陕西省PM2.5时空分布及影响因素区域差异研究

为了解陕西省PM_2.5分布特征及影响因素区域差异,基于陕西省2019年PM_2.5浓度数据,采用空间数据统计方法、空间自相关分析法和地理探测器法对PM_2.5时空分异特征及驱动因素进行探究,以期为陕西省PM_2.5研究与治理提供可靠的科学依据。结果表明：陕西省PM_2.5污染呈“冬高夏低”、“中部高、南北低”的特点。陕西省PM_2.5浓度空间分布表现为极显著的空间正相关性,陕南部分县域为低低聚集区,关中地区渭南、西安、咸阳部分县域为高高聚集区。对陕西省PM_2.5浓度影响最大的是社会经济因子（0.328—0.548）,陕北地区为GDP（0.932）,关中地区为人口密度（0.936）,陕南地区为相对湿度（0.710）。交互探测结果表明：陕西省主导交互因子为人口密度∩GDP,各种复杂的自然因素和人为活动因素耦合会大大加强对PM_2.5浓度的解释力。     

基于空间尺度效应的山东省PM2.5浓度时空变化及空间分异地理探测

基于PM_2.5遥感数据,采用Theil-Sen Median趋势分析和Mann-Kendall显著性检验,分析2000~2021年山东省PM_2.5浓度时空变化特征,结合地理探测器,在省-市-县三级空间尺度上探测影响山东省PM_2.5浓度空间分异的影响因子影响力.结果表明：①时间上,2000~2021年山东省ρ（PM_2.5）均值在38.15~88.63 μg·m^-3之间,略微高于《环境空气质量标准》中可吸入颗粒物的二级标准限值（35 μg·m^-3）.在年际尺度上,2013年是ρ（PM_2.5）变化的峰值年,其值为83.36 μg·m^-3,据此将山东省PM_2.5浓度变化趋势分为两个阶段：持续上升和快速下降阶段.在季节尺度上,PM_2.5浓度呈现“夏低冬高,春秋居中”分布特征和先降后升的“U”型变化规律.②空间上,山东省PM_2.5浓度呈现出“西高东低”的空间分布格局,PM_2.5浓度高值区分布山东省西部地区,低值区则分布在东部半岛地区.PM_2.5浓度空间变化趋势呈现显著的空间异质性,极显著下降的区域主要分布在东部半岛地区.③因子探测结果表明,气候因子是影响山东省PM_2.5浓度空间分异的重要影响因素,平均气温对山东省PM_2.5浓度空间分异的影响最高,q值为0.512.省-市-县多尺度探测结果显示,影响PM_2.5浓度空间分异的影响因子及其影响力在不同空间尺度上具有差异性.省级尺度上,平均气温、日照时数和坡度是影响PM_2.5浓度空间分异的主要影响因子;市级尺度上,降水、高程和相对湿度是影响PM_2.5空间分异的主要影响因子;县级尺度上,降水、平均气温和日照时数是影响PM_2.5浓度空间分异的主要影响因子.     

关中平原城市群PM2.5时空演变格局及其影响因素

PM_2.5作为大气污染的主要来源,其时空演变格局和影响因素对于大气环境质量调控具有重要意义.基于2000~2020年PM_2.5遥感反演数据,采用空间自相关和数理统计方法分析关中平原城市群PM_2.5时空演变特征,以海拔、年均气温和人均GDP等10种因子为自变量,结合地理探测器和多尺度地理加权回归（MGWR）模型对PM_2.5污染影响因素进行空间分异探究.结果表明：①2000~2020年,关中平原城市群PM_2.5浓度总体呈下降趋势.浓度高值区集中在研究区中东部,低值区集中在研究区西部.热点区域集中在临汾市和运城市,冷点区则集中在天水市和宝鸡市.②自然因子在关中平原城市群PM_2.5污染中占主导地位,2020年PM_2.5浓度主控影响因子按解释力大小排序依次为：海拔>年均气温>地形起伏度>年均相对湿度>年降水量>人均GDP>植被覆盖度>能源消耗指数.③主控影响因子按照作用尺度大小排序依次为：植被覆盖度>年均气温>能源消耗指数>年降水量>地形起伏度>海拔>人均GDP>年均相对湿度.其中人均GDP、地形起伏度、能源消耗指数和年均气温主要为正向作用,植被覆盖度、年降水量、海拔和年均相对湿度主要为负向作用.研究得出了关中平原城市群PM_2.5时空演变格局和影响因素,可为相关部门制定大气污染防治政策提供决策依据,同时丰富实证研究.     

中原城市群PM2.5浓度驱动因子联动效应及非线性影响

城市群是中国PM_2.5污染与防治的核心区.为探究中原城市群PM_2.5浓度驱动因子的作用机制,基于多源遥感数据和统计数据,采用空间自相关、参数最优地理探测器以及系统动态面板回归模型等方法,量化了PM_2.5浓度的驱动因子及因子间的联动效应,进一步分析了社会经济因素对PM_2.5浓度的非线性影响并给出相应的治霾建议.结果表明：①2012~2018年,中原城市群PM_2.5浓度下降程度存在空间分异,北部较南部地区污染减弱更为显著.②PM_2.5浓度高值聚集有从中原城市群北部向东部转移的趋势,而低值聚集情况相对稳定.③高程对PM_2.5浓度的解释力最强,因子间联动效应对PM_2.5污染的解释力均表现为增强,其中高程与降水交互后解释力最强.④人均GDP、人口密度、夜间灯光、外商直接投资和第二产业占比均与PM_2.5浓度之间存在非线性关系.结合中原城市群现状,加大污染治理投入、调整城市结构形态、加强基础设施建设、调整人口分布与产业结构、保持较高的城市活跃水平、设定严格的环境法规和引入高质量外商投资等有助于治理PM_2.5污染.     

基于AOD数据与GWR模型的2016年新疆地区PM2.5和PM10时空分布特征

PM_2.5与PM₁₀的时空分布特征及其相关性是大气颗粒物研究的主要内容,传统方法是基于监测站点数据进行分析,难以揭示PM_2.5与PM₁₀时空分布的区域特征.为此,本文利用地理加权回归模型估算了2016年新疆地区PM_2.5与PM₁₀的月均浓度,在此基础上对区域尺度的PM_2.5与PM₁₀浓度特征进行分析.结果表明：地理加权回归相较最小二乘回归的拟合精度更高,PM_2.5和PM₁₀的决定系数分别为0.93和0.96,且误差较小;PM_2.5和PM₁₀年均浓度分别为70.88 μg·m^-3和194.53 μg·m^-3,说明大气颗粒物污染严重,且空间分布呈西南高、东北低的特征;PM_2.5和PM₁₀季节浓度均为春季最高,夏季最低;PM_2.5月均浓度2月最高,9月最低,PM₁₀月均浓度3月最高,8月最低;PM_2.5与PM₁₀年均浓度的相关系数r为0.95,相关性较高;PM_2.5/PM₁₀冬季最高为51%,其余季节小于50%,说明冬季PM_2.5对大气颗粒物污染贡献率较高,其余季节则以可吸入颗粒物中的粗颗粒贡献为主.     

长株潭城市群PM2.5和O3浓度时空分布特征及影响因素分析

基于2015~2019年长株潭城市群PM_2.5和O₃遥感浓度数据,利用空间自相关指数和地理加权回归（GWR）等方法探究PM_2.5和O₃浓度的时空分布特征及相关因素对其影响强度.结果表明：① PM_2.5浓度整体呈现出冬季和春季高,夏季和秋季低的"U"型特征,而O₃浓度则表现为夏季和秋季高,冬季和春季低的"M"型特征,PM_2.5与O₃年均浓度高低排序为：长沙市>湘潭市>株洲市.② PM_2.5与O₃浓度在夏季呈现正相关,秋冬季为负相关,且具有显著的空间集聚特征,O₃浓度高-高集聚区的面积呈现逐年增加的趋势.③GWR结果显示：夜间灯光强度和人口密度都对PM_2.5与O₃具有正相关效应,其中,植被指数（NDVI）、风速和温度对PM_2.5浓度的影响最为显著,而风速和温度对O₃影响强度更为突出,不同因素对PM_2.5和O₃浓度影响具有显著的空间异质性.     

四川盆地PM2.5浓度时空变化特征遥感监测与影响因子分析

四川盆地因其独特的地形地貌、静风和高湿等气象条件,导致盆地内部大气污染物扩散难度大,随着城市化与工业化进程加快,区内PM_2.5污染日益加重,四川盆地已成为国家大气污染防治的重点地区之一.基于PM_2.5浓度遥感反演产品,采用空间自相关分析与灰色关联分析方法,研究了四川盆地PM_2.5浓度的时空分布特征及其影响因素.结果表明,四川盆地PM_2.5浓度具有显著的空间聚集性,高-高聚集类型分布集中,低-低聚集类型分布较为分散;针叶林对PM_2.5的吸收抑制作用明显高于灌丛和草地等其他植被类型.研究认为,影响四川盆地PM_2.5浓度的主要气象因子是风速和气温,人口密度与经济规模则是影响四川盆地PM_2.5浓度的主要人类活动因子,产业结构及其规模变化对四川盆地PM_2.5浓度也产生一定影响.     

基于2015～2018年实时监测数据对关中平原城市群PM2.5时空变化规律的研究

为了解关中平原城市群PM_2.5时空变化规律，利用2015～2018年国家空气质量检测平台发布的PM_2.5实时监测数据，并用地统计学和探索性空间数据分析等方法，对关中平原城市群PM_2.5污染的时空变化规律进行分析。结果表明，关中平原城市群PM_2.5污染总体呈向好趋势，PM_2.5年均超标城市由11个减少到8个，年均浓度超标率显著下降。PM_2.5污染主要出现在冬季，春秋季过渡，夏季PM_2.5浓度季度均值、月均值都最低，PM_2.5日均值曲线与月均值曲线大致趋势一致，呈单峰"脉冲型"变化；PM_2.5污染在空间上具有明显的分异性和集聚性特征，表现出"临汾-咸阳"为轴的高污染区面积逐渐缩小，而以平凉、天水为中心的低污染区面积逐渐扩大的空间变化规律。     

汾渭平原PM2.5空间分布的地形效应

地形不仅通过制约人口和产业布局作用于污染物排放的空间分布,而且对PM_2.5的形成、传输、累积、扩散和沉降有深刻影响,是PM_2.5空间分布的重要影响因素,盆地地区表现尤为显著.本文基于栅格数据,利用均值变点法、回归分析、地理探测器和双变量空间自相关分析等方法,从自然和人为因素两方面选取指标,探讨汾渭平原PM_2.5浓度分布的地形效应及影响机制.结果表明：①汾渭平原地形起伏度总体呈中部低、四周高分布,与海拔分布基本一致.②PM_2.5分布格局与地形起伏度相反,总体呈中部高、四周低,且随地形起伏度的升高呈对数关系递减.③地理探测器分析结果显示,汾渭平原PM_2.5分布格局主要由人口、GDP和能源消费等人为因素决定,气象和植被等自然因素对PM_2.5分布也有一定的调节作用.④地形对人为和自然因素均有显著影响,随着地形起伏度的增加,人口、GDP和能源消费而呈幂函数关系递减,气温呈线性递减,降水量、相对湿度和风速呈线性递增,植被指数呈对数关系递增.     

京津冀及周边MAIAC AOD和PM2.5质量浓度特征及相关性分析

基于2014~2018年京津冀及周边地区MAIAC AOD和PM_2.5质量浓度数据,探讨AOD和PM_2.5质量浓度的时空差异,并利用线性回归探讨两者之间的相关性.结果表明,PM_2.5日均浓度超标天数分别占33%和57%（执行世界卫生组织IT.1和IT.2日均标准值）,污染较为严重.Terra、Aqua MAIAC AOD和PM_2.5年均浓度均呈下降趋势,PM_2.5浓度呈现出冬春季高、夏秋季低的特点,而Terra、Aqua AOD则表现为春夏季高、秋冬季低.PM_2.5及AOD的季均和年均浓度均呈现"北低南高"的区域分布特征,高值区主要位于河北南部、山西南部、山东西部以及河南北部,低值区主要位于山西北部、河北北部以及山东东部.PM_2.5年均浓度介于27~99μg·m^-3,AOD年均值介于0.20~0.69.Aqua AOD与PM_2.5浓度的相关性更高,且不同季节Terra、Aqua AOD与PM_2.5相关性差异显著,总体均表现为春冬季良好,夏秋季相对较差.对卫星AOD进行垂直和湿度订正后,其与PM_2.5的相关性显著提高.     

Fe2O3添加对钛基SCR催化剂表面硫酸氢铵分解行为的影响规律

采用共沉淀法合成了TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体,并对硫酸氢铵与上述载体之间的相互作用及硫酸氢铵的具体分解行为进行了研究.结果表明,催化剂载体表面含硫官能团主要以双齿硫酸盐的形式存在,含氮官能团以铵根离子的形式存在.当硫酸氢铵沉积于催化剂载体表面时,由于硫酸根离子具有较强的电负性,Ti原子及Fe原子处于电子缺失状态.对于TiO_2载体,硫酸根离子主要与Ti原子相连;而对于TiO_2-Fe_2O_3载体,Ti原子及Fe原子均为硫酸根离子主要的附着位点.采用热分析方法及原位红外对硫酸氢铵在TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体表面的分解行为进行了研究,发现铁氧化物的添加显著促进了硫酸氢铵在低温区间内的分解行为;与铵根离子相比,硫酸根离子具有更高的热稳定性.催化剂稳定性测试结果表明,铁氧化物的添加显著提高了低温抗硫抗水性能,为实现低温SCR技术的工业应用提供了理论基础.     

3种金属氧化物纳米材料在不同土壤中运移行为研究

采用实验室柱淋溶方法,考察了纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3材料在不同土壤中的运移行为,分析了纳米材料在土壤中运移能力与土壤性质的相关性,并采用胶体运移动力学模型估算了纳米材料在土壤中的最远运移距离.结果表明,纳米CeO2和纳米TiO2在试验的大部分土壤中有很强的运移能力,而纳米Al2O3仅在试验的酸性土壤中有较强的运移能力,在其他土壤中几乎被全部截留.纳米材料在土壤中运移的机制非常复杂,静电作用、土壤表面电荷异质性、团聚作用、张力作用(straining)以及过滤熟化作用(ripening)均对纳米材料的运移有着重要的影响.纳米CeO2的运移能力与土壤Zeta电位显著负相关;纳米TiO2的运移能力与土壤黏粒含量显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关;纳米Al2O3的运移能力与土壤pH显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关.模型估算的纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3在试验土壤中的最远运移距离分别为52~69 043、31~332和<10~5 722 cm.纳米材料在一些土壤中的最远运移距离远远大于30 cm表层土壤的深度,意味着纳米材料在这些土壤中有向深层土壤运移的可能.     

紫外光照下盐酸环丙沙星的光解性能

本研究重点考察了盐酸环丙沙星初始浓度、硝酸铅、硝酸镉、氯化铅、氯化镉等重金属盐对盐酸环丙沙星光降解性能影响.结果表明,黑暗条件下环丙沙星无降解;紫外光照可以有效去除环丙沙星,且环丙沙星的光降解速率随其初始浓度的增大而降低;硝酸铅和硝酸镉(除0.006 mmol·L~(-1)体系外)可以促进环丙沙星的光降解,且随摩尔比的增大(即硝酸盐浓度的降低),环丙沙星的半衰期逐渐增大;随着摩尔比的增大(即氯化盐浓度的降低),氯化铅和氯化镉先促进后抑制环丙沙星的光降解.     

具有双反应活性中心Cu-Al2O3-g-C3N4类芬顿催化剂及·OH选择性转化机理研究

采用水热合成法制备Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄类芬顿催化剂,以扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、电子自旋共振（EPR）、拉曼光谱（Raman）对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝（MB）和罗丹明B（Rh-B）及小分子有机物2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）、双酚A（BPA）和苯妥英（PHT）为目标污染物,研究催化剂在初始pH=7条件下的类芬顿催化活性.同时,探讨Cu掺杂量和有机物配体g-C₃N₄掺杂量对体系催化性能的影响,并验证晶格氧诱发与有机配体络合两种方式对催化剂活性和稳定性提高产生的影响.DMPO-EPR自由基测定实验及Raman光谱监测催化反应过程验证表明：Cu的晶格氧掺杂诱发了靠近铜晶格O₂^·-的富电子Cu中心,以及靠近铝晶格O₂^·-的缺电子Al中心;引入的g-C₃N₄以阳离子π作用形式通过σ-型Cu—O—C键桥将π体系上的电子转移至Cu,形成一个新的缺电子π中心.在H₂O₂存在的情况下,富电子Cu中心将电子传递给H₂O₂,使其被还原为·OH;同时,体系中H₂O的电子被缺电子中心剥夺,进而氧化为·OH.羟基自由基转化率TOFs值的进一步计算结果表明,Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄体系中TOF值为0.516 s^-1,是传统均相芬顿体系TOF值（1.53×10^-2 s^-1）的33倍以上.     

Al2O3为载体的催化剂净化贫燃汽车尾气研究

在富氧条件下,考察了C₃H₆和C₂H₅OH在Ag/Al₂O₃、In/Al₂O₃、Sn/Al₂O₃、Co/Al₂O₃、Pt/Al₂O₃和Ag/Al₂O₃+Pt/Al₂O₃组合催化剂上选择性还原NO的性能.结果表明,Ag/Al₂O₃具有最高的NO还原活性.在负载型过渡金属氧化物催化剂上,会生成显著量的CO,其HC和CO氧化转化温度也远远高于Pt/Al₂O₃催化剂.串联组合Ag/Al₂O₃+Pt/Al₂O₃催化剂可显著拓宽活性温度范围,促进HC和CO氧化,降低N₂O和CH₃CHO生成量.     

三岔河梯级水库浮游植物光合作用效率的时空变化

浮游植物最大光合作用效率(F_v/F_m)可以判断水生生态环境状况,是探究梯级筑坝对河流生态环境影响的重要参数。本研究对三岔河梯级水库的浮游植物F_v/F_m及相关的水化学参数进行了季节性调查,探讨F_v/F_m的时空变化及其环境影响因素。结果表明,F_v/F_m具有明显的时空差异性,在空间分布上为库区下泄水河流;F_v/F_m和浮游植物总细胞丰度呈现显著正相关,库区总细胞丰度大,F_v/F_m比其它区域高。在时间分布上为冬季夏季≈秋季春季,表明浮游植物在水温较低时,会提高光合作用效率,F_v/F_m增高。     

Co3O4/BiVO4复合阳极活化过一硫酸盐强化光电催化降解双酚A

采用静电纺丝法制备了Co_3O_4/BiVO_4复合薄膜电极,并以之为光阳极,在过一硫酸盐(PMS)辅助作用下开展了光电催化降解双酚A研究.结果表明,PMS在可见光下可显著强化Co_3O_4/BiVO_4复合阳极光电催化降解双酚A,在0.25 V外加偏压以及可见光照射下,当加入2 mmol·L-1PMS时,双酚A在2 h内的降解效率为96%.降解动力学常数为0.471 4 min-1.系统研究了PMS初始浓度、外加偏压对双酚A降解性能的影响.结果发现,双酚A在较低的PMS投加量和较低的外加偏压(0.25 V)下即可有效降解.采用电子自旋共振波谱仪鉴定体系的主要活性自由基为SO·-4和·OH.并进一步通过淬灭实验结果证明空穴、SO·-4和·OH起主要氧化作用.光电反应后的体系中未检测到金属离子溶出,可避免二次污染.     

邯郸市大气复合污染特征的监测研究

利用邯郸市4个大气环境监测站点的PM2.5、PM10、O3等在线连续观测数据,对2013年全年的PM2.5、PM10、O3的浓度水平、变化规律和PM2.5/PM10的变化情况进行了分析,并从地形、气象、污染物排放及冬、夏季逐时PM2.5、O3和各类气体污染物浓度之间的关系等方面进行了研究.结果表明:12013年PM2.5、PM10的年均浓度分别为139和238μg·m-3,分别是国家二级标准的4.0倍和3.4倍.PM2.5、PM10日均浓度超过标准的天数均在280 d左右,全年3/4以上天数均超标.其颗粒物污染程度甚至超过北京、天津、长三角和珠三角等超大城市或城市群,属于严重超载的红色预警地区.整个采暖期PM2.5、PM10平均浓度分别为209和322.1μg·m-3,为非采暖期平均浓度的2倍和1.6倍;同时,采暖期PM2.5/PM10平均值为63%,高出非采暖期10%,采暖期细颗粒物污染问题特征明显.22013年O3日最大8小时平均浓度的最大值为238μg·m-3,是国家二级标准的1.5倍,超标天数为53 d,超标率为14.5%;最大时均浓度为288μg·m-3,是国家二级标准的1.4倍,超标小时数为148h,占全年有效数据的1.7%;与北方城市相比,其污染程度超过北京、天津等,略低于洛阳污染水平.3邯郸市大气复合污染的形成,除了区域大气环流与特殊地形叠加影响外,还主要归因于相对较高的人为源大气污染物排放,因此,要想走出复合污染的困局,减排是硬道理,解决灰霾污染需开展颗粒物、NOx、SO2等污染物的协同控制.     

近10年海南岛大气NO2的时空变化及污染物来源解析

利用OMI卫星反演的NO2柱浓度数据,分析了近10年海南岛对流层NO2柱浓度(Tro NO2)和总NO2柱浓度(Tot NO2)的时空变化,同时结合地面风向、SO2排放资料,以及HYSPLIT模式等探究其大气污染物来源.结果表明,海南岛地区大气NO2呈北半部高于南半部、中部山区低于四周沿海的分布特征,其季节变化表现为冬季高、夏季低的特点,其中夏季浓度偏低和雨水的冲刷作用有关,而冬季浓度偏高与珠江三角洲地区的外源输送作用有密切联系.近10年海南岛大气NO2冬夏季有相反的变化趋势,冬季逐年下降,夏季则有弱的上升趋势.其原因可能是夏季大气污染物以本地排放为主,冬季外源输送起主要贡献作用.海口市Tro NO2与珠江三角洲地区的有利风向日数相关系数为0.84,通过了99%的信度检验.后向轨迹分析表明,2013年12月影响海口市的3条气流移动路径,均不同程度的经过珠江三角洲地区,进一步表明海南岛冬季大气污染物主要以珠江三角洲地区的外源输送为主.     

Na2SO4中毒SCR催化剂对SO3生成特性的影响

为研究Na₂SO₄中毒SCR催化剂（V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂）对SO₃生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w（Na）为3%的Na₂SO₄中毒SCR催化剂,并通过N₂物理吸附/脱附、XRD（X射线衍射）技术、SEM（扫描电镜）、XPS（X射线光电子能谱）分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO₃生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO₃生成率为0.85%,而3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率高达1.36%.SO₄2-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO₃的生成.②随入口ρ（SO₂）的增加,SO₃生成率呈下降的趋势.当入口ρ（SO₂）为1 000 mg/m3时,3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ（SO₂）对SO₃生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N₂物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na₂SO₄中毒SCR催化剂表面有Na₂SO₄的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na₂SO₄的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w（V4+）/w（V5+）的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率大幅增加.