青岛大气中HNO3、HNO2、NH3及PM2.5中氮组分的浓度特征和气-粒平衡关系

研究PM2.5中NO-3、NO-2、NH+4及其气态前体物HNO3、HNO2、NH3的浓度特征和气-粒平衡关系,对深入认识PM2.5的来源及控制因素具有重要意义.因此,本文利用2012年6—7月在青岛采集的denuder和PM2.5大气样品,分析了其中气态和颗粒态氮组分的浓度.结果发现,青岛大气中HNO3、HNO2和NH3浓度分别为(0.80±0.79)μg·m-3、(0.49±0.59)μg·m-3和(4.71±4.03)μg·m-3,PM2.5中NO-3、NO-2和NH+4的浓度分别为(7.50±9.00)μg·m-3、(0.07±0.02)μg·m-3和(8.23±5.57)μg·m-3.HNO3气体浓度的昼夜变化具有统计意义上的显著差异,白天平均为1.16μg·m-3,高于夜晚的0.44μg·m-3,但其他氮组分无显著昼夜差异.观测期间,青岛大气为富氨环境,PM2.5中NH+4主要以(NH4)2SO4的形式存在,NO-3生成主要受HNO3的限制.利用ISORROPIA II热力学平衡模型探讨了青岛PM2.5中氮组分的控制因子,通过敏感性实验发现,颗粒态NO-3和NH+4分别对总HNO3(TN)和总H2SO4(TS)的变化响应敏感,而对总NH3(TA)的变化响应不敏感,这暗示了减少大气中TN和TS而不是TA对降低青岛PM2.5浓度更有效.     

华北地区乡村站点(曲周)夏季PM2.5中二次无机组分的生成机制与来源解析

利用大气PM2.5水溶性组分及其气态前体物在线测量系统(GAC-IC)于2014年6月9日~7月11日对华北地区乡村站点曲周大气PM2.5中水溶性组分及其气态前体物进行了在线测量,分析了PM2.5中水溶性组分与气态前体物日变化规律及其相互作用,探讨了当地细颗粒物的气粒转化机制并分析了其来源.结果表明夏季曲周大气PM2.5中水溶性无机离子与相关气态前体物的浓度呈现明显的日变化规律.观测期间,PM2.5中SO2-4、NH+4和NO-3的平均浓度分别是26.28、18.08和16.36μg·m-3,是PM2.5中最主要的水溶性无机离子,约占PM2.5质量浓度的76.23%;气态前体物中,NH3浓度明显偏高、平均值为44.85μg·m-3,主要来源于当地的农业活动排放;硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)平均值分别是0.60和0.30,表现出明显的二次污染特征.经相关性分析发现:曲周大气PM2.5中NH+4与NO-3、SO2-4有良好的相关性,且表现为富氨状态,NH+4以(NH4)2SO4形式存在,NO-3的生成主要受HNO3的限制.对NH4NO3平衡进行研究发现:与夜间相反,白天曲周大气环境不利于NH4NO3生成和保持.结果也表明,二次转化是曲周夏季细颗粒物的主要来源,堆肥与农田释放的NH3是导致高浓度二次无机颗粒物(SNA)的重要因素.     

武汉市大气PM2.5中水溶性离子污染特征及来源

于2016年8月—2017年4月采集了武汉市PM2.5样品,使用离子色谱法分析了PM2.5中的水溶性离子(F-、Cl-、SO2-4、NO-3、Na+、NH+4、K+、Mg2+、Ca2+),并研究其污染特征及来源.结果表明,武汉市PM2.5质量浓度变化范围为24.8～215.7μg·m-3,均值为(81.3±38.1)μg·m-3.9种水溶性离子的年均质量浓度占PM2.5质量浓度的29.3%,其中,SO2-4、NO-3、NH+4(三者合称SNA)为主要的水溶性离子,SNA占PM2.5质量浓度的23.3%～32.0%.硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)年均值分别为0.4、0.1,说明武汉市大气存在较强的SO2向SO2-4、NO2向NO-3转化的二次过程.观测期间,武汉市的细颗粒物整体呈弱碱性.Ca2+与Mg2+,以及NH+4与NO-3、SO2-4等均有显著相关性,NH+4、NO-3、SO2-4主要以(NH4)2SO4和NH4NO3的形式存在.武汉市全年NO-3/SO2-4比值为0.9,表明固定源贡献相对较大.主成分分析结果表明,武汉市大气PM2.5中水溶性离子主要来自于燃煤及机动车排放、工业生产、扬尘等.     

使用RCFP-IC对南京市不同污染状况下PM_(2.5)中水溶性离子的观测分析

本文使用大气细颗粒物快速捕集系统及化学成分在线分析系统(RCFP-IC)和美国热电污染气体分析系统(EMS系统)对2013年11月16日—12月10日南京地区PM2.5中主要水溶性离子和污染气体进行了观测分析,并结合气象要素数据分析了灰霾天PM2.5中主要水溶性离子的污染特征.结果表明:不同污染条件下PM2.5中水溶性离子分布差异较大,清洁天浓度最大的6种离子排序为SO2-4NO-3NH+4Cl-NO-2K+,霾天(11月20—24日)和雾-霾天(12月1—8日)前6种离子排序分别是SO2-4NH+4NO-3NO-2Cl-K+和NO-3SO2-4NH+4Cl-NO-2K+.受污染源和化学反应的日变化影响,不同离子的日变化特征不同.污染天NO-3、SO2-4和NH+4的浓度是干净天的2.8~5.0倍.不同水溶性离子对能见度的影响不同.     

武汉市洪山区夏季PM2.5浓度、水溶性离子与PAHs成分特征及来源分析

2014年6月12日~7月22日,在武汉市洪山区进行PM2.5采样,分析了夏季PM2.5及其水溶性离子的浓度,并利用气相色谱/质谱(GC/MS)对PM2.5中多环芳烃(PAHs)浓度进行测定,探讨其污染来源及形成机制.结果表明,PM2.5质量浓度为36.41~220.02μg·m-3,平均值为97.38μg·m-3,超标率为59.26%,气象因素中风速对其影响较大,随着风速的增加,浓度呈降低趋势;SO2-4、NO-3、NH+4和K+是PM2.5的主要组成成分,占PM2.5质量浓度的40.67%,气溶胶偏酸性;对SO2-4、NO-3的形成过程分析发现其所受的影响因素不同,PM2.5中NH+4主要以NH4HSO4和(NH4)2SO4的形式存在.PM2.5中PAHs日均质量浓度为11.30 ng·m-3,主要是以4、5、6环为主.对PM2.5来源进行分析表明工业废气及汽车尾气的排放为主要污染源,其中燃煤及汽车尾气占83.90%,石油源占10.17%,炼焦排放占5.08%.PAHs总毒性当量浓度(TEQBa P)值为0.22~11.19ng·m-3,平均值为1.74 ng·m-3,日均超标率7.41%.     

成都市城区PM2.5中二次水溶性无机离子污染特征

2009年4月~2010年1月在成都市城区采集131个PM2.5样品,应用离子色谱法对PM2.5中二次水溶性无机离子(NH+4、NO-3和SO2-4)含量进行分析,并探讨其污染特征.结果表明,PM2.5中NH+4、NO-3和SO2-4的平均浓度值分别为(10.4±8.6)、(19.7±14.6)和(32.8±21.8)μg·m-3,分别占PM2.5质量的(5.5±2.8)%、(11.1±3.5)%和(19.3±6.4)%,三者总和占PM2.5质量浓度的(35.9±12.7)%.PM2.5中NH+4、NO-3和SO2-4的季节变化特征明显,夏、冬两季NH+4、NO-3和SO2-4的浓度均为SO2-4>NO-3>NH+4,其总和占PM2.5质量浓度的百分比为冬(44.3%)>夏(39.4%).相关分析结果显示,NH+4、NO-3和SO2-4在成都主要以NH4HSO4、(NH4)2SO4和NH4NO3形式存在;NO-3/SO2-4比值表明,成都市大气中硫和氮的主要来源以固定源为主;硫氧化速率和氮氧化速率的年均值分别为:0.33±0.12和0.19±0.09,表明成都市PM2.5中SO2-4和NO-3主要经二次转化形成.     

南京北郊冬季霾天PM2.5水溶性离子的污染特征与消光作用研究

为了探讨霾天下大气细颗粒物(PM2.5)中水溶性离子的污染特征及其对大气消光的影响,在2013年1月25日至2月3日于南京北郊进行了PM2.5连续在线监测.利用颗粒物-液体转换采集系统(PILS)连续采集水溶性样品,与离子色谱联用分析了其中SO2-4、NO-3、NH+4、Cl-、Na+、K+、Mg2+和Ca2+的含量;同时采用扫描电迁移率粒径谱仪(SMPS)和空气动力学粒径谱仪(APS)测量细粒子的粒径谱分布;采用三波长光声黑碳光度计(PASS-3)实时在线测量细粒子的散射和吸收消光系数;并实时监测痕量气体浓度.结果表明,观测期间霾与非霾天PM2.5中水溶性离子的总质量浓度分别为70.3μg·m-3和22.9μg·m-3;二次吸湿性组分SO2-4、NO-3和NH+4为主要的污染离子.霾天有利于SO2和NOx向SO2-4和NO-3的转化,尤其是NOx的氧化.运用多元线性回归统计方法,建立了PM2.5干消光系数与气溶胶化学成分之间的经验公式,发现NH4NO3对南京冬季消光的贡献最大,其次为(NH4)2SO4、有机碳(OC)和元素碳(EC).两次重污染事件中,污染前体物的一次排放和二次转化的增加分别是造成离子浓度升高的主要原因.     

邯郸市PM_(2.5)中水溶性无机离子污染特征及来源解析

本研究通过对邯郸市环境空气中PM2.5样本进行采集和成分检测,分析了该地区PM2.5中水溶性无机离子的污染特征,并结合气象要素(风速、温度)、气态污染物(O3、NO2、SO2、CO)、SOR(硫氧化率)、NOR(氮氧化率)对其主要来源进行了解析.研究结果表明:总水溶性无机离子(TWSII)浓度季节变化特征明显,秋、冬季高于春、夏季.SO2-4、NO-3、NH+4是PM2.5中主要的水溶性无机离子,在TWSII中所占的比例为夏(93.2%)冬(85.6%)秋(85.5%)春(84.0%).春、夏、秋三季PM2.5呈酸性,冬季显碱性.此外还分析得到,SO2-4在四季中均以(NH4)2SO4的形式存在.NO-3在冬季以NH4NO3的形式存在,其余季节中以NH4NO3、HNO3等共存.绝大部分Cl-在冬季以NH4Cl的形式存在,其它季节中以NH4Cl、KCl等的形式存在.均相反应是SO2-4的主要生成途径,夏、冬季也伴随有非均相反应.NO-3的生成以均相反应为主(春、夏、秋),在冬季均相反应与非均相反应同时存在.应用因子分析法解析出4个主因子,其中,工业、燃煤、交通、生物质燃烧等综合源是PM2.5中水溶性无机离子的主要来源.     

长白山PM2.5中水溶性离子季节变化特征研究

为了解长白山大气PM2.5中水溶性离子的季节变化特征及其影响因素,于2005年6月~2008年12月,在长白山北坡海拔763 m处利用大流量滤膜采样器采集PM2.5样品,并用离子色谱分析其中的主要水溶性离子成分含量.结果表明,3种最主要的水溶性离子SO2-4、NH+4和NO-3季节变化趋势明显,SO2-4夏季浓度最高,秋季浓度最低;NO-3冬季浓度最高,夏季浓度最低;NH+4的季节变化趋势主要受到SO2-4和NO-3季节变化趋势的影响.不同方向后向轨迹所对应的总水溶性离子浓度存在明显差异,浓度排序依次是NE相似文献   

夏季广州城区细颗粒物PM_(2.5)和PM_(1.0)中水溶性无机离子特征

于2008年7月1～31日在广州城区每天采集PM2.5和PM1.0样品.利用离子色谱分析了样品中Na+、NH4+、K+、Mg2+、Ca2+、F-、Cl-、NO3-和SO24-等9种离子组分质量浓度,并同步收集气象因子、大气散射系数、大气能见度以及SO2、NO2、O3气体污染物质量浓度等数据.结果表明,PM2.5和PM1.0中水溶性无机离子总浓度分别为(25.5±10.9)μg·m-3和(22.7±10.5)μg·m-3,分别占PM2.5和PM1.0质量浓度的(47.9±4.3)%和(49.3±4.3)%.SO42-占PM2.5和PM1.0中质量浓度百分比最高,分别为(25.8±4.0)%和(27.5±4.5)%.较高的温度和O3浓度有利于SO24-的生成,较高相对湿度有利于NO3-的生成.PM2.5和PM1.0中亲水性较强的SO42-、NH4+和NO3-对散射系数和能见度影响较大.     

杭州北里湖春、夏季大气氮、磷沉降研究

采集与分析了杭州北里湖2010年2月-7月这半年中干湿沉降,并计算了大气TN,TDN(总溶解氮),TP和TDP(总溶解磷)的干湿沉降通量的基础上完成的.结果表明,在北里湖地区N沉降以湿沉降为主,占61.5%,并且N沉降中主要是TDN,平均值86.7%;P沉降以干沉降为主,占61.2%,TDP占49.1%.湿沉降中TN时北里湖的富营养化有一定影响,而TP的影响比较小.TN,TP湿沉降通量与降水量相关度比较高,但TN,TP沉降通量月际变化幅度却比较小,平均为427.45和5.96 kg/km2.后3个月中TDN沉降通量低于前3个月,有利于减轻北里湖的富营养化.通过与太湖地区N,P沉降的比较,发现城市环境对N,P沉降影响很大.     

桂林市菜地土壤和蔬菜铅含量调查与污染评价

从桂林市采集566个蔬菜样品以及相对应的160个菜地土壤样品,同时还采集了背景土壤样品32个,测试其w(Pb),结合GIS制图和数理统计,对土壤铅空间分布特征、土壤和蔬菜中Pb的含量与富集特征进行了分析. 结果表明:桂林市土壤w(Pb)空间差异大,呈西南低、东部和北部高的特点;桂林市菜地土壤w(Pb)的范围、算术平均值和几何平均值分别为10.14～249.00、43.80和38.62 mg/kg,与背景土壤相比,菜地土壤铅积累显著(P为0.001). 蔬菜(以鲜质量计)中w(Pb)范围、中值和几何平均值分别为0.001～1.425、0.050和0.042 mg/kg,综合超标率为6.71%;叶菜类蔬菜w(Pb)显著高于根茎类和瓜果类,甘蓝、萝卜、西红柿和豆类的抗铅污染能力最强,而辣椒和茼蒿的抗铅污染能力则较差;桂林市居民人均通过蔬菜消费摄入铅的量为13.0 μg/d,不存在明显的健康风险.      

唐山市和北京市夏秋季节大气VOCs组成及浓度变化

2007年和2008年6～9月,利用前级浓缩-气相色谱/质谱法,对唐山市大气中挥发性有机物的组成及浓度变化进行了采样分析研究.2008唐山市大气VOCs平均浓度为163.5×10-9C(碳单位体积比,下同),其中饱和烷烃占45.9%、芳香烃占29.9%、烯烃占5.9%、卤代烃占18.8%;相对2007年同期唐山大气VOCs平均浓度340.4×10-9C下降了51.9%,苯系物下降幅度最大为66.5%,卤代烃中工业排放的二氯苯浓度有所上升;2008唐山市大气VOCs比同期北京大气VOCs浓度低8.5%,奥运时段VOCs变化表明,唐山市大气VOCs除交通源外工业排放也是大气污染的重要来源.     

海螺沟植物和积雪中有机磷酸酯的分布及来源

为研究大气传输以及干湿沉降对偏远地区环境中有机磷酸酯(OPEs)含量及分布的影响,本研究以海螺沟景区为例,采集了海螺沟的植物和积雪样品,用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)定量分析了样品中7种典型有机磷酸酯[磷酸三丁酯(Tn BP)、磷酸三氯乙酯(TCEP)、磷酸三氯丙酯(TCPP)、磷酸三(2,3-二氯丙基)酯(TDCPP)、磷酸三苯酯(TPh P)、磷酸三丁氧乙酯(TBEP)和磷酸三异辛酯(TEHP)]的含量及分布特征.结果表明,海螺沟景区常见的9种植物中7种OPEs(Σ7OPEs)的含量(以DW计)水平在43. 1～1 050. 8 ng·g-1之间,其中TBEP和TPh P含量最高,分别占Σ7OPEs总含量的36%～70%和24%～80%.冰川积雪中主要污染物与植物中一致,TBEP含量最高,占Σ7OPEs总含量的47%,其次为TPh P,占24%.采用Grads、后向轨迹模型及历史风向数据分析得出海螺沟环境显著受到人类活动扰动,其OPEs主要受来自成都方向和云南昭通与宜宾、泸州、西昌交界处方向的大气传输的影响,需要进一步研究其环境行为并加强城市污染控制.     

贵州地氟病与碘缺乏病区环境中氟和碘的研究

为查清贵州地氟病与碘缺乏病病源,对这两种地方病区地质环境及食物中氟与碘的含量进行研究.结果表明:高氟燃煤、磷块岩及富氟岩石是产生地氟病的氟源,其致病途径主要是高氟燃煤对室内空气与食物造成氟污染,其次是富氟岩、矿经风化形成富氟土壤,使其上种植的食物含氟高,从而产生氟中毒.碘缺乏病的病源是病区岩石中贫碘,导致土壤、水体及食物中碘低而致病.并探讨了这两种地方病在贵州呈互补性分布,是由氟与碘的地球化学性质相似性及贵州省岩石地层分布的地域性所引起的.      

西安市秋冬季市区与山区微生物气溶胶组成特征及来源

为探究城市市区与山区微生物气溶胶组成特征及来源,在西安市市区(城区和郊区)及南郊山区设立3个采样点,采集细颗粒物、土壤及叶片样本.通过高通量测序法,解析不同采样点真菌与细菌群落结构,考察其时空变化特征;使用Source Track源解析技术对空气中微生物进行来源分析.结果表明,不同采样点真菌、细菌菌属差异较大,说明地理位置对空气中微生物的群落结构影响显著;冬季市区检测出较多的潜在真菌致病菌和细菌致病菌,且具有较高的相对丰度和多样性.通过源解析技术发现,在局部源叶片和土壤中,叶片表面微生物是空气中微生物的主要潜在源,且秋季叶片对空气中微生物的贡献率高于冬季.本研究不仅为空气中生物气溶胶的溯源研究提供了一定基础,也为深入了解大气中微生物污染特性和为我国空气环境质量评价与疾病预防提供一定的科学依据.     

青岛及崇明岛食用鱼和鸭中共平面多氯联苯与多氯萘的研究

利用HRGC-HRMS测定了青岛海鱼和上海崇明岛淡水鱼、鸭样品中共平面多氯联苯(co-PCBs)和多氯萘(PCNs)(均以脂肪计)的质量分数,并根据每日摄取量可能带来的健康风险进行了初步探讨. 青岛海鱼中w(co-PCBs)和w(PCNs)平均值约为4 041和225 pg/g,崇明岛淡水鱼约为3 318和640 pg/g. 崇明岛鸭肉中w(co-PCBs)和w(PCNs)平均值分别约为966和43.8 pg/g. 青岛海鱼中PCNs同系物组成(以5-CNs和3-CNs为主)与崇明岛淡水鱼完全不同. 与国内外其他地区鱼和家禽相比,其污染物含量均较低. 所有样品中co-PCBs的毒性当量浓度(WHO-TEQ)为0.68～11.40 pg/g,PCNs的毒性当量浓度(WHO-TEQ)为0.001～0.210 pg/g. 根据当地人群的饮食习惯,两地人群co-PCBs和PCNs每日摄入量远低于WHO对普通人群规定的每日容许摄入量,因此不会对人群健康产生严重的负面效应.      

福州城郊冬夏两季大气中HCHs和DDTs分布特征

2010年冬、夏两季,利用大流量采样器采集了福州市大气样品,并用气相色谱-电子捕获检测器(GC-mECD)分析其中六六六(HCHs)和滴滴涕(DDTs)残留水平、分布特征及来源.结果表明,大气ΣHCHs浓度范围为28.04~413.0 pg/m3,总体而言,城区高于郊区,夏季高于冬季,气相高于颗粒相;气相中HCHs浓度夏季高于冬季,颗粒相中则相反;夏季气相中HCHs浓度显著高于颗粒相,而冬季气相与颗粒相中HCHs浓度基本相当.4种HCHs异构体中,气相与颗粒相中均是δ-HCH相对含量最高.大气ΣDDTs浓度范围为146.5~897.8 pg/m3,总体而言,郊区高于城区,冬季高于夏季,颗粒相高于气相;气相中DDTs浓度夏季高于冬季,颗粒相中则相反;冬季颗粒相中DDTs浓度显著高于气相,而夏季颗粒相与气相中DDTs浓度无显著差异.4种DDTs异构体/同系物中,气相中o,p′-DDT的相对含量最高,颗粒相中o,p′-DDT和p,p′-DDT相对含量较高.来源解析表明,福州城郊大气中HCHs非历史污染,存在林丹的使用或输入;大气中可能存在DDTs输入,并可能有大量三氯杀螨醇的输入.     

天津河水和地下水主要离子特征及成因分析

文章对天津地区主要河流及地下水体进行了系统研究,通过对其水化学特征的分析,以期探讨其水体组成及成因。研究结果表明:(1)天津地区水体的优势阳离子为Na+,阴离子地表水以Cl-和SO42-占主导,地下水以Cl-和HCO3-为主。地表水随河流流向直至入海水体呈现为由HCO3-Na(Ca)型过渡为Cl(SO4)-Na型直至演化为Cl-Na型;地下水体随径流方向(从北至南),呈现为由HCO3-Ca型向Cl-Na型水演化。水体的离子组成和水化学特征均呈现出显著的水平地带分布特征。(2)蒸发-浓缩和岩石风化是天津地区水化学类型的主导因素,且沿径流方向呈现为岩石风化向蒸发-浓缩机制的转换。(3)影响天津河水水化学成分的基岩主要为硅酸盐岩,地下水主要受碳酸盐岩和硅酸盐岩的影响。此外,海水入侵以及离子交换对水体的水化学组成和特征也有重要作用。