树脂基固态胺吸附材料的选择性CO2吸附性能

基于简单的湿浸渍法将聚乙烯亚胺(PEI)有效负载到多孔树脂(HP20)中,制备获得树脂基固态胺吸附材料,并探究了PEI负载量(30%~60%)、吸附温度(30~90℃)和压力(2~100kPa)对材料CO₂吸附性能的影响.研究表明树脂基固态胺吸附材料的最佳PEI负载量为50%,过量的PEI会致使材料CO₂吸附容量和胺基利用效率的显著降低.所筛选的材料在较低或较高的CO₂分压范围内均能展现出优异的CO₂吸附性能,在30℃下的CO₂吸附容量达到3.06~3.78mmol/g,表明该材料在不同CO₂分压的多种碳捕集应用中均有着较好的适用性.此外,树脂基固态胺吸附材料的CO₂/CH₄和CO₂/N₂选择性在2~100kPa的压力范围内分别有262~5858和708~11551,在各类传统或新兴的固体吸附材料中处于较高水平.     

固态胺SO2吸附-解吸循环特性

采用新的固态胺吸附材料研究其对SO₂的吸附性能.针对几种不同种类及孔径的分子筛嫁接胺基合成固态胺吸附材料,研究了其对SO₂吸附规律,特别是研究了固态胺解吸再生的特性.研究结果表明固态胺具有较高的SO₂吸附量,经20次吸附-解吸循环,留在固态胺中的残余量较低.结果还表明,分子筛结构的种类和孔径对固态胺吸附SO₂的效果有重大影响,通常孔径较小的分子筛,吸附效果较差.但分子筛中SiO₂/Al₂O₃的提高可降低解吸后的残余量.研究CO₂,NO_x对固态胺吸附剂的影响规律,结果表明,CO₂对固态胺SO₂吸附基本无影响,NO_x则会干扰SO₂的吸附.通过对解吸残余量化学成分的研究表明,解吸残余量具有与液态胺热稳定物类似的组分.由于固态胺可以有较高的工作温度,因此固态胺将更易于循环再生.     

葡萄树基活性炭的制备及其CO2吸附特性

为探讨葡萄树基活性炭在碳捕集与封存领域中的潜力,分别以葡萄树枝和树皮为原料采用CO₂活化法在800℃下制备了葡萄树枝基活性炭和葡萄树皮基活性炭,根据N₂物理吸附法计算了比表面积,用二维非定域密度函数理论（2D-NLDFT）分析了孔径分布特性,并使用热重分析法表征了两种活性炭的热解特性以及30℃的CO₂吸附特性.结果表明:①葡萄树枝基活性炭具有微孔结构,微孔孔径在0.36~1.6 nm之间,孔径为0.66 nm的微孔最多;葡萄树皮基活性炭具有大量微孔和少量中孔,孔径主要集中在0.36~1.9 nm之间.②葡萄树枝基和葡萄树皮基活性炭的CO₂吸附容量分别为1.096和0.247 mmol/g.③两种活性炭的CO₂吸附以物理吸附为主,其CO₂饱和产物在45℃前释放全部CO₂,葡萄树枝基活性炭的CO₂饱和产物较葡萄树皮基活性炭的CO₂饱和产物难于释放CO₂.④两种活性炭吸附CO₂后,在热重特性上出现的微量变化表明活性炭物质结构上的变化.研究显示,葡萄树枝基活性炭是一种良好的CO₂捕集材料,但其CO₂吸附容量比其他同类活性炭低,CO₂吸附量较高的葡萄树基活性炭的制备条件和改性方法需要进一步研究.      

SO2对掺杂KMnO4的K2CO3/Al2O3吸附剂脱碳性能影响

针对SO₂对吸附剂CO₂吸附性能的影响，该文采用溶胶-凝胶法制备氧化铝气凝胶载体，浸渍法制备吸附剂，通过固定床实验系统进行N₂低温吸附-脱附实验，研究了掺杂KMnO₄的K₂CO₃/Al₂O₃吸附剂CO₂吸附性能以及SO₂对吸附剂吸附性能的影响。利用Avrami模型计算吸附动力学，并结合吸附剂的孔隙和晶相结构变化分析吸附机理。结果表明：吸附实验最佳反应温度60℃，掺杂KMnO₄提高了K₂CO₃/Al₂O₃的CO₂吸附性能，吸附量提高0.13 mmol/g。在CO₂吸附实验中加入微量SO₂，掺杂KMnO₄后会减小烟气中SO₂对CO₂吸附...     

石墨烯量子点辅助合成Cu-MOFs及CO2吸附行为

选用一种成本低、可大规模合成的Cu基MOFs（Cu-MOFs）材料作为CO₂吸附剂,在原位合成过程中添加石墨烯量子点以调控其晶体结构.结果表明：适量石墨烯量子点的添加有利于提高Cu-MOFs的比表面积和孔体积,相比未改性MOFs材料,改性后的CO₂吸附性能有所提高,25℃,100kPa时提高了4.5%.随着温度升高,吸附容量提升越明显.改性后的MOFs对于N₂的吸附量则比未改性时更低,因此计算得到的CO₂/N₂吸附选择性也更高,增加了近一倍.综合等量吸附热的考察结果发现,尤其添加适量含N石墨烯量子点的Cu-MOFs吸附剂不仅具备了较高的吸附容量、吸附选择性,还展现了较理想的吸附热,因此兼具了较优CO₂吸附性能和较低脱附能耗的特点,为MOFs吸附剂的改性提供了一点参考价值.     

FeCl3改性钢渣脱除燃煤烟气中Hg0的研究

以钢铁厂废弃钢渣为原料,以丙酮溶液为分散剂制备FeCl₃改性材料,在固定床吸附评价装置上考察了钢渣在FeCl₃改性前后对模拟烟气中Hg脱除效果的影响,并结合吸附试验与微观表征对改性催化剂的脱汞性能进行分析.结果表明:氯是FeCl₃改性钢渣吸附剂的主要活性组分,FeCl₃的掺入使钢渣的比表面积由1.06 m2/g提高到1.32 m2/g,进而提高吸附剂的汞吸附容量,经FeCl₃改性后废弃钢渣对汞的脱除效率比未改性前提升了3.2倍.SO₂的存在降低了FeCl₃改性钢渣材料的脱汞性能,持续通入的SO₂与吸附剂接触占据了部分孔道和表面活性位点,使得对单质汞的吸附效率下降,200℃时含有SO₂时的FeCl₃改性钢渣吸附剂吸附量比未通入SO₂气体的改性材料降低了75.57%;在含有HCl气体的烟气体系中,FeCl₃改性钢渣材料对汞的脱除效率从3432.70 ng/g升至10341.10 ng/g,并且随着反应温度的升高零价汞向氧化态汞转化的效率增加.研究显示,SO₂的存在降低了FeCl₃改性钢渣吸附剂的脱汞性能,而HCl气体有效地促进了FeCl₃改性钢渣吸附剂对零价汞（Hg0）的脱除.      

K2CO3改性类水滑石衍生复合金属氧化物吸附剂脱除HCl(g)性能

采用浸渍法对钙镁铝类水滑石进行K₂CO₃改性,并进一步焙烧获得复合金属氧化物吸附剂。在固定床实验系统上对K₂CO₃改性类水滑石吸附剂的高温脱除HCl（g）性能进行了研究,探究了K₂CO₃负载量、反应温度和初始HCl（g）浓度对其高温脱除HCl（g）性能的影响,通过X射线衍射（XRD）、比表面积及孔隙分析（BET）、扫描电镜（SEM）及热重分析（TG）对改性前后的类水滑石吸附剂进行了表征。结果表明:1）K₂CO₃改性后类水滑石吸附剂的脱除HCl（g）性能显著提高,K₂CO₃的最佳负载量为30%,过高的负载量会导致吸附剂的孔隙堵塞,吸附能力下降;2）在400~800℃的反应温度范围内,吸附剂的HCl（g）吸附容量在600℃时达到最高,为0.289 g/g;3）在不同HCl（g）浓度下吸附剂的脱除HCl（g）性能保持稳定;4）经500℃煅烧后吸附剂的比表面积和孔体积增大,平均孔径减小,吸附能力增强;负载K₂CO₃后类水滑石吸附剂的热稳定性有所增强。K₂CO₃改性后的类水滑石衍生吸附剂具有优良的高温脱除HCl（g）性能,为选择高效实用的高温HCl（g）吸附剂提供了参考。     

硅基多孔材料的表征及其对SO2的吸附性能

为增强火山灰反应的强度,提高对SO₂的脱除性能,以粉煤灰为原料采用两步水热合成法制备硅基多孔材料,并对制备的材料进行表征.结果表明:硅基多孔材料整体呈无序形态,主要成分为水化硅酸钙和CaCO₃,属于无定型的非晶相物质;由C、O、Si、Na、Ca等元素构成,主要以SiO₃2-、CO₃2-的形式存在;呈蜂窝和玻璃纤维的网状结构,内部空隙发达,比表面积较大,且存在有大量的吸附水和结合水.利用固定床反应器测定了硅基多孔材料对SO₂的吸附性能,在入口ρ（SO₂）为1 200 mg/m3、吸附温度为50℃、SO₂含氧量为9%、粒度为200目（0.075 mm）的条件下,SO₂的吸附量可达24.87 mg/g,脱硫率可达100%,与钙基吸附剂相比吸附量提高了74%;将吸附SO₂后的硅基多孔材料在700℃下焙烧3 h,可以继续吸附SO₂,重复使用率可达72.24%.由于SO₂在脱除过程中存在一定的化学反应,含氧量的增加能够提高其对SO₂的吸附量.研究显示,硅基多孔材料脱除SO₂的过程是由物理吸附和化学反应相结合的结果,其中由于制备的硅基多孔材料具有较大的比表面积和较为丰富的孔结构,有利于物理吸附;同时,在两步法制备硅基多孔材料的过程中使火山灰反应得到增强也同样提高了SO₂与硅基多孔材料的化学反应,进而增强了化学吸附的效果.      

Cu-ZSM-5对燃气烟气中NO的吸附特性

由于燃气烟气中水含量高,从预处理条件、H₂O含量和O₂含量方面考察Cu-ZSM-5分子筛吸附NO的影响.实验结果表明：在5%O₂,无水条件下,Cu-ZSM-5（Si/Al=25）吸附效果最好,穿透吸附量为0.8371mmol/g;通过FT-IR验证NTP预处理能够有效去除Cu-ZSM-5分子筛中H₂O,并保留-OH吸附位;H₂O的存在能够明显抑制Cu-ZSM-5的吸附能力,在烟气含8%H₂O的条件下,Cu-ZSM-5穿透吸附量下降至0.09566mmol/g,相比之下,混合吸附剂CMS/La-Cu-ZSM-5=1/9穿透吸附量可达0.1889mmol/g;O₂的存在可以有效促进NO吸附,但在10% O₂时出现了氧抑制现象;通过TPD和FT-IR分析,Cu-ZSM-5吸附物种以NO₂,NO,-NO₃为主,而在8% H₂O条件下,-NO₃含量较少.     

铁改性杭锦土吸附剂对水中砷的去除研究

为提高天然杭锦土对水溶液中砷的吸附性能,采用氯化铁（FeCl₃·6H₂O）浸渍天然黏土矿物杭锦土（HJ）,制备表面负载铁氧化物的铁改性杭锦土除砷吸附剂（FHJ）.通过比表面积（BET）和扫描电镜（SEM）分析技术对材料进行表征以观察其微观形貌特点,通过X射线光电子能谱分析（XPS）和傅里叶红外光谱（FTIR）技术测定材料组成及化学基团,以初步探究材料吸附除砷机理.通过批试验考察FHJ投加量、初始pH、共存离子及腐殖酸浓度对FHJ除砷效能的影响.结果表明:①当铁负载比在0~50wt%范围内时,FHJ对溶液中As（Ⅴ）吸附容量随着铁负载比的增加而增加,最佳铁负载比为33wt%,此时铁与杭锦土的理论质量比为1:3.②BET分析结果表明经铁改性后,杭锦土比表面积显著增加,由71.14 m2/g增至158.50 m2/g;SEM分析显示,经改性后杭锦土表面形貌发生明显变化,结合Mapping图表明铁被有效负载到杭锦土表面.③批试验结果表明,As（Ⅴ）去除率随着FHJ投加量的增加而升高;溶液pH对As（Ⅴ）去除率有较大的影响,pH的降低有利于FHJ对砷酸盐的吸附.④FHJ除砷性能受溶液中共存离子CO₃2-、SiO₃2-影响较大,但受Cl-、SO₄2-、NO₃-及腐殖酸影响程度比较小.⑤吸附动力学过程符合准二级动力学模型,Freundlich等温吸附模型可更好地描述FHJ吸附除砷行为（R2=0.999）.⑥XPS分析结果显示,铁氧化物主要以FeOOH和Fe₂O₃的形态负载于杭锦土表面,FTIR表明FeOOH的羟基基团同As（Ⅴ）发生吸附作用,在FHJ除砷过程中,化学吸附是主要的吸附除砷机理.研究显示,铁改性杭锦土除砷效果良好,具有一定的应用潜力.      

碳化温度对牛粪铜和锌形态及生态毒性的影响

通过设置不同的热解温度(350,550和750℃)对牛粪废弃物进行碳化处理,并使用光谱技术手段对牛粪炭的微观特点及Cu、Zn赋存形态进行了分析表征,同时结合淋溶和毒性实验探究了热解温度对牛粪炭生态毒性的影响.结果表明,高温碳化明显改善牛粪孔隙结构,使其比表面积从牛粪原料的1.15m²/g提高至牛粪炭的5.51(350℃)~195.90m²/g(750℃).随着热解温度的提高,牛粪炭pH值从8.18(350℃)提高到了10.14(750℃);牛粪炭中Cu、Zn含量则从牛粪原料中的1.22和1.23mg/g分别升高至18.29~35.11和18.58~31.24mg/g.透射电镜-选区衍射以及X射线能谱分析表明,热解处理可使牛粪中Cu、Zn离子分别转化为副黑铜矿(Cu₄O₃)和红锌矿(ZnO)等金属氧化物,从而明显降低了牛粪炭中水溶态、DTPA提取态以及HNO₃-H₂SO₄提取态的Cu、Zn离子浓度;此外,FTIR分析及混合有机酸浸提实验结果也表明,350℃牛粪炭中酚羟基、烷烃基、羧基、酰胺类等有机官能团通过吸附和络合作用固定未完全转化的Cu离子,而升高热解温度会使得这些官能团显著减少、促进Cu离子的完全转化以及无机物与Cu、Zn离子之间稳定金属氧化物化合键的形成.淋溶和生态毒性实验表明,高于550℃的热解温度能够显著降低牛粪炭中Cu、Zn的溶出率以及生态毒性,是高Cu、Zn含量牛粪废弃物无害化处理的一种推荐优选技术.     

Mg2+、Ca2+对厌氧消化系统中CO2的捕获和营养盐的回收

为探究矿物碳酸化与污泥厌氧消化耦合过程中实现CO₂捕获和N/P营养盐协同回收的可行性,在污泥水解液为底物的厌氧消化系统中,研究不同比例Mg²⁺/Ca²⁺离子添加对厌氧消化系统中CO₂捕获和营养盐的协同回收效果的影响.结果表明,添加Mg²⁺/Ca²⁺离子为（20mmol/L）/（0mmol/L）、（10mmol/L）/（10mmol/L）和（0mmol/L）/（20mmol/L）均可促进有机质降解,使沼气产量分别提升16.97%、21.56%和23.99%,并使CO₂含量由27.27%分别下降至24.81%,22.06%和21.98%.不同比例Mg²⁺/Ca²⁺离子添加可使磷酸根浓度下降63.46%~66.47%,但仅Mg²⁺/Ca²⁺离子以（20mmol/L）/（0mmol/L）和（10mmol/L）/（10mmol/L）添加的实验组中氨氮浓度得到下降.XRD分析揭示,Mg²⁺/Ca²⁺离子以（20mmol/L）/（0mmol/L）、（10mmol/L）/（10mmol/L）和（0mmol/L）/（20mmol/L）添加时分别使厌氧消化系统中形成鸟粪石和碳酸镁、鸟粪石和方解石、方解石和三斜磷钙石.Mg²⁺、Ca²⁺离子等摩尔量联合添加可实现最优的CO₂捕获和营养盐协同回收效果.     

碳化三聚氰胺海绵制备及其光热重油吸附研究

在氩气气氛下,经高温煅烧三聚氰胺海绵(MS),制备了碳化三聚氰胺海绵(HMS),利用SEM、XPS、FI-IR对HMS的碳化情况进行分析,测定了海绵碳化前后的密度、亲水性、孔隙率、吸收光谱及压缩回弹性能.结果表明,MS部分碳化形成HMS,疏水性增强且亲油性不变,孔隙率略有降低,具有优异的吸光性能及机械性能.HMS海绵对轻质油品和重油吸附实验的结果显示:HMS海绵对轻质油品饱和吸附体积为92.20cm³/g;在一个太阳光(1kW/m²)照射下,HMS海绵温度快速升高,有效降低底面接触的重油粘度并加快吸附重油速度,吸附量高达99.1g/g左右;利用HMS海绵重复对重油进行10次吸附-挤压脱附,发现其对重油的饱和吸附量可保持在81.00 g/g以上.这些特性使得HMS海绵成为一种有前景的高效节能、可重复利用的石油泄漏吸附剂.     

不同电导率盐碱土壤固碳潜力

采集内蒙古河套灌区盐碱土壤(电导率EC为0.27mS/cm),利用NaCl调节土壤电导率为(0,10,20,40,80mS/cm),基于稳定碳同位素分析不同电导率土壤添加定量δ¹³C-CO₂后,土壤CO₂吸收量以及土壤难溶性无机碳含量(SIC)-δ¹³C值.结果表明,盐碱土壤能够吸收CO₂,随土壤电导率(EC)升高,土壤CO₂累积吸收量增加, S5(EC=80mS/cm) CO₂累积吸收量比S1(0.27mS/cm)高1.6640mg.土壤SIC含量(R²=0.7080,P<0.05)和土壤可溶性无机碳含量(DIC)(R²=0.6096,P<0.05)与土壤EC显著负相关关系.盐碱土壤吸收CO₂部分固存于土壤无机碳中,外源添加δ¹³C-CO₂,盐碱土壤SIC-δ¹³C值(-5.299‰ ~ -0.8341‰)显著增加.EC为20mS/cm土壤固相保存δ¹³C-CO₂总量最高1.276mg,固存δ¹³C-CO₂总量占土壤吸收¹³CO₂总量比例30.28%最高;EC为80mS/cm固碳量最低为0.2749mg,固存δ¹³C-CO₂总量占土壤吸收¹³CO₂总量比例5.579%.     

TiO2光催化净化城市隧道中NOx的行为及经济性

考察了TiO₂光催化降解模拟城市隧道尾气中NO_x的催化行为,并以一个长度为1km和高度为5m的双向两车道城市隧道为研究对象,分析了其应用的经济性.结果表明,煅烧温度为400℃制备的TiO₂-400催化剂的NO吸附性能和光催化性能最佳,NO_x最大转化率为30%.不同的气体组成会显著影响光催化剂对NO_x的吸附和光催化性能,其中对于NO竞争性吸附抑制效应的影响为CH₄≈CO₂>CO,而对于光催化性能的促进效应影响为CO > CH₄ > CO₂.增大紫外光辐照度可提高光催化活性,但降低了催化剂的稳定性.紫外光辐照度为6.4μW/cm²为合适的光照强度.增加催化剂的用量可显著增强NO的吸附性能和光降解NO_x的稳定性.当催化剂用量为15mg/cm²时,NO吸附容量为0.88mg/g,催化剂的稳定时间可达110min.通过简要分析该技术的经济性,表明光催化降解城市隧道NO_x的成本较低,具有良好的经济性.