可磁分离光催化剂纳米球及其催化性能的研究

通过反胶束和酸催化溶胶-凝胶法制备出了一种可磁分离的光催化剂纳米球SiO2/NiFe2O4/TiO(2TSN),这种光催化剂纳米球显示出了超顺磁性,能够通过外加磁场方便的实现催化剂在水中的分离与回收。该光催化剂纳米球的X-射线衍射和TEM结果表明:纳米TiO2颗粒包裹在磁性硅球-SiO2/NiFe2O4(SN)的表面,形成TiO2壳层。利用光催化降解甲基橙的效果考察了这种光催化剂纳米球的活性,结果表明:在NiFe2O4和TiO2之间包覆一层无定性的SiO2可以显著提高样品的光催化性能。     

碱性条件下介孔SiO_2的制备及扩孔和吸附性能研究

在碱性条件下,以十六烷基三甲基溴化铵做为模板剂,正硅酸乙酯为硅源,采用水热合成法,并用三甲苯(TMB)对其进行扩孔,获得了一种介孔二氧化硅材料。通过BET、FT-IR、SEM和小角XRD对其进行表征,研究其对铅离子的吸附性能。研究发现扩孔后的介孔二氧化硅对铅离子的吸附量明显高于未扩孔的介孔材料,吸附率达到99.8%。     

介孔SiO_2/TiO_2材料处理苯酚水溶液研究

通过水热法以PEG6000和β-CD为复合模板剂合成介孔SiO_2纳米粒子;采用溶剂热法以Tween-80为模板剂合成介孔TiO_2纳米粒子;应用溶剂热法利用十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂合成介孔SiO2_2-TiO_2复合纳米粒子。采用本实验合成的三种介孔材料对苯酚水溶液进行吸附性能对比实验。研究在不同用量、不同时间、不同pH值、不同初始浓度条件下介孔材料对苯酚水溶液的吸附效果。     

羧甲基-β-环糊精/磁性介孔硅对Pb2+的吸附研究

采用羧甲基-β-环糊精(CM-β-CD)和磁性介孔二氧化硅制得CM-β-CD/磁性介孔二氧化硅复合吸附剂(Fe_3O_4@SiO_2@mSiO_2-CM-β-CD),并应用于水体中Pb~(2+)的去除。通过SEM、EDS、FTIR、XRD等现代技术表征所得复合材料。研究表明:Fe_3O_4@SiO_2@mSiO_2-CM-β-CD对Pb~(2+)的吸附遵循伪二级模型,符合Langmuir模型。在298 K时,Pb~(2+)的理论饱和吸附量为60.8 mg/g。此外,热力学参数表明吸附过程是自发的。最后,Fe_3O_4@SiO_2@mSiO_2-CM-β-CD表现出优异的磁分离性能,此外还证明在强酸性条件下具有良好的稳定性。经5次再生循环作用后,Fe_3O_4@SiO_2@mSiO_2-CM-β-CD对Pb~(2+)仍保持较高的吸附容量。     

TiO_2/SiO_2纳米介孔复合薄膜的制备及其光催化降解性能研究

采用两步溶胶-凝胶法制备了TiO2/SiO2纳米介孔复合薄膜,经X-射线衍射(XRD)、傅立叶变换红外光谱(FTIR)和透射及扫描电子显微镜(TEM,SEM)表征,显示介孔复合薄膜中锐钛矿型TiO2纳米粒子均匀分散在 SiO2介孔基底中,经光催化降解氨气的试验,结果表明该介孔复合薄膜的光催化活性比普通的TiO2粒子有较大的提高.     

Cu/TiO_2/SiO_2纳米复合薄膜光催化降解氨气性能的研究

采用溶胶-凝胶结合γ-射线辐射法制备了Cu/TiO2/SiO2纳米介孔复合薄膜。X-射线衍射(XRD),透射电子显微镜(TEM),紫外-可见光谱(UV-vis)及X-射线光电子能谱(XPS)表征显示单质金属铜与锐钛矿型TiO2纳米粒子较均匀地分布在非晶SiO2介孔基体的孔洞之中。光催化降解氨气的实验结果表明该三元复合薄膜具有良好的光催化性能,与未掺杂铜的TiO2/SiO2二元复合薄膜相比,铜纳米粒子的掺入可将其光催化性能提高18%以上。     

新型介孔吸附剂的制备及吸附性能

采用挥发诱导自组装(EISA)技术,以乙醇为溶剂,十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为结构导向剂,合成了孔径为5.4nm的巯基功能化介孔材料,并用FTIR、EA、N2吸附-脱附和XRD分析技术对介孔材料进行了表征.同时,以Cr3+、Pb2+为目标污染物,考察了介孔吸附剂对污染物的吸附性能.结果表明,介孔吸附剂的吸附性能受pH值(初始与终态值)、振荡时间、温度和重金属离子初始浓度的影响显著.在T=303K、pH=5、振荡时间为1h,振荡频率为150r·min-1,污染物初始浓度低于0.4mmol·L-1时,吸附剂对Cr3+、Pb2+的去除率分别在85%和90%以上.介孔吸附剂对Cu2+、Pb2+的等温吸附行为与Langmuir模型相吻合(R2>0.992).     

表面包覆TiO_2材料的制备及光催化降解染料废水

以介孔硅基分子筛SBA-15为载体,采用溶胶-凝胶法在SBA-15分子筛表面包覆TiO_2。制备了不同TiO_2含量的链状二维六方形介孔复合材料。采用电子显微镜扫描仪、X射线衍射仪、傅立叶红外光谱、紫外-固体漫反射等技术对复合材料进行表征。SEM结果表明样品具有良好的包覆效果,UV-Vis光谱结果表明样品具有较好的光吸收能力。XRD结果表明复合材料表面包覆的TiO_2为锐钛矿和金红石的混合晶型,随载体用量的增加TiO_2的粒径逐渐减小。以光催化降解亚甲基蓝为目标,研究复合材料在煅烧温度、载体用量、底物溶液初始浓度等影响因素下的光催化效果。考察复合材料的再生光催化活性。研究表明:介孔TiO_2复合材料相比于市售P-25有较高的光催化活性。复合材料可进行回收利用,并且其介孔结构牢固不易崩塌。     

巯基功能化重金属处理剂研究

巯基功能化重金属处理剂是人们目前关注的重金属废水新型处理药剂,已在重金属废水处理中得到广泛应用.文章就近年来巯基功能化有机高分子处理剂、巯基功能化无机介孔处理剂、巯基功能化磁性纳米处理剂的研究进展进行了综述,并分析了在种类开发、制备工艺和重金属捕集等方面存在的主要问题,指出了今后研究的发展趋势.     

有序介孔材料过滤脱除纳米颗粒物

多孔材料过滤去除环境纳米颗粒物(nanoparticles,NPs)是空气净化治理的重要方法之一.本文采用介孔分子筛(MCM-41、SBA-15)和有序介孔碳(CMK-3)这3种典型介孔材料对2~20 nm的NPs进行过滤脱除研究,旨在探索介孔材料在NPs过滤方面的应用可行性与相关理论基础.基于3种介孔材料的物理化学性质表征结果,通过本实验发现介孔材料孔道的最可几孔径以及一定量的介孔孔容是吸附NPs的关键,而微孔分布对去除NPs贡献不大.进一步对SBA-15在不同流量及不同颗粒床厚度下对NPs的去除进行了分析,发现纳米颗粒物的最易穿透粒径(most penetrating particle size,MPPS)随着流量的增大而减小,同时MPPS颗粒物的去除效率随之降低,且MPPS基本不受颗粒床厚度变化的影响.本研究为介孔材料过滤脱除NPs提供了技术依据.     

多核yolk?shell型Co3O4@mSiO2纳米反应器降解双酚A

采用阳离子表面活性剂协助的自模板法合成了中空介孔SiO₂微球（HMSS）,然后向含HMSS的悬浮液中加入醋酸钴溶液和氨水,让两种溶液经HMSS表面介孔进入空腔中反应生成Co₃O₄内核,合成了多核yolk-shell型Co₃O₄@mSiO₂（介孔SiO₂）纳米反应器.结合XRD、XPS、SEM、STEM、BET等手段,分析了纳米反应器的形貌、结构、元素形态和比表面积.结果显示纳米反应器均匀分散,粒径约为300nm,表面布满介孔,内部分布大量Co₃O₄纳米粒子,拥有极大的比表面积161m²/g,远大于Co₃O₄纳米粒子的比表面积35m²/g,能有效吸附双酚A（BPA）,1h吸附容量达12.7mg/g.多核yolk-shell型Co₃O₄@mSiO₂纳米反应器能高效催化过一硫酸氢盐（PMS）降解BPA,2h降解率达81.8%,远高于Co₃O₄纳米粒子的降解率51.3%,同时能节省PMS的投加量,避免水中盐度过高.此外,合成的纳米反应器具有很好的再利用性,在pH值3~9范围内表现出稳定而高效的催化性能.     

Mesoporous silicas synthesis and application for lignin peroxidase immobilization by covalent binding method

Immobilization of enzymes on mesoporous silicas (MS) allows for good reusability. MS with two-dimensional hexagonal pores in diameter up to 14.13 nm were synthesized using Pluronic P123 as template and 1,3,5-triisopropylbenzene as a swelling agent in acetate buffer. The surface of MS was modified by the silanization reagents 3-aminopropyltriethoxysilane. Lignin peroxidase (LiP) was successfully immobilized on the modified MS through covalent binding method by four agents: glutaraldehyde, 1,4- phenylene diisothiocyanate, cyanotic chloride and water-soluble carbodiimide. Results showed that cyanotic chloride provided the best performance for LiP immobilization. The loaded protein concentration was 12.15 mg/g and the immobilized LiP activity was 812.9 U/L. Immobilized LiP had better pH stability. Acid Orange II was used to examine the reusability of immobilized LiP, showing more than 50% of the dye was decolorized at the fifth cycle.     

木质素过氧化物酶在球型介孔材料上的固定化特性研究

在醋酸-醋酸钠缓冲体系(pH=3.5)中以聚乙二醇-聚丙三醇-聚乙二醇三嵌段共聚物(P123)为模板,正硅酸甲酯(TMOS)为硅源,1,3,5-三异丙基苯(TIPB)为扩孔剂合成了具有规则六方形孔道(11.6nm)的微米级球型颗粒.以合成的介孔材料为载体,采用物理吸附法对木质素过氧化物酶(LiP)进行固定化,研究了初始酶量和固定化时间等因素对固定化效果的影响,以及固定化对LiP酶学性质和稳定性的影响.结果表明,当初始酶量(E)与载体量(MS)比为76.8mg/g,固定化反应12h时,固定化LiP可获得最大蛋白质负载量(8.87mg/g)和最大表观活性(41.45U/mg).与游离酶相比,固定化LiP的最适pH和温度均未有明显变化,但pH稳定性和热稳定性都有了不同程度的提高,在4℃条件下保存7周后固定化LiP活性几乎没有损失,且在重复使用6次后,可保留近30%的活性.     

掺硅碳羟基磷灰石的制备及其对Pb2+的吸附性能

以废弃蛋壳、硅酸钠为原料,采用水热法制备掺硅碳羟基磷灰石(Ca10(PO4)6-x-y(SiO4)x(CO3)y(OH)2-x-y,Si-CHAP),研究其对溶液中Pb2+子的吸附性能.采用BET比表面积、红外光谱、X光衍射、扫描电镜等分析手段对样品进行表征,实验考察了pH值、反应时间以及温度等对Si-CHAP吸附Pb2+的影响.结果表明,Si-CHAP是一种具有较大比表面积的介孔材料,其比表面积为323.25m2/g.Pb2+初始浓度为300mg/L并加入2g/L的吸附剂,室温下反应时间90min后,Si-CHAP对溶液中铅离子去除率和吸附容量分别为99.39%和149.09mg/g. Langmuir等温吸附方程能较好描述铅离子在Si-CHAP上的吸附平衡,准二级动力学方程式描述铅离子在Si-CHAP上吸附的最佳吸附动力学模型,热力学参数表明Si-CHAP吸附铅离子是自发、吸热和熵值增加过程.     

Comparison of dynamic adsorption/desorption characteristics of toluene on different porous materials

Four different types of adsorbents, SBA-15, MCM-41, NaY and SiO₂, were used to study the dynamic adsorption/desorption of toluene. To further investigate the influence of pore structure on its adsorption performance, two SBA-15 samples with different microspores were also selected. It is shown that microporous material NaY has the largest adsorption capacity of 0.2873 mL/g, and the amorphous SiO₂ exhibits the least capacity of 0.1003 mL/g. MCM-41 also shows a lower break through capacity in spite of the relatively small pore diameter, because it can not provide the necessary small geometric confinement for the tiny adsorbates. However, the mesoporous SBA-15 silica with certain micropore volume shows relatively higher adsorption capacity than that of MCM-41 silica. The presence of micropores directly leads to an increase in the dynamic adsorption capacity of toluene. Although NaY has the highest adsorption capacity for toluene, its complete desorption temperature for toluene is high (>350℃), which limits its wide application. On the contrary, mesoporous silica materials exhibits a good desorption performance for volatile organic compounds at lower temperatures. Among these materials mesoporous SBA-15 samples, with a larger amount micropores and a lower desorption temperature, are a potentially interesting adsorbent for the removal of volatile organic compounds. This behavior should been related with the best synergetic effect of mesopores and micropores.     

原位载铁中孔活性炭吸附As和天然有机物效能

采用配煤、原位浸渍和两步活化法制备了4种原位载铁活性炭（FGL1/2/3/4）,并以空白炭C-GL为基础的表面铁浸渍后改性炭（Fe-GL-2/3/4）为对照,研究了原位载铁炭对水中As和腐植酸（HA）的同步吸附效能.结果表明,炭化料原位载铁促进了比表面积（S_BET）和中孔结构的发育.其中,原位载铁炭FCL4（载铁量6.51%）在45Å~480Å的范围内的中孔容积（V_mes）比C-GL增加了0.1146cm³/g;而后改性载铁则造成S_BET和V_mes的显著降低.原位载铁同时促进了表面碱度的增加,保证了中性条件下更好的As离子吸附能力;FCL4对As（Ⅲ）和As（V）的Langmuir最大吸附量（L-Q_max）分别达到2.566和2.825mg/g.原位载铁炭进一步发育的中孔结构促进了对HA（<10mg DOC/L）的吸附效能,FGL4对HA的Langmuir最大吸附量（Q_HA）达到46.25mg DOC/g.As-HA共存体系内FGL4对各组分的吸附容量有所降低,但As（Ⅲ）和As（V）的吸附容量仍达到2.325和2.675mg/g.     

Rapid removal of bisphenol A on highly ordered mesoporous carbon

Bisphenol A (BPA) is of global concern due to its disruption of endocrine systems and ubiquity in the aquatic environment. It is important, therefore, that e orts are made to remove it from the aqueous phase. A novel adsorbent, mesoporous carbon CMK-3, prepared from hexagonal SBA-15 mesoporous silica was studied for BPA removal from aqueous phase, and compared with conventional powdered activated carbon (PAC). Characterization of CMK-3 by transmission electron microscopy (TEM), X-ray di raction, and nitrogen adsorption indicated that prepared CMK-3 had an ordered mesoporous structure with a high specific surface area of 920 m2/g and a pore-size of about 4.9 nm. The adsorption of BPA on CMK-3 followed a pseudo second-order kinetic model. The kinetic constant was 0.00049 g/(mg min), much higher than the adsorption of BPA on PAC. The adsorption isotherm fitted slightly better with the Freundlich model than the Langmuir model, and adsorption capacity decreased as temperature increased from 10 to 40°C. No significant influence of pH on adsorption was observed at pH 3 to 9; however, adsorption capacity decreased dramatically from pH 9 to 13.     

Pd/CMK-3的合成、表征及对甲酸的电催化氧化性能研究

以中孔硅SBA-15为硬模板、蔗糖为炭源,合成了有序中孔炭CMK-3,并以此CMK-3为载体,采用络合还原法制备了负载量为20%的催化剂Pd/CMK-3.X射线衍射(XRD)和透射电镜(TEM)的结果表明,CMK-3孔结构高度有序,呈现二维六方结构,Pd/CMK-3和Pd/AC(活性炭)催化剂中Pd纳米颗粒分散均匀,平均粒径分别为4.2 nm和4.5 nm;拉曼光谱测试表明,CMK-3比活性炭的石墨化程度更高,导电性更强;N2吸附/脱附实验表明,CMK-3具有典型的中孔结构,CMK-3的最可几孔径为4.5 nm,显著大于活性炭的0.54 nm,CMK-3的BET比表面积为1 114 m2.g-1,大于活性炭的871 m2.g-1.在对甲酸电催化氧化的循环伏安(CV)和计时电流(CA)测试中,Pd/CMK-3的初始催化活性显著高于Pd/AC,而两者在100 s后的计时电流稳定性则基本相当.     

介孔γ -Al2O3的制备及其对F-的吸附性能研究

以硝酸铝和碳酸氢铵为原料,采用溶胶-凝胶法合成具有较高活性的介孔γ-Al2O3纳米材料.对合成的样品进行XRD、TEM和BET表征.结果表明:在N2气氛下煅烧所得样品与在空气中煅烧所得样品相比,其比表面积略有增加;在溶胶-凝胶过程中,用乙醇洗涤凝胶能显著提高产物的比表面积,所得产物比表面积高达390 m2/g,呈多孔结...     

V~(5+)/TiO_2-SiO_2-GF复合光催化剂制备及降解甲醛的研究

采用溶胶-凝胶法制备了纯TiO2、TiO2-SiO2、V5+/TiO2-SiO2光催化剂,并分别负载于玻璃纤维布上,利用X射线衍射(XRD)和比表面及孔隙度(BET)分析技术对样品进行了表征。以甲醛的降解率来评价复合光催化剂的光催化活性。结果表明:玻璃纤维布预处理方式、TiO2与SiO2的复合配比、V的掺杂量、煅烧温度对纳米TiO2的光催化活性有影响。V5+/TiO2-SiO2复合光催化剂比表面积为143.74 m2/g,晶粒粒径为16.9 nm。