通过对DOM三维荧光光谱的研究,有助于水库管理者更有目的地进行污染源的控制和治理,同时可以在一定程度上指示周村水库水体富营养化水平.     

三峡库区城镇化背景下河流DOM的吸收及荧光光谱特征

研究城镇化对河流溶解性有机质(dissolved organic matter,DOM)组分和化学结构、来源与迁移规律的影响,对水生态系统保护及生物地球化学循环研究具有重要意义.运用紫外-可见吸收光谱和三维荧光光谱技术,研究三峡库区不同城镇化程度的典型河流(桃花溪、南河和普里河)的DOM光谱学特征.结果表明,河流城镇化程度越高,DOM和有色溶解性有机质(chromophoric dissolved organic matter,CDOM)浓度越大,河流DOM的腐殖化程度和芳构化程度越小,疏水性组分越少,DOM中类蛋白物质相对浓度越高,DOM的新近自生源特性越强.河流DOM均以富里酸类为主(E3/E4均值 3. 5),CDOM浓度与DOM浓度显著正相关(P 0. 01),各河流DOM腐殖化程度(SUVA254)、芳构化程度(SUVA280)和疏水组分(SUVA260)极显著正相关(P 0. 01).桃花溪、南河、普里河的荧光指数均值为1. 715 7～1. 757 1,DOM的腐殖质来源均为外源输入和微生物、藻类生产两种方式混合,且以内源产生为主.     

三峡库区典型农业小流域水体中溶解性有机质的光谱特征

溶解性有机质(DOM)作为重要的地球化学因子,在流域水体环境中扮演着重要的作用.本研究以三峡库区消落带典型农业小流域——重庆涪陵区王家沟为研究对象,结合该流域内不同土地利用类型,通过紫外-可见光吸收和荧光光谱,对小流域内水体DOM的光谱特征进行了表征和分析.结果表明,该农业小流域水体DOM空间差异较大,其组成和来源均存在明显不同.CDOM在DOM中所占比例[a*_g(355)]大小顺序为:稻田水沟渠水池塘水井水出口水,其中稻田水和沟渠水的SUVA_(254)较井水和出口水大,芳香性更明显.三维荧光光谱中2类4个荧光峰(A、C和B、T),DOM来源都是内部(微生物、藻类)以及外源(腐殖质)的双重贡献.除自生源微生物活动的影响外,外源生活污水和农业生产用水的影响也是导致DOM组分中类蛋白组分增多的重要原因.对比了不同种植季时相同位置水样DOM光谱特征,类蛋白组分是控制两个种植季水体DOM特征波动的重要因素.土地使用方式变化后水体DOC、CDOM和DOM当中的类蛋白/类腐殖荧光组分[r_(T/C)]比例存在明显差异,而FI、BIX和r_(A/C)差异不显著.     

Transport and humification of dissolved organic matter within a semi-arid floodplain

In order to understand the transport and humification processes of dissolved organic matter(DOM) within sediments of a semi-arid floodplain at Rifle,Colorado,fluorescence excitation–emission matrix(EEM) spectroscopy,humification index(HIX) and specific UV absorbance(SUVA) at 254 nm were applied for characterizing depth and seasonal variations of DOM composition.Results revealed that late spring snowmelt leached relatively fresh DOM from plant residue and soil organic matter down into the deeper vadose zone(VZ).More humified DOM is preferentially adsorbed by upper VZ sediments,while non-or lesshumified DOM was transported into the deeper VZ.Interestingly,DOM at all depths undergoes rapid biological humification process evidenced by the products of microbial by-product-like(i.e.,tyrosine-like and tryptophan-like) matter in late spring and early summer,particularly in the deeper VZ,resulting in more humified DOM(e.g.,fulvic-acid-like and humic-acid-like substances) at the end of year.This indicates that DOM transport is dominated by spring snowmelt,and DOM humification is controlled by microbial degradation,with seasonal variations.It is expected that these relatively simple spectroscopic measurements(e.g.,EEM spectroscopy,HIX and SUVA) applied to depth-and temporally-distributed pore-water samples can provide useful insights into transport and humification of DOM in other subsurface environments as well.